【研究背景】
随着全球能源和环境问题日益严峻，尤其是人口快速增长和工业化的加速发展，寻找可持续的能源解决方案变得愈加紧迫。2022年，全球能源供应达632亿焦耳，其中约80%来自不可再生化石燃料，如煤、石油和天然气。为应对这一挑战，发展可再生能源，尤其是风能和太阳能，成为了研究的热点。然而，这些可再生能源的间歇性特征使得如何构建一个可靠的能源网络成为关键问题。
电催化反应主要包括涉及氧（O）、碳（C）和氮（N）的化学转化。氢气生成反应（HER）和氧气生成反应（OER）是绿色氢气生产的关键反应，而氧还原反应（ORR）则是燃料电池和金属-空气电池中至关重要的半反应。此外，二氧化碳还原反应（CO2RR）和氮还原反应（NRR）能有效生产增值产品，如乙烯和氨。然而，目前电催化剂的性能和成本仍限制着这些技术的实际应用。
钙钛矿氧化物作为一种重要的电催化剂家族，因其高度可调的组成和结构，以及显著的催化活性和稳定性，受到了广泛关注。然而，尽管已有大量研究集中于钙钛矿氧化物的催化特性，但在催化机制的研究和商业应用方面仍需突破。例如，尽管在OER的研究中，钙钛矿氧化物作为最早被研究的材料之一，过去五年里得到了广泛关注，但对于速率决定步骤的描述及转态的界定仍无定论，相关的测试方法在检测精度方面也面临挑战。
为了解决上述问题，新加坡南洋理工大学Xiong Wen (David) Lou教授致力于研究钙钛矿氧化物的催化机制，并探索其在电催化中的应用。本文综述了钙钛矿氧化物在不同电催化反应中的机制，指出影响其催化活性的关键因素，并提出了高效钙钛矿氧化物电催化剂的设计策略。通过总结先进的表征技术和催化机制的研究，本文为进一步提高钙钛矿氧化物的催化性能提供了理论基础和指导。综上所述，本综述旨在填补现有研究中的空白，为钙钛矿氧化物的电催化应用提供全面的参考，助力开发出高性能的催化剂。
【科学亮点】
1.本文首次系统综述了钙钛矿氧化物在电催化反应中的机制，明确了影响催化活性的关键因素。
2.实验通过对钙钛矿氧化物的结构调控和先进表征手段，揭示了其在氧气演化反应（OER）、氢气演化反应（HER）和氧还原反应（ORR）中的优异性能。
3.研究表明，钙钛矿氧化物的组成和结构的高度可调性，使其在不同催化反应中展现出良好的活性和稳定性。
4.通过理论计算与机器学习相结合，研究人员能够筛选出适合B位点的高活性过渡金属，从而优化催化剂设计。
5.本文还强调了在电催化过程中钙钛矿氧化物表面演变对催化性能的影响，指出传统基于初始结构的活性描述符可能不够准确。
图1.电催化的前景。
图2.电催化中钙钛矿氧化物的示意图。
图3.钙钛矿氧化物的氧气演化反应机制。
图4.影响钙钛矿氧化物氧气演化反应的关键因素。
图5.钙钛矿氧化物在氧还原反应中的应用。
图7.钙钛矿氧化物在其他反应中的应用。
图7.钙钛矿氧化物在其他反应中的应用。
图8.钙钛矿氧化物的表征和研究框架。
【科学启迪】
本文揭示了钙钛矿氧化物在电催化反应中的重要性及其潜在应用。首先，钙钛矿氧化物因其可调的组成和结构，展现出显著的催化活性和稳定性，为催化剂设计提供了新的思路。其次，文章指出，深入理解电催化机制以及影响催化活性的关键因素是提升钙钛矿氧化物电催化剂性能的基础。这种理解不仅有助于优化现有催化剂，还能推动新材料的开发。此外，先进的表征技术的应用使得研究者能够更加准确地探究催化机制，从而为催化剂设计提供数据支持。最后，本文强调了跨学科的研究方法，结合理论计算与实验表征，可以加速高效钙钛矿氧化物电催化剂的研发。总体而言，本文为未来在电催化领域的研究提供了启示，强调了材料设计与催化机制理解之间的密切关系，为解决能源和环境问题提供了新的解决方案。
参考文献：Jia-Wei Zhao et al. ,Structural evolution and catalytic mechanisms of perovskite oxides in electrocatalysis.Sci. Adv.10,eadq4696(2024).DOI:10.1126/sciadv.adq4696
