甲烷光热催化干重整(DRM)提供了将太阳能转化为燃料的有前景的策略,但是高燃料生产率所需的高光强度和热力学上更有利的焦化副反应限制了这一策略。
基于此,2024年10月15日,武汉理工大学李远志教授在国际期刊Advanced Functional Materials发表题为《Insights into Photothermocatalytic Dry Reforming of Methane on Ru/La-Al2O3 using Carbonate Species and Reactive Oxygen Species to Enhance the Fuel Production Rates and Completely Prevent Coking》的研究论文。
在这里,研究人员合成了La掺杂Al2O3负载Ru纳米粒子(NPs)的纳米复合材料(Ru/La-Al2O3)。在相对较低的光强度(80.2 kW m−2)下,Ru/La-Al2O3获得了每克Ru (rRu, CO和rRu,H2, 8410.19和7181.94 mmol gRu−1 min−1)的高CO和H2产率以及光燃效率(η,26.6%),并完全抑制了结焦。
在相同条件下,未掺杂La的参考催化剂 (Ru/Al2O3) 表现出较低的 rRu, CO, rRu, H2, η,并产生大量焦炭。光热催化性能的提高源于活性氧和碳酸盐通过两种不同的反应路径参与碳物质的氧化(DRM的速率决定步骤),显著提高了催化活性并防止碳物质聚合成焦炭。
此外,光不仅增强了Ru NPs上的DRM和碳酸盐与碳之间的氧化反应,而且促进了CH4的解离和H2的解吸,从而提高了Ru/La-Al2O3的催化活性和产物选择性。
图1:Ru/La-Al2O3的EDS元素分布图
图2:Al2O3、La-Al2O3、Ru/La-Al2O3和Ru/Al2O3在无光照条件下的CO2-TPD曲线
Insights into Photothermocatalytic Dry Reforming of Methane on Ru/La-Al2O3 using Carbonate Species and Reactive Oxygen Species to Enhance the Fuel Production Rates and Completely Prevent Coking, Advanced Functional Materials, 2024. https://doi.org/10.1002/adfm.202417453.