研究概述 双-原子催化剂（DAC）由于其多功能组合和协同效应，通常表现出优异的电催化活性。然而，忽视工作电位下活性位点的动态轴向吸附和反应物吸附作为速率决定步骤阻碍了准确的高通量筛选策略的建立。2024年10月16日，北京化工大学曹达鹏教授、许昊翔教授在Advanced Energy Materials上发表题为《A Revised High-Throughput Screening Model on Oxygen Reduction Reaction Over Dual Atom Catalysts Based on the Axial Pre-Adsorption and O2 Adsorption》的研究论文。在此，研究人员通过密度泛函理论（DFT）系统地研究了42种3d–3d金属DACs的氧还原反应（ORR），结果表明，除了质子-电子转移步骤外，ORR动力学还受O2*吸附的限制，DACs的活性中心可以通过中间体在工作电位下的轴向预吸附来重构。因此，通过使用O2*和OH*吸附作为活性描述符，研究人员提出了ORR火山图。然后，作者构建了一种高通量筛选方法，并从含有3d、4d或5d金属的267个DACs中筛选出38个有前景的ORR DACs。重要的是，之前未被探索的MnCoN6 DAC也被实验合成，并展现出超越Pt/C的超高ORR活性，与理论预测完全吻合。简而言之，本工作不仅提出了一种基于火山图的高通量筛选方法，而且为启发式设计其他反应的电催化剂提供了理论预测实验验证的概念证明。图文解读 图1. 在ORR工作电位下DACs的动态轴向吸附的确定图2：通过机器学习进行的特征重要性分析图3：MnCoN6C的合成、结构表征以及ORR催化性能文献信息A Revised High-Throughput Screening Model on Oxygen Reduction Reaction Over Dual Atom Catalysts Based on the Axial Pre-Adsorption and O2 Adsorption, Advanced Energy Materials, 2024. https://doi.org/10.1002/aenm.202403524.🌐 做计算，找华算 🌐🔧 我们提供全面的服务，涵盖：催化、电池、材料、生物医药、化学、能源等领域的多尺度理论计算解决方案，提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
