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学术
2024-10-17 11:55
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Ruddlesden–Popper (R–P) 双层镍酸盐La
3
Ni
2
O
7
最近在压力高于 14 GPa 时被发现表现出高温超导性(HTSC)的特征。后续研究在单晶和多晶样品中,在静水压力条件下实现了零电阻。
然而,由于其呈现细丝状且超导体积分数较低,尚未观察到显著的抗磁信号,这一信号是超导体的另一重要标志。
新发现的1313多晶型和竞争的 R–P 相的存在,模糊了对高温超导相的准确鉴定。因此,实现体相高温超导性并确定起作用的具体相成为最重要的任务。
成果简介
在此,来自东京大学的
Yoshiya Uwatoko
、中国科学院物理研究所&中国科学院大学的
王宁宁、周睿以及程金光
等研究者在
镨掺杂La
2
PrNi
2
O
7
多晶样品
中解决了
以上这些问题
。相关论文以题为“Bulk high-temperature superconductivity in pressurized tetragonal La
2
PrNi
2
O
7
”于2024年10月02日发表在Nature上。
近期关于加压 La
3
Ni
2
O
7
晶体中高温超导性(HTSC)特征的报告,引起了研究人员对 Ruddlesden–Popper (R–P) 镍酸盐 La
n+1
Ni
n
O
3n+1
(n = 1, 2, 3, …, ∞) 的浓厚兴趣。
这些化合物由沿
c-
轴交替堆叠的n个 LaNiO
3
层与 LaO 层组成。随着 n 的增加,镍的化合价也随之提高,这使得这些 R–P 镍酸盐的稳定性依赖于氧气压力 (
p
O2
)。
先前的研究已显示,获取具有名义 Ni
2.5+
状态的单相 La
3
Ni
2
O
7
晶体存在一定难度。仅在
p
O2
约为 10–18 bar 的狭窄范围内,可以获得以 n = 2 (327) 相为主的 La
3
Ni
2
O
7
晶体,同时还会存在少量 n = 1 (214) 和 n = 3 (4310) 相。
对于这些 La
3
Ni
2
O
7
晶体,最近的研究表明,在内顶点 O1 位置存在相当数量的氧空位。除了双层的 2222 相外,最近的结构分析还发现了一种新的 1313 多晶型特征,其由单层和三层相交替堆叠;这些 1313 晶体表现出与 2222 晶体相似的高温超导性特征。这些晶体中的缺陷和多种结构变体的存在,模糊了对产生高温超导相的准确鉴定。
在这种情况下,研究者最近转向研究 La
3
Ni
2
O
7−δ
多晶样品,通过湿化学溶胶-凝胶法可以制备出相对较大数量且质量和重现性较好的样品。这使得研究者能够对其晶体结构、氧含量以及高压下的传输性能进行全面研究。
对于这些样品,研究者可以可重复地在
高达40 K以上实现零电阻,但在a.c.磁化率χ′(T)中未观察到明显的抗磁信号,最高压力为 15 GPa。
研究者的结果重申了在 La
3
Ni
2
O
7−δ
中观察到的高温超导性具有细丝状特征,但其起源仍然未知。正如以下所示,这些未解之谜应归因于 La
3
Ni
2
O
7−δ
中相当严重的结构无序。
在此,研究者在镨掺杂La
2
PrNi
2
O
7
多晶样品中解决了这些问题。研究者发现用Pr取代La可以有效地抑制不同R-P相的共生,从而得到接近纯的双层结构。
对于La
2
PrNi
2
O
7
,在Pc≈11 GPa时,压力诱导的正交向四方结构转变发生,在此之上,HTSC随着进一步压缩逐渐出现。超导转变温度在压力18~20GPa达到
和
,
据目前所知,这是已知的镍酸盐超导体中值最高的。
重要的是,在15 GPa以上的压力下,通过检测到约75 K以下的清晰抗磁信号和明显的超导屏蔽体积分数,证明了块状HTSC。该研究结果不仅解决了现有的争议,而且为探索双层镍酸盐中的大块HTSC提供了方向。
图1 La
3−x
Pr
x
Ni
2
O
7−δ
(x = 0,1)样品的微观结构表征。
图2 La
2
PrNi
2
O
7
的压力诱导结构转变。
图3 La
2
PrNi
2
O
7
中压力诱导HTSC。
图
4 La
2
PrNi
2
O
7
的T-P相图。
综上所述,研究者证明了327/4310和327/214相的共生生长不利于La
3
Ni
2
O
7−δ
双层中HTSC的形成。通过用Pr部分取代La,研究者成功地抑制了327与其他R-P相的共生,并在La
2
PrNi
2
O
7
的高压四方相中获得了具有可观
f
sc
的大块HTSC。
和
,这是迄今为止报道的镍酸盐超导体中最优值和最高值。结果表明,La
2
PrNi
2
O
7
可以作为研究双层镍酸盐HTSC机制的理想平台。
文献信息
Wang, N., Wang, G., Shen, X. et al. Bulk high-temperature superconductivity in pressurized tetragonal La
2
PrNi
2
O
7
.
Nature
(2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07996-8
https://www.nature.com/articles/s41586-024-07996-8
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