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第一作者：高国权，董盈初
通讯作者：朱彤
通讯单位：北京理工大学
载流子的时空间演化动力学从机理上直接决定了光电器件的性能，有效的调控其能量/电荷转移以及传输机制也是优化器件性能的关键。准2D钙钛矿由于其突出的光电转化性质和环境稳定性，在光伏、光电探测、LED等方面应用广泛。然而，在准2D钙钛矿薄膜内会不可避免的存在多种量子阱相共存且分布不均匀的情况，不同相之间的能带排列形成了复杂的能量场，导致自发且复杂的电荷/能量漏斗现象。传统的单一时间分辨光谱技术在单独跟踪电子和空穴的动力学行为上存在局限性。此外，载流子的时空输运与超快电荷转移发生在相同时间尺度上，因此，具有高时空分辨率的光谱技术对于精确识别和理解其传输机制至关重要。鉴于此，近日，北京理工大学姜澜院士，朱彤教授团队在《Nano Letters》上发表最新研究，探讨了准2D钙钛矿中相分布对电荷转移和传输行为的影响。作者将具有高时空分辨率的瞬态吸收显微镜与多种时间分辨光谱技术相结合，阐明准2D钙钛矿中能量/电荷漏斗过程主要由异步电荷转移主导，而非直接能量转移。研究表明，电子转移发生在ps内，而较慢的空穴转移发生在数百ps的时间尺度上。值得注意的是，电荷转移和输运行为可以通过相分布进行有效调控。在小n相含量较高的区域，电子漏斗效应被抑制，载流子扩散速率从0.085 cm2/s提高到0.20 cm2 /s，扩散长度增加到1.5倍。为了进一步验证结论，作者在小n相富集的一侧加入了电子传输层，结果显示，在垂直有序的相分布排列下，电荷/能量漏斗过程被显著抑制，表明发生有效的光生载流子分离和界面提取。本研究强调了通过相分布调控实现对内部电荷漏斗和输运过程优化的潜力，为准2D钙钛矿光电器件的合理设计和性能提升提供了重要的理论依据与指导。![]()
图1. 准2D钙钛矿薄膜稳态表征及薄膜相分布示意图。![]()
图2. 准2D钙钛矿薄膜的时间分辨荧光（TRPL）动力学及瞬态吸收（TA）光谱。![]()
图3. TA和TRPL动力学对比以表明光生电子和空穴的异步转移机制。![]()
图4. 准2D钙钛矿薄膜中光生载流子的时空间演化动力学。相分布的不同导致了不同的传输机制。![]()
图5. 准2D钙钛矿薄膜中，由于非均匀能量场驱动下的载流子转移、传输等输运过程的原理示意图。Guoquan Gao, Yingchu
Dong, Lan Jiang, Qianyu Liu, Xinyue Liu, Qi Chen, Ti Wang, and Tong Zhu*.
Phase Distribution Dictates Charge Transfer and Transport Dynamics in Layered
Quasi-2D Perovskite. Nano Letters 2024 24 (42), 13356-13363
DOI:
10.1021/acs.nanolett.4c03814
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c03814
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