中国科大七月（上）科研进展

中国科学技术大学的马骋教授开发了一种新型硫化物固态电解质。这种固态电解质在展示硫化物固态电解质固有优势的同时，实现了其它硫化物固态电解质所无法达到的极其低廉、适合商业化的成本。该成果以“A Cost-Effective Sulfide Solid Electrolyte Li7P3S7.5O3.5 with Low Density and Excellent Anode Compatibility”为题发表在国际学术期刊Angewandte Chemie International Edition上。

全固态电池有望克服目前商业化锂离子电池在续航、安全性上难以兼顾的瓶颈，从而突破目前电池技术的玻璃天花板。成功实现全固态电池商业化的关键，在于找到合适的固态电解质。在氧化物、硫化物、卤化物这三类固态电解质中，硫化物是唯一同时具备良好负极相容性（从而能适配金属锂、硅等高能量密度负极）和极低密度（从而有利于降低电池重量、提升电池能量密度）的固态电解质；在世界范围内，日本丰田、韩国三星等知名企业，都在过去的十几年间对硫化物固态电解质进行了大量的研发投入。但是，此类材料的成本普遍高于195美元每公斤，远高于实现商业化所需要的50美元每公斤；如果这一问题得不到解决，那么由硫化物构成的全固态电池即便实现了量产、装车，也无法为市场所接受。

硫化物固态电解质成本居高不下的根源，在于它们的合成需要使用大量昂贵的硫化锂（不低于650美元每公斤）。在多年的探索中，研究者曾尝试了各种降低硫化锂成本的方法，但发现实现这一目标极为困难。而在此次的研究中，马骋教授采取了完全不同的策略：他不再致力于降低硫化锂的成本，而是开发了一种不以硫化锂作为原料的硫化物固态电解质——氧硫化磷锂。这种固态电解质可以水合氢氧化锂和硫化磷作为原材料合成。由于这两种物质均成本低廉，氧硫化磷锂的原材料成本仅14.42美元每公斤，不到其它硫化物固态电解质的8%，也远低于50美元每公斤这一商业化的要求，具有很强的成本竞争力。

图：氧硫化磷锂和其它硫化物固态电解质的原材料成本比较

同时，氧硫化磷锂也很好的继承了使硫化物固态电解质区别于氧化物、卤化物固态电解质的独特优势：它同时具备极低的密度和良好的负极相容性。氧硫化磷锂的密度仅1.7克每立方厘米，和其它硫化物固态电解质相近，并且低于卤化物（约2.5克每立方厘米）和氧化物固态电解质（大都高于5克每立方厘米）。与此同时，氧硫化磷锂和锂金属、硅这两种高能量密度负极都展示了良好的相容性；它和锂金属组成的对称电池能实现4200小时以上的室温稳定循环，而它和硅负极、高镍三元正极组成的全固态软包电池，在60摄氏度下循环200次后，仍具有89.29%的容量保持率。

审稿人认为氧硫化磷锂固态电解质“同时具备低密度、良好的负极兼容性、以及强劲的成本竞争力”，由氧硫化磷锂组成的全固态电池具有“出色的循环性能”，它的发现对全固态电池的实际应用具有重要的推动作用。

相关论文信息：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202407892

（化学与材料科学学院、科研部）

SUMMER

近日，中国科学技术大学苏州高等研究院、精准智能化学重点实验室、环境科学与工程系在晶格氧介导的超高性能光催化甲烷氧化偶联研究中取得新进展，光催化甲烷氧化偶联（OCM）制备高附加值化学品是缓解能源问题的有效途径。但是由于甲烷氧化偶联反应势垒高，往往需要十分苛刻的反应条件。相比于甲烷无氧偶联来说，甲烷有氧偶联具有更低的反应势垒，但是依旧存在着产物选择性较差，反应速率慢等问题。因此有必要理性设计高效催化剂、优化反应路径，以解决甲烷转化中的稳定性、选择性以及反应活性等问题。研究成果以“Highly efficient, selective and stable photocatalytic methane coupling to ethane enabled by lattice oxygen looping”为题发表在国际知名期刊Science Advances上。

图1.催化剂的合成和结构表征

针对这些问题，本工作设计合成出了一种双位点的催化剂Au/BiOx-TiO2（图1），构建了一种BiOx团簇和Au纳米颗粒的复合体系，BiOx团簇均匀的分布在Au纳米颗粒周围，两者紧密结合在一起，利用Au纳米颗粒和BiOx纳米团簇的协同作用实现了CH4中C-H活化与CH3偶联分别在双位点进行，防止了CH4在单一位点的过度氧化，大大提高了C2+产物的选择性。在自主设计的流动相反应器中，进行光催化甲烷有氧偶联，实现了20.8 mmol g−1 h−1的CH4转化速率以及9.6 mmol g−1 h−1的C2H6产率，C2+产物的选择性超过97%，稳定性长达50h，性能优于很多已报道的催化剂（图2）。探究了氧气浓度对对反应体系的影响，通过原位红外，原位质谱等技术对其反应机理进行探究。

图2.光催化甲烷氧化性能的评估

根据原位光谱和理论计算分析，验证了晶格氧介导（Mars-Van Krevelen）甲烷氧化反应机制（图3），晶格氧介导机制可以有效地提高C-H活化速率，在反应体系中引入少量的氧气，实现氧循环（oxygen looping），实时补充晶格氧，提高催化材料和催化反应的稳定性。研究团队发现只有在反应体系中引入适量的氧气，就可以同时实现高选择性和高稳定性的甲烷转化。

图3.光催化甲烷氧化反应机理。

第一作者是博士研究生翟广耀，熊宇杰教授、刘东教授和张宁教授为论文共同通讯作者，中国科大苏州高等研究院、精准智能化学重点实验室、环境科学与工程系为论文共同通讯单位。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院等项目资助。也得到了合肥同步辐射光源、上海光源以及中国科大理化科学中心、微纳研究与制造中心、苏州高研院理化实验平台的支持。

论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ado4390

（苏州高等研究院、精准智能化学重点实验室、环境科学与工程系、科研部）

SUMMER

近日，我校合肥微尺度物质科学国家研究中心国际功能材料量子设计中心和物理系中国科学院强耦合量子材料物理重点实验室曾长淦教授、李林副研究员研究团队联合高阳教授课题组，在固体材料非线性输运研究中取得重要进展。研究团队在单质半导体碲中观测到了巨大且可调的室温非线性霍尔效应，并实现了基于非线性霍尔效应的无线射频整流。相关研究成果以“Giant nonlinear Hall and wireless rectification effects at room temperature in the elemental semiconductor tellurium”为题于6月29日在线发表在《Nature Communications》上（DOI:10.1038/s41467-024-49706-y）。

非线性霍尔效应作为霍尔家族的新成员近年来引起了广泛关注。和线性响应区间的普通霍尔效应不同，非线性霍尔效应是对纵向交流电流的二阶电场响应，可以在不施加任何外磁场的情况下，在横向产生倍频信号以及直流信号。这也使得非线性霍尔效应在倍频和整流器件等领域有着广泛的应用前景。然而，先前报道的非线性霍尔效应往往存在输出电压输出过小和工作温度过低的问题，阻碍了相关的器件应用。到目前为止，室温下的非线性霍尔效应只在狄拉克半金属BaMnSb₂和外尔半金属TaIrTe₄中观测到，但电压输出都相对较小且缺少可调控性。

研究团队另辟蹊径，探索在半导体材料中寻找具有优异非线性霍尔表现的材料体系。他们对碲单质半导体薄片的非线性响应行为进行了系统研究，发现碲薄片存在显著的室温非线性霍尔效应，且通过外加栅压可以显著调控输出电压幅值。在300 K温度下，非线性霍尔电压的最大输出幅值可以达到2.8 mV，比此前报道体系中的最高记录高出一个量级。在此基础上，研究团队利用射频激励取代交流电流驱动，进一步实现了显著的无线整流效应，在较宽的0.3~4.5 GHz频率范围内实现了稳定的整流电压输出。结合进一步的实验和理论分析，室温非线性霍尔效应主要由外禀散射机制主导，而薄片结构的表面对称性破缺起到了重要作用。该工作进一步加深了对固体中非线性输运的理解，同时也为设计实现非线性电子学器件提供了重要材料候选。

图：（a）碲的晶体结构示意图及基于碲薄片的测试器件。（b）不同电流方向下非线性霍尔电压随交流电流的变化关系。（c）非线性霍尔电压输出幅值及工作温度与其他体系的对比。（d）基于非线性霍尔的无线射频整流效应。

近年来，曾长淦、李林研究团队在半导体碲的新奇电子态和输运性质研究中取得了系列进展，包括首次确证碲为一类结合拓扑和半导体双重属性的“外尔半导体”（PNAS 117, 11337 (2020)）；与北京大学孙栋教授合作，利用中红外圆偏振光电效应揭示独特的外尔光学响应（Nat. Commun. 13, 5425 (2022)）；基于碲的特殊能带结构，设计实现了一类新型“拓扑场效应晶体管”（Phys. Rev. Appl. 17, 054044 (2022)）。在本研究工作中，碲在非线性响应区间优异输运性能的发现，将进一步激发人们对于这类“简单”半导体材料新奇物性和应用的探索。

我校物理学院博士毕业生程斌、高阳教授和博士研究生郑直为论文共同第一作者。曾长淦教授和李林副研究员为论文共同通讯作者。合作者还包括我校信息科学技术学院朱旗教授和安徽大学李惠教授。该工作得到了国家自然科学基金委、科技部、中国科学院以及安徽省的资助。李林副研究员得到了中国科学技术大学仲英青年学者项目的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-49706-y

（合肥微尺度物质科学国家研究中心、物理学院、中国科学院量子信息与量子科技创新研究院、科研部）

SUMMER

7月3日，国际权威的太阳能电池世界纪录榜《Solar cell efficiency tables》（Version 64）发布中国科学技术大学徐集贤教授团队钙钛矿电池性能世界纪录，认证稳态效率性能达26.7%。

这是该团队继2022年（Version 60）、2023年（Version 63）之后代表中国科大持续第三次更新该世界纪录榜。2023年该团队创造的反式器件认证效率26.1%实现了钙钛矿电池效率超越26%、打破传统正式器件垄断世界纪录的双重突破。本次成果是在此基础上持续艰苦攻关的又一引领性突破，对于构建叠层电池具有积极推动作用。

《Solar cell efficiency tables》效率表由澳大利亚先进光伏中心联合美、日、意、澳等多国科学家统一审核和发布，具有近30年历史，其客观性和荣誉为国际光伏学术界和工业领域所公认，代表了光伏各细分领域的最前沿技术动态，具有重要指导意义。本次收录代表着中科大在光伏前沿研发的突破和引领能力。

此次研究是徐集贤教授团队在新型钙钛矿单结、下一代晶硅-钙钛矿叠层电池方面的最新成果，对产业化具有推动作用。该工作受到国家自然科学基金委、国家科技部、安徽省发改委省重大产业创新计划、中国科学技术大学碳中和研究院基金支持。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/pip.3831

（化学院、碳中和研究院、科研部）

SUMMER

金属-载体相互作用（Metal-Support Interaction，MSI）是异相催化领域中极为重要的科学概念，调控金属-载体间相互作用是调变反应路径和提升催化性能（活性、选择性及稳定性）的重要手段之一。然而，深入理解MSI并利用其实现反应路径的精准调控一直是科学难点，利用原位同步辐射技术探究MSI及其与反应路径的关联，有助于揭示并厘清实现催化反应单一路径高选择性的前提。

针对上述关键科学问题，中国科学技术大学国家同步辐射实验室、精准智能化学重点实验室在金属载体相互作用机制的原位同步辐射研究中取得新进展，研究团队利用金属与载体电子相互作用实现甲醇氧化反应中非CO路径的精准调变，并通过高精度、多维度同步辐射原位谱学技术精确解析了上述不同反应路径选择性调控的内在关联机制，阐明了小分子氧化过程的反应机理，为精准高效调控化学反应路径和催化性能提供了理论基础。相关研究成果以“Edge-Rich Pt-O-Ce Sites in CeO2Supported Patchy Atomic-Layer Pt Enable a Non-CO Pathway for Efficient Methanol Oxidation”为题，发表在国际学术期刊《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed. Doi: 10.1002/ange.202410545）。

图1. 在甲醇氧化反应（MOR）过程中实现非CO路径的催化剂体系设计示意图

研究团队理性构筑了一种外延生长于CeO₂表面的小尺寸原子层Pt催化剂（Pt ALs/CeO₂），并利用发展的同步辐射原位X射线吸收谱技术，证实了Pt原子层金属与CeO₂载体之间存在较强的金属-载体间电荷迁移相互作用（EMSI）。同时，阐明了催化剂中所构建的最大化的Pt-O-Ce位点，通过EMSI改变活性位点的表面吸附选择性和单元结构稳定性，有效地提升了电催化MOR的活性和稳定性。此外，研究团队根据活性位点与其相邻亲氧位点之间的距离，创新性地将Pt原子层分为边缘和内部Pt-O-Ce活性位点。结合同步辐射原位红外光谱技术进行实时监测和理论计算，深入研究了内部和边缘Pt-O-Ce活性位点分别诱导产生CO路径和非CO路径。

图2. 原位同步辐射谱学表征和理论计算

进一步地，研究团队综合多种同步辐射原位谱学结果，详实地解析了催化过程的完整反应机理：由于CeO₂载体与含氧基团具有很强的亲和力，其表面会吸附大量*OH物种，且边缘Pt-O-Ce位点对*OH具有更好的几何优势，该构型有利于Pt-O-Ce位点与*OH即时发生反应，从而避免了*CHO生成后的进一步脱氢，有效地抑制了*CO中间体的生成，促使反应发生非CO路径。然而，内部Pt-O-Ce位点缺乏有利的几何距离，*CHO很容易在其表面转化为*CO，主要发生CO路径。结合理论模拟可知，*CHO和*CO在内部Pt-O-Ce位点的吸附能力比边缘更弱，结合能力也相对较弱。因此可以推断，吸附在内部Pt-O-Ce位点的*CHO/*CO可以迁移到边缘位点，进而与邻近的*OH发生反应。在充分认识反应机理的基础上，团队进一步明确定义了更具普适性的设计理念，即通过实现非CO路径选择性的最大化来克服Pt基催化剂在MOR过程中普遍存在的易中毒问题，并发展了一种旨在最大限度提高非CO路径选择性的新型催化剂设计策略。

图3. Pt ALs/CeO₂催化MOR的完整机理

论文的通讯作者是姚涛教授、丁韬研究员，共同第一作者是博士研究生许爱荣、刘统和刘栋。相关研究得到了国家杰出青年基金、科技部重点研发计划等项目的资助，也得到了合肥国家同步辐射实验室、上海和北京同步辐射装置测试机时的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202410545

（精准智能化学重点实验室、国家同步辐射实验室、科研部）

SUMMER

近日，中国科学技术大学化学与材料科学学院焦淑红教授团队，联合北京大学徐东升教授、中国科学院物理研究所王雪锋研究员和苏州大学程涛教授团队，在高能量锂金属电池领域取得突破性进展。研究人员通过调控电解液在介观尺度下的锂离子溶剂化结构，设计了一种紧密离子对聚集体（CIPA）电解液，从而实现了500Wh kg−1锂金属电池的稳定运行。相关成果以“Towards long-life 500 Wh kg−1lithium metal pouch cells via compact ion-pair aggregate electrolytes”为题，于7月8日发表在Nature Energy杂志上。

锂金属电池具有极高的理论能量密度（> 500Wh kg−1），约为目前商业化锂离子电池的2倍，因此被视为下一代高比能电池的主要技术路线。锂金属电池目前存在的主要挑战是循环寿命较短，限制了其实际应用。近年来，国内外的研究团队开发了多种电解液体系，如高浓盐电解液、局域高浓盐电解液、液化气电解液和弱溶剂化电解液等，通过优化电解液的微观结构尤其是对锂离子的第一溶剂化壳层进行设计和优化，锂金属电池的性能取得了显著提升。但是，这些电解液策略在平衡正负极稳定性方面仍然存在很多问题，使得锂金属软包电池很难同时取得高能量密度和长循环寿命。

针对以上问题，作者提出了一种超越第一溶剂化壳层尺度的电解液设计策略，使阴阳离子对通过紧密堆积的方式形成三维聚集体（AGG）结构，在保持锂金属软包电池高能量密度的同时，大幅提升了其循环寿命（图1）。同步辐射光源的X射线散射技术和理论计算模拟的结果表明，在紧密离子对聚集体（CIPA）电解液中，多个离子对之间通过配位作用相互连接，形成锂离子相互距离为6Å左右、最大长度为3~4纳米的大尺寸紧密聚集体结构。然而，传统电解液中聚集体的尺寸普遍较小，长度为1纳米左右，且锂离子之间的相互距离为8Å左右。得益于紧密离子对聚集体（CIPA）电解液的紧密离子对聚集体（CIPA）结构，该电解液在锂金属负极表面形成了以无机物为主、平均厚度约为6.2纳米左右的固体电解质界面膜（SEI），从而显著提升了锂金属负极的界面稳定性。同时，该电解液能大幅抑制氧化物正极材料的不可逆界面变化，减少了电解液在正极界面的副反应。利用该电解液，采用高镍正极材料（LiNi0.905Co0.06Mn0.035O2）设计了能量密度为505.9 Wh kg−1的锂金属软包电池，并实现了130次（约2750小时）稳定循环，显著优于目前已经报道的文献结果。

图1：CIPA电解液的设计理念和锂金属软包电池性能

中国科学技术大学揭育林（博士后）、北京大学王世洋（博士后）、中国科学院物理研究所翁素婷（博士后）和苏州大学刘越（博士后）为论文共同第一作者；中国科学技术大学焦淑红教授、北京大学徐东升教授、中国科学院物理研究所王雪锋研究员和苏州大学程涛教授为通讯作者，合作者包括化学与材料科学学院曹瑞国教授和任晓迪教授。本工作得到国家自然科学基金委杰出青年科学基金、科技部重点研发计划、中国科学院先导计划、基金委面上项目以及中国科大-国轩高科创新电池联合实验室等项目的资助。

本工作特别致谢北京工业大学闫鹏飞教授、张正峰博士，中国科学技术大学同步辐射国家实验室罗震林教授，上海同步辐射光源边风刚教授、林鹤研究员、杨科研究员、缪夏然博士和曹赛超博士等在材料表征和分析等方面的大力支持与帮助。本工作中的部分材料表征实验在中国科学技术大学理化科学实验中心进行，部分计算模拟工作在中国科学技术大学超级计算中心完成。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41560-024-01565-z

（化学与材料科学学院、科研部）

SUMMER

中国科学技术大学精准智能化学重点实验室、化学与材料科学学院傅尧教授、陆熹副教授等在烷基偶联领域取得进展。研究团队发展了钴催化芳香亚结构辅助的烯烃氢烷基化反应，为氘代药物等手性功能分子的合成开辟了新途径。7月10日，国际期刊《自然·合成》（Nature Synthesis）在线发表了该项工作。

烷基碳中心在有机分子和功能材料中起到支撑“三维立体”结构的作用，并赋予这些分子独特的性质和功能。烯烃氢烷基化反应使用稳定且常见的烯烃作为原料，通过金属氢物种与烯烃反应，生成烷基金属中间体，从而精确构建烷基碳中心。然而，控制这种反应的立体化学选择性一直是个挑战，通常需要特定的路易斯碱性基团或极性杂原子官能团的辅助。

围绕上述挑战，傅尧和陆熹团队深入研究了烷基金属中间体结构和反应规律性，成功建立了一种利用C-H…π非共价相互作用（一种化学弱相互作用）来控制反应选择性的新模式。在该过程中，苯乙烯底物的π电子体系与催化剂中的氢原子之间形成C-H…π相互作用，从而精确控制了反应的立体化学选择性。这使得钴催化的烯烃氢烷基化反应能够顺利进行，精准构建了芳基邻位手性烷基碳中心，解决了无杂原子烯烃氢烷基化反应立体化学不可控的问题。该反应适用于多种底物，并且具有出色的官能团兼容性。此外，该催化体系还能实现烯烃的氘化烷基化，在药物分子和天然产物的合成与修饰中展现出应用潜力。

该研究为烯烃官能化反应的立体选择性控制提供了新模式，同时为氘代药物等手性功能分子的合成开辟了新途径。

图.芳香亚结构辅助的钴催化烯烃氢/氘烷基化及其氘代药物合成应用

该项研究得到了国家自然科学基金委、中国科学院青年创新促进会、安徽省科技厅、安徽省生物质洁净能源重点实验室和博士后创新人才支持计划的资助和支持。

论文标题：Enantioselective Alkene Hydroalkylation Overcoming Heteroatom Constraints via Cobalt Catalysis

论文链接：https://doi.org/10.1038/s44160-024-00581-x

（精准智能化学重点实验室、化学与材料科学学院、科研部）

SUMMER

中国科学技术大学潘建伟、陈宇翱、姚星灿、邓友金等人成功构建了求解费米子哈伯德模型的超冷原子量子模拟器“天元”，以超越经典计算机的模拟能力首次验证了该体系中的反铁磁相变，朝向获得费米子哈伯德模型的低温相图、理解量子磁性在高温超导机理中的作用迈出了重要的第一步。相关研究成果于7月10日在线发表在国际学术期刊《自然》杂志上。

量子实验模拟过程视频链接：https://news.ustc.edu.cn/__local/8/D9/1D/E23F577F15887607FBD24929247_0BD604E7_5EB215B.mp4?e=.mp4

由于其科学价值和潜在的巨大经济效益，以高温超导为代表的强关联量子材料将极大地推动未来科技的发展。然而，这些新型量子材料背后的物理机制尚不明确，难以实现有效可控的规模化制备和应用。费米子哈伯德模型是晶格中电子运动规律的最简化模型，被认为是可能描述高温超导材料的代表性模型之一，但其研究一直面临着巨大挑战：一方面，该模型在二维和三维下没有严格解析解；另一方面，计算复杂度非常高，即使是超级计算机也无法进行有效的数值模拟。

量子计算为求解若干经典计算机难以胜任的计算难题提供了全新的方案。国际学术界为量子计算的发展设定了三个阶段：一是对特定问题的计算能力超越经典超级计算机，实现“量子计算优越性”。随着美国谷歌公司“悬铃木”以及中国科大“九章”系列、“祖冲之号”系列量子计算原型机的实现，这一阶段的目标已达到；二是实现专用量子模拟机以求解诸如费米子哈伯德模型这一类重要科学问题，这是当前的主要研究目标；三是在量子纠错的辅助下实现通用容错量子计算机。值得指出的是，理论研究表明，即使采用通用量子计算机也难以准确求解费米子哈伯德模型。因此，构建可以求解该模型的量子模拟机，不仅是理解高温超导机理的有效途径，也是量子计算研究的重大突破。

对于整个设想中的费米子哈伯德模型低温相图，理论上仅能够明确无掺杂（即每个格点填充一个电子，又称半满）条件下系统的低温状态是反铁磁态。然而由于系统的复杂性，不仅反铁磁态从未得以实验验证，而且掺杂条件下的系统状态已经无法通过经典超级计算机进行准确数值模拟。因此，构建量子模拟器验证包括掺杂条件下的反铁磁相变，是实现能够求解费米子哈伯德模型的专用量子模拟机的第一步，也是获得该模型低温相图的重要基础。

光晶格中的超冷原子具有系统纯净，原子间相互作用强度、隧穿速率及掺杂浓度可精确调控等诸多优势，是最有希望构建专用量子模拟机以求解费米子哈伯德模型的体系之一。为了验证反铁磁相变，超冷原子量子模拟器必须满足两个关键条件：首先，需要建立空间强度分布均匀的光晶格系统，确保费米子哈伯德模型的参数在大尺度上保持一致；其次，系统温度必须显著低于奈尔温度（即反铁磁相变温度），这样反铁磁相才可能出现。然而，以往实验中光晶格强度的非均匀性和费米原子制冷存在的困难，使得上述两个关键条件一直无法得到满足。因此，反铁磁相变一直无法实现。

为了解决这些难题，研究团队在前期实现盒型光势阱中的均匀费米超流的基础上[Science 375, 528 (2022); Nature 626, 288 (2024)]，进一步降低了盒型光势阱的强度噪声，并结合机器学习优化技术实现了最低温度的均匀费米简并气体制备，满足了实现反铁磁相变所需要的低温。进一步，研究团队创造性地将盒型光势阱和平顶光晶格技术相结合，实现了空间均匀的费米子哈伯德体系的绝热制备。该体系包含大约80万个格点，比目前主流实验的几十个格点规模提高了约4个数量级，且体系具有一致的哈密顿量参数，温度显著低于奈尔温度。在此基础上，研究团队通过精确调控相互作用强度、温度和掺杂浓度，直接观察到了反铁磁相变的确凿证据——自旋结构因子在相变点附近呈现幂律的临界发散现象，从而首次验证了费米子哈伯德模型包括掺杂条件下的反铁磁相变。

图.“天元”量子模拟器示意。红色和蓝色的小球分别代表自旋相反的原子，它们在三维空间交错排列，形成了反铁磁晶体。原子被光晶格囚禁在玻璃真空腔中。/制图：陈磊

该工作推进了对费米子哈伯德模型的理解，为进一步求解该模型、获取其低温相图奠定了基础，也首次展现了量子模拟在解决经典计算机无法胜任的重要科学问题上的巨大优势。《自然》杂志审稿人对该工作给予了高度评价，称该工作“有望成为现代科技的里程碑和重大突破（...which could become a notable milestone for modern science and technology and a major breakthrough）”；“标志着该领域向前迈出了重要的一步（…marks an important step forwardfor the field）”；“是实验的杰作，是期待已久的成就（…is an experimental tour de force. This is a long-awaited achievement）”。

本项研究获得了科技部、国家自然科学基金委、中国科学院、安徽省、上海市和新基石科学基金会等的支持。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-07689-2

（物理学院、合肥微尺度物质科学国家研究中心、中国科学院量子信息与量子科技创新研究院、科研部）

SUMMER

6月25日，中国科学技术大学心理学系吕心游研究员联合公共卫生研究院李金副研究员，在《Immunity & Ageing》杂志上发表了题为“Single cell transcriptome analysis identified a unique neutrophil type associated with Alzheimer’s disease”的论文，绘制了AD小鼠外周血中性粒细胞的转录组图谱，揭示了AD外周血中性粒细胞的异质性，并发现与AD进展紧密相关的细胞亚群。

阿尔兹海默症作为一种全球性的慢性神经退行性疾病，其日益严峻的形势已引起广泛关注。据2022年世界阿尔兹海默病报告显示，全球已有超过5500万人受其困扰，预计到2050年，这一数字将攀升至1.53亿人。面对这一严峻挑战，科研界对于寻找新的治疗靶点寄予厚望。

在此次研究中研究团队聚焦于外周血中性粒细胞在AD病理过程中的作用。他们通过创新的单细胞RNA测序技术，深入分析了AD小鼠外周血中性粒细胞的转录组图谱，成功揭示了中性粒细胞的异质性，并首次发现了与AD进展紧密相关的Neu-5中性粒细胞亚群。

图1 APP/PS1小鼠外周血中性粒细胞的单细胞RNA测序。

研究团队发现，Neu-5亚群在AD小鼠中显著富集，且这些细胞具有较低的颗粒度和成熟度。进一步的研究表明，该亚群中细胞因子介导的信号通路显著下调，而Ccrl2基因则特异性上调。通过流式细胞术和组织免疫荧光染色等多种技术手段，研究团队确认了CCRL2蛋白在AD小鼠大脑中的显著增加，并在ALZDATA数据库分析中观察到Ccrl2基因在女性AD病人颞叶皮层的特异性高表达。

图2 Ccrl2基因在AD小鼠外周血中性粒细胞和AD病人不同脑区的表达。

这一发现不仅揭示了中性粒细胞在AD发病过程中的新角色，更为后续的研究和治疗策略提供了宝贵的线索，CCRL2+中性粒细胞亚群的发现为开发针对AD的精准治疗策略提供了潜在靶点。”

研究得到国家自然科学基金(82104151, 82101565, 82201566)和上海市青年英才扬帆计划（21YF1439500，22YF1439300）资助支持。

【原文链接】：https://doi.org/10.1186/s12979-024-00448-x

（心理学系、公共卫生研究院）

SUMMER

中国科学技术大学化学与材料科学学院黄汉民教授团队在惰性双C-H键活化领域取得新进展。研究团队通过自由基-过渡金属接力活化C-H键的策略，利用CO对烷基钯的选择性插入对烯丙基自由基进行分选，实现了位点选择性的双C-H键活化，并在此基础上建立了烯烃与亚胺的羰化-环加成反应，为烯基取代的β-内酰胺的合成提供了全新的路径。相关成果以“Site-Selective Carbonylative Cyclization with Two Allylic C−H Bonds Enabled by Radical Differentiation”为题发表在《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc）。

图.烯烃选择性双C(sp3)-H键活化

惰性C-H键的活化及其定向转化是有机合成化学和催化化学的重要研究领域，被誉为有机合成化学研究的圣杯。在过去几十年间，科学家们通过建立多种活化策略、发展高效催化体系，在活化单根C-H键的研究中取得了重要进展。然而，同时实现多根C-H键的选择性活化及其定向转化却极具挑战性，目前仍鲜有报道。围绕上述挑战，该团队利用他们早期发展的自由基-金属接力活化C-H键的策略（J. Am. Chem. Soc.2012,134, 9902），结合烯酮活性中间体的生成过程，在2023年实现了甲苯等烷基芳烃的双C(sp3)-H键活化（J. Am. Chem. Soc.2023,145, 4982）。

烯烃作为廉价的大宗化工产品，广泛应用于化学、医药、高分子合成等领域。考虑到烯烃中通常含有多根C(sp3)-H键，选择性实现其中某两根C-H键的活化显得极为困难。针对这一挑战，该研究团队巧妙地利用CO插入烯丙基金属物种这一基元步骤对空间位阻的敏感性，通过羰基化过程实现了多种烯丙基自由基的有效识别与分选。同时，利用CO插入形成的酰基金属物种具有显著增强的α-C-H酸性这一特点，该团队成功实现了高位点选择性的双烯丙位C(sp3)-H键活化，建立了烯烃与亚胺的羰化-环加成反应，实现烯基取代的β-内酰胺骨架的构建。上述研究不仅为惰性双C-H键活化提供了全新的策略，同时也为广泛存在的β-内酰胺类药物分子的合成开辟了新路径。例如，利用简单烯烃作为原料，经3步便能合成抗肿瘤试剂，充分体现了该反应的实用价值。

中国科学技术大学丁永正（特任副研究员）为该论文第一作者，黄汉民教授为该论文的通讯作者。本工作得到了科技部重点研发计划催化专项，国家自然科学基金委杰出青年基金和中国科学院战略性先导等项目支持。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05360

（化学院、科研部）