开发一种能够从空气中高效捕获CO2的材料，对于应对气候变化和实现碳中和目标具有重要意义。这种材料具备高选择性、大容量和快速动力学，这些特性需要在低CO2浓度（约400ppm）下实现。此外，还必须在O2和H2O等其他空气成分存在的情况下，以低再生温度和高循环稳定性运行。目前，液体碱性溶液、金属有机框架（MOFs）和SiO2负载的胺类化合物是直接空气捕获（DAC）应用的潜在候选材料。然而，尽管这些材料有前景，但液体溶液仍面临其能源密集型再生和毒性的挑战，而对MOFs和SiO2负载的胺，在循环过程中胺的水解和损失仍然是一个持续存在的问题。为了提高CO2的物理吸附能力，利用网状化学的设计原理，合成了胺官能化共价有机框架（COFs），用于从气体混合物中分离CO2（典型CO2浓度大于10%）。然而，为了在实际空气中直接捕获CO2，需要在更稳定的骨架中加入更强的化学吸附位点。近日，美国加州大学伯克利分校Omar M. Yaghi、德国柏林洪堡大学Joachim Sauer合作报道了一种具有烯烃键的多孔晶体共价有机框架（COF），并通过共价连接胺引发剂进行了后合成改性，以在孔内生成多胺结构。这种COF（称为COF-999）展现出了在露天环境下直接捕获CO2的卓越能力。COF-999在干燥条件下的容量为0.96mmol·g-1，而在相对湿度50%、CO2浓度400ppm下，容量为2.05mmol·g-1。更为重要的是，这种COF在加利福尼亚州伯克利的露天环境中经过了100多次吸附-解吸循环测试后，其性能依然保持不变。COF-999具有循环稳定性、易于吸收CO2（18.8min内达到一半容量）和低再生温度（60°C），使其成为从大气中捕获CO2的理想材料。相关研究工作以“Carbon dioxide capture from open air using covalent organic frameworks”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。这项研究设计了一种多孔的结晶COF（称为COF-999），它在50%相对湿度（RH）下从含有400ppm CO2的空气中选择性捕获2.05mmol CO2/g。通过在露天环境中运行20天，进行100次CO2吸附-解吸温度摆动循环（环境温度至60°C），显示这种COF的循环稳定性，展示了这种COF的循环稳定性，其吸附容量和性能均未下降。COF-999在DAC应用中超越了目前最先进的材料，为这类新兴材料的分子设计和最终部署提供了广泛的机会。![]()
图1. COF-999的设计策略和合成
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图3. COF-999的热力学和动力学气体吸附研究这项研究展示了具有烯烃连接骨架和共价连接吸附位点的COFs可作为从空气中捕获CO2的优良材料，同时展现出超高的化学稳定性。研究表明，这种露天应用是实现清洁空气的显著进步。显然，当前的COF-999可能是这一大类具有强大框架骨架的材料的首批成员之一，预计该类材料在碳捕获领域具有广泛的应用前景。通过应用这一策略，未来需致力于设计并评估其他网状结构，并将其与COF-999进行比较，以进一步提高容量和性能。与此同时，这种COF的可扩展性和实用设备的设计，将是实现这些材料未来应用的关键优先任务。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41586-024-08080-x
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