Nature photonics：二维WSe₂单光子发射器，实现近100%量子效率！

研究背景

      单光子发射器(SPE)是量子技术发展的重要组成部分。过渡金属二硫族化合物单层中的局域激子，如二硒化钨(WSe₂)，代表了一个很有前途的SPE平台。在许多应用中，SPE的亮度是检验其性能的重要标准。因此，需要单光子源具备高收集效率、高发射率和接近1的量子效率等特性。由于在二维材料表面没有全内反射，二维材料中的SPE具有高收集效率的独特优势。此外，利用应变工程和等离激元Purcell效应，SPE可以实现发射率的增强。然而，上述方法却无法实现1的量子效率。故实现单光子发射体(SPE)的统一量子效率是量子信息科学的主要任务。

      得益于二维材料的原子厚度，过渡金属二硫化物单层中的自由激子的非辐射衰变途径可以使用栅极电压来抑制。特别是，栅极电压可以用来抑制非辐射带电激子的产生和激子电荷的俄歇重组。然而，对于与SPE相关的局域激子，这种抑制尚未实现。

论文导读

      目前的技术方法无法实现1的量子效率。故实现单光子发射体(SPE)的统一量子效率是量子信息科学目前的主要任务。通过等离子体耦合可以提高辐射衰减率，从而达到提高SPE的量子效率的目的，但要达到1的量子效率，必须减轻非辐射衰减。近日，新加坡南洋理工大学的高炜博团队报道了等离激元增强的WSe₂单光子源中非辐射跃迁的成功抑制，实现亮度与量子效率的双重突破！通过在大电场下使用双栅极结构的电荷耗尽来抑制二维WSe₂量子发射器中的非辐射衰减。在经过电荷耗尽处理后，部分SPEs的过渡量子效率达到了76.4% ± 14.6%的平均值，并且有些SPEs甚至接近于单位量子效率（超过90%）。这一研究不仅为量子信息科学的发展提供了新的技术基础，也展示了如何利用先进的材料设计和纳米技术控制方法，实现在芯片上可控、高亮度的量子发射器。该研究以“Charge-depletion-enhanced WSe₂ quantum emitters on gold nanogap arrays with near-unity quantum efficiency”为题于2024年5月发表于Nature Photonics。

主要研究内容

      在这项工作中，作者成功地抑制了等离激元增强的WSe₂局域激子的非辐射衰变。实验通过两步增强的方式实现了SPE亮度和效率的有效提升。在第一步中，为了增加局域态密度(即Purcell效应)，将单层WSe₂放置在与局域激子发射能量共振的金属结构附近。Purcell效应导致了更高的辐射衰减率，从而提高了SPE的亮度。在第二步中，通过在活动介质中施加电场将电荷从中性激子中驱离，该电场由顶部和底部栅极的双栅极结构控制。这种电荷消耗导致激子和电荷之间的相互作用减少。因此，非辐射衰减被抑制，增加了SPE的寿命和亮度。与未耦合的SPE相比，等离子体耦合SPE的强度提高了21 ~ 45倍。当施加电门控时，强度进一步增强，导致整体强度增加两个数量级，量子效率增强，可以达到接近统一(>90%)。作者提供了一种可行的方法，可通过非辐射衰减抑制在层状材料中实现具有近单位量子效率的SPE。

技术突破

      为了实现WSe₂单光子源的制备以及其与等离激元热点的强耦合，该工作构建了一种竖直构架的金属纳米间隙阵列，如图1a所示。其主要结构为金属纳米隙阵列上的WSe₂单层和六方氮化硼(h-BN)的薄介电间隔层。该结构通过顶部h-BN和底部二氧化硅(SiO₂)介电层封装，分别连接到顶部栅极(少层石墨烯)和底部栅极(高掺杂Si衬底)。这种双栅结构有利于将电场效应与掺杂效应分离开来。所制备器件的光学显微镜图像如图1c所示，放大后的扫描电子显微镜(SEM)图像显示了高度均匀的间隙宽度为10 nm的纳米间隙阵列。由于间隙处的应力最强且等离激元热点也处于间隙之中，所以实现了单光子源的定点制备以及其与等离激元热点的自发耦合，增加局域态密度(即Purcell效应)，进而导致了更高的辐射衰减率，从而提高了SPE的亮度。

      作者首先研究了零门电压下的连续波(CW) PL信号。如图2a所示，为726 nm连续波激光激发下的PL强度图。明亮的发射体主要位于纳米间隙，显示了SPE和等离激元增强的确定性位置。图2b给出了裸SiO₂衬底和纳米间隙上SPE的PL光谱对比图。平均而言，纳米间隙使强度提高了一个数量级。图2c所示为线宽小于4 meV的一个滤波峰的功率相关PL强度提供了这种激子发射增强的进一步证据。在所有功率水平下，增强系数均为λ_int = I_gap/I₀≈21(其中I_gap为间隙区的发射强度，I₀为SiO₂衬底上的发射强度)。与未耦合的SPE相比，等离子体耦合SPE的强度提高了21 ~ 45倍。同时纳米间隙上的SPE显示出较短的拟合寿命。通过测量726 nm脉冲激发下的时间依赖PL，进一步确认了纳米间隙上的SPE存在明显的寿命缩短。纳米间隙上的SPE的寿命约为0.4 ns，而SiO₂上的SPE为8.08 ns，验证了Purcell效应的作用。

观点评述

      本文结合等离子体耦合和栅极可调谐，构建了新型的WSe₂单光子源量子发射体。使用金纳米隙阵列实现了SPE的位置控制和等离子体增强辐射衰减，而使用双栅极结构实现了电荷耗尽诱导的非辐射衰减抑制和线宽收窄。结合二维量子发射器系统的高收集效率，新型的WSe₂单光子源量子发射体总体强度增加了接近两个数量级，量子效率提高至接近100%（>90%）。

      该研究结果为在二维材料中实现高效单光子源提供了新思路，展示了抑制非辐射跃迁路径的重要性。未来的研究中可以进一步探索等离激元超结构和栅极的调控来实现单光子源器件。同时，这种栅极调控和光场调控在实际应用中是局限的，在集成光源、量子通讯、量子计算中实际应用比较困难。开发新型高效的单光子源，解决高密度量子芯片集成难题，实现室温下光通讯波段单光子源，仍然是个巨大挑战。

      单光子源研究是量子信息领域的核心内容之一，清晰可控的高密度单光子源阵列更是构建量子芯片器件和量子网络的关键。在众多的单量子发光体（包括半导体量子点、原子、分子、色心等）中，单分子体系由于其发光频率易于调控、谱线较窄、且发光行为具有高度的均一性而受到广泛的关注。另一方面，电泵单光子源还在纳米光电集成和相关量子器件方面具有潜在的应用前景。迄今为止，科学家已经成功地产生了单光子，例如，用激光束照射某些材料晶格中的缺陷，但这些粒子能量太高，无法实际使用：研究人员需要产生能量较低的光子，它们对应于电磁波谱中较长的波长。

      新型的单光子源调控技术手段：光子晶体、介质球、光学微腔结构、金属等离激元超表面等都可以改变光场方向，而共振光学天线对光场的改变更为局限化。然而，利用微腔、Gap、纳米天线等微纳结构结合量子点实现辐射增强、定向辐射的一些方案，往往需要发射谱与腔模在光谱上有重叠，甚至完好匹配，而且也需要精确控制量子点与微纳结构之间的相对位置。这对于高性能单光子源的应用极具挑战性。

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