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学术   2024-10-15 18:07   广东  
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研究概述
水电解氧化生成过氧化氢(H2O2)是工业上生产H2O2的一种重要方法。
然而,其机理仍有争议,吸附在电极表面的羟基(HO(ads))被认为是一种重要的中间体。
基于此,2024年10月14日,南京工业大学陈宇辉教授、南京大学闫世成教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Carbonate-carbonate coupling on platinum surface promotes electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide》的研究论文。
在这里,研究人员使用原位拉曼光谱和微分电化学质谱研究了在Pt电极上氧化生成H2O2的机理,发现过氧化氢键主要来源于通过两个CO32-偶联得到的C2O62-中间体。
通过对产物中的18O同位素进行定量分析,研究人员发现93%的H2O2是通过CO32-偶联途径形成的,7%的H2O2来自OH(ads)-CO3•−途径。OH(ads)-OH(ads)偶联途径的贡献可以忽略不计。
作者对各种电极的比较表明,CO3(ads)在电极表面的强吸附作用至关重要。
结合在氧还原过程中产生H2O2的商业正极催化剂,研究人员组装了一个正极和负极同时产生H2O2的液流电池。
在1 A cm−2的电流密度下,电池电压为2.3 V时,H2O2的法拉第效率达到了150%。
图文解读
图1:电化学水氧化过程中的电化学性能和原位拉曼光谱
图2:水氧化过程中同位素标记O2和H2O2产物的定量分析
图3:可能的机理
文献信息
Zhu, H., Lv, X., Wu, Y. et al. Carbonate-carbonate coupling on platinum surface promotes electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide. Nat. Commun. 15, 8846 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53134-3.
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