共读好书
张文武 潘 浩 马秋晨 李明雨 计红军
(哈尔滨工业大学(深圳)材料科学与工程学院)
摘要：
新材料与工艺是推动先进电子制造与封装发展的关键，尤其针对高集成度、高温服役和高可靠性等大功率器件的互连难题，开发出面向高端微电子制造关键“卡脖子”技术的材料与工艺显得尤为紧迫。功率超声具有表面清洁、空化与声流等特性，可显著提高界面冶金连接能力，能有效克服传统瞬态液相连接反应时间长与温度高的难点，且能破解 Cu、Al 等金属互连过程中易氧化的痛点问题，并解决了 SiC、Al2O3、AlN 等陶瓷基板难润湿与纳米颗粒低温烧结驱动力不足的难题。结合本团队在该领域深耕多年的积累，聚焦功率超声应用于微纳连接方向，从超声固相键合、超声复合钎焊和超声纳米烧结互连等三个方面综述了面向电子制造中功率超声微纳连接技术的原理、方法、特点及实际应用场合，并分别从固相连接中引线键合、室温超声金属连接和超声增材制造等领域，到钎焊连接中超声低中高温软钎焊与超声瞬态液相连接等领域，提出适用于超声微纳连接的新型互连技术。最后，针对第三代半导体中大功率器件封装互连的迫切需求提出了超声纳米烧结连接新方法，并开发出具有高效低温连接高温服役的金属纳米焊膏新型互连材料，且对其接头力学、热学、电学，以及可靠性等进行了全面评估，也进一步总结了功率超声微纳连接技术的研究进展及趋势。
0 前言
电子封装作为集成电路(Integrated circuit，IC)与电子系统间的连接桥梁，而电子器件的超薄、轻量化、高温服役、低功耗等发展趋势与迫切需求又对封装互连材料与工艺提出了更高的要求，这也 将 是 推 动 半 导 体 延 续 摩 尔 定 律 发 展 的 重 要关键环节[1]。此外，具有大电流/大电压、高温服役、高集成度等特性的大功率器件正蓬勃发展，且广泛应用在汽车电子、航空航天、电力电子设备与 5G 通信基站等领域中，它们对封装互连接头提出更为苛刻的要求，如极小互连间距、高服役温度与高可靠性等，因此，针对目前封装互连的共性重大问题，研发微电子互连新材料与工艺已成 为 我 国 争 夺 集 成 电 路 引 领 地 位 的 关 键 战 略之一[2-4]。
针对微电子制造对新材料与工艺的迫切需求，功率超声电子在电子制造中的新型应用被提出。首先，在固相封装互连中，如：引线键合、光纤包覆材料连接、Cu-Cu 低温互连等[3]应用需求，我们对其连接新工艺做了深入的探索，并提出了固相连接中的超声变形机制[5-6]；其次，大面积芯片贴装互连中，如：低温软钎焊、陶瓷-金属与陶瓷-陶瓷连接的中温钎焊、铝/镁合金散热器与器件间的高温钎焊等应用，我们开发了功率超声复合钎焊的新工艺及新钎料，包括：超声低中高温软钎焊、超声瞬态液相连接，以及 Sn+M(高熔点金属元素 Au、Cu、Ag、Ni 等)复合颗粒钎料膏，并研究了超声波在液态/半固态钎料中的特殊效应，阐明了声波对界面冶金连接的作用机制与互连机理，进而大力推广了功率超声复合钎焊在电子封装互连中的广泛应用[7-9]；最后，为了满足第三代半导体中大功率器件实现低温连接高温服役的迫切需求，我们首次提出了超声纳米烧结互连技术，借助纳米尺寸效应具有低温烧结的特点，避免高温互连对器件的损伤，采用低温驱动超声纳米烧结金属纳米颗粒实现大功率器件的高效快速连接，并阐述了超声纳米烧结的机制，最终获得了满足第三代半导体大功率器件低温连接、高温服役与高可靠性需求的接头[10-12]。
综上所述，纵观微电子封装互连的快速发展，功率超声微纳连接技术将在电子制造领域有着重要的发展前景，我们将对其在后摩尔时代发展中封装互连原理、方法、应用场景以及未来挑战做出详细的讨论。
1 超声固相连接
Siemens 公司于 1937 年首次发现在超声波叠加在金属点焊中可实现局部焊合区晶粒的细化，接着，由德国学者 WILLRICH 进一步发现无外加电流下通过超声波引起机械振动可实现金属间的固相键合。目前，超声引线键合、超声增材制造、超声金属焊接等功率超声固相连接技术已逐步应用于电子制造领域中来。
1.1 超声引线键合
1957 年由贝尔实验室首次提出“楔形键合”与“球形键合”的概念，这是早期的引线键合技术，然而并未引入超声波对引线连接的作用。持续跟踪HARMAN 发表的研究成果来看[13]，超声引线键合技术最早出现于 20 世纪 60 年代。
目前，电子制造封装互连中绝大部分电气连接方式还是主要以超声引线键合来实现的，根据能量输入方式的不同，可将其分为超声楔形键合与热超声球形键合两种方式。相较于超声楔形键合技术，以无方向性、键合速度快为优势的热超声球形键合技术需要对连接部位进行局部预热与烧球，故使得其在工业界受青睐程度就不如超声楔形键合了[14]。首先，将留有尾丝的引线穿过劈刀，紧接劈刀将引线拖至焊盘表面(第一键合点)，然后施加高频超声振动使得引线产生塑性变形，进而让引线和焊盘间形成良好的冶金连接后结束振动；其次，随着劈刀移动到另一焊盘表(第二键合点)，其键合工艺与第一次完全相同；最后，完成第 二 次 键 合 后 利 用 线 夹 或 切 割 器 将 金 属 丝 切断，从而完成整个超声球形键合过程，如图 1 所示为超声球形键合过程的示意图。由于超声键合的键合点尺寸小、键合时间短和界面反应弱等特性，所以目前大多数研究者只局限于研究与分析键合点的可靠性问题。如 LONG 等[14]改变超声键合工具的表面粗糙度，来改善界面摩擦方式，进而调节其界面的冶金连接情况。他们采用直径于小 75 μm 的扁 平 键合 引线 ， 或直 径处 于 75～500 μm 的 U 型或 V 型凹槽键合引线，且选用引线材料为含有 1% Si 或 1.5% Mg 的铝线，最终实现了高强度键合。近年来，相较铝线来说具有优异导热导电和更高可靠性的铜线，其替代铝线作为功率器件封装互连材料已经获得了越来越的认可。然而，铜线的使用过程中氧化问题带来的性能缺陷是必不可少的，因此有学者提出采用表面涂覆薄层铝的铜线来改善铜线的氧化问题，进而提高铜线的可焊性[15]。此外，当实际器件服役温度超 过 纯 铝 熔 点 ， 达 到 超 高 温 的 工 况 时 ( 大于900 ℃)，铝质引线将完全失效。针对这种极端服役情况，具有高熔点的铂线和钯合金线是解决超高温服役下的最佳替代方案[16-17]。最后，针对焊盘材料的选择，铝，铜和金是常用材料的首选，而导 致 其 接 头 连 接 失 效 的 主 要 因 素 有 基 板 的 硬度、污染物和表面粗糙度等[18-22]，其中焊盘表面粗糙度和硬度对接头互连的影响机制尚不明确，有待进一步研究。
根据上述对超声引线键合工艺过程的详细描述与探讨，文献[23]将其分为以下四个阶段：预变形和超声激活阶段、摩擦阶段、超声软化阶段和相互扩散阶段。以下是对这四个阶段的详细描述：首先，预变形和超声激活阶段主要作用在劈刀法向力的作用下，引线能快速突破其屈服极限并发生塑性变形，进而在一定程度上去除表面氧化层与污染物，为后续阶段提供洁净的连接界面；其次，摩擦阶段主要是超声振动产生横向作用力，并快速超过引线的静摩擦力，从而在界面出产生大量的热；接着，软化阶段主要是劈刀的高频振动将进一步去除界面氧化物和污染物，并同时驱动金属软化加剧摩擦，其主要就是重复一二两个阶段进而达到更加的互连效果；最后，相互扩散阶段主要是利用前面三个阶段在界面处产生的大量热源，使得界面元素加速相互扩散，最终快速实现界面处的冶金连接。这四个阶段之间并没有严格的区分，甚至大多数阶段都是贯穿于整个键合过程的。
近年来本团队对 Al 线与Au/Ni/Cu 金属化的板上芯片封装(Chip on borad, COB)基板的超声键合进行了深入研究，我们对超声键合接头老化前后的原始界面进行了分析[24-27]。图 2 为不同超声功率下化学腐蚀去除引线后键合界面的演化过程形貌图[28]，显然超声功率的增加导致互连区域的位置发展了明显变化，由原始的边缘区域逐渐向中心位置扩展。此外，当超声功率达到最大(180 mW)时，从留下的楔形断口形貌来看(图 2d)，引线应该是发生了严重折断现象，从而导致断口形貌演变为楔形状。
接着我们对接头界面处原子扩散特性进行了深入研究，如图 3 所示为引线键合界面分层扩散特征的高分辨透射电子显微镜(Transmission electron microscope, TEM)表征[29]。根据图 3a 中超声键合后接头界面的 TEM 高分辨图分析表明，界面处化合物 Au8Al3 层的厚度约为 10 nm，且弥散分布在 Al与 Au 两元素互扩散形成的固溶体内。此外，由界面扩散反应层出发，垂直于其方向上呈阶梯波浪式的 Al 元素沿着 Au 层不断向内部扩散，而平行于其方向上明显呈明暗相间干涉花样条纹状扩散。从界面扩散特征与化合物演变过程的试验结果来看，以及结合相关文献分析[30]，由界面局部放大高分辨图像发现该区域晶体结构为六角系(图 3b)，通过文献与相图进一步查证后，再进一步标定可确定该晶体为 Au8Al3 化合物[29]。图 3c 为其局部高分辨的原子排布图，显然该区域原子列排布并非整齐，而是以一定角度呈对称排列，即初步判定该晶体结构为孪晶结构，如图中虚线标注区域内的几列原子列则为对应的孪晶轴。
本试验的常温超声楔形键合界面连接时横截面界面扩散反应层特征示意图如图 4 所示[30]。首先，在 X-Z 平面内的接头横截面界面(图 4b)，其中扩散反应层主体是Al-Au 固溶体，由于 Al 在 Au 内的固溶度较低，从而限制了 Au8Al3 纳米颗粒的析出，这些颗粒的存在会明显提升接头冶金连接的强度，同时也表明接头冶金连接时外部输入能量不大，且接头的形成机制主要是以扩散反应控制为主的形式；其次，针对界面扩散反应层内的扩散方向特征(图 4c和 4d)可知，显然键合引线的变形过程是直接影响 F型扩散特征的，而且超声工艺参数于接触界面应力状态也直接对 W 型扩散特征产生影响。最后，无论是哪种扩散特征，其都表现出规律性的或周期性的特征。
综上我们主要阐述了超声楔形键合中界面冶金连接机制主要是由于超声频率与晶格振动频率间的差异导致的，而非由超声声子引起的冶金连接。再基于超声振动去膜、振动搅拌、振动能量、界面摩擦产热、快且大的塑性变形、高速且周期性剪切应力等六个方面的作用，进而揭示了超声楔形接头连接的物理本质[31]。
1.2 超声金属焊接
超声金属焊接过程主要包括以下内容：① 气压缸施加夹紧力促进局部贴合界面形成微连接；② 超声波发生器诱发机械振动消除金属表面氧化物和污染物，并产生大量界面摩擦热，且高频摩擦过程中的材料变形与金属流动进一步增加界面贴合区面积，实现微连接区的逐步扩展；③ 界面温升和超声波软化作用促使焊接界面处产生高应变速率塑性应变，并逐步将微连接区扩展至整个焊接界面[32]。超声金属焊接技术与引线键合技术连接过程大体相同，但超声引线键合中的键合工具为劈刀，键合过程涉及引线的牵引与裁切以及两个焊点的超声固相连接。超声金属焊接中的施压工具为带有滚花的超声压头，超声作用范围广，键合过程仅焊接区的施压与振动，目前是绝缘栅双极型晶体管(Insulated gate bipolar transistor, IGBT)器件模块电气互连的关键技术。超声金属焊接示意图见图 5[32]。
目前关于超声金属焊接的研究主要集中在工艺窗口优化、界面晶粒形态与织构演变、界面变形及冶金机理研究三个方面。超声金属焊接中应用最为广泛的滚花图案为梯形和锯齿形两种，与梯形图案相比，锯齿形滚花压头可通过增强界面摩擦温升的方式，降低上表层材料的超声压头嵌入深度[33-34]。超声 波 金 属 焊 接 中 振 动 频 率 通 常 选 定 为 20 ～40 kHz，输出功率一般不超过 4 kW，超声焊接过程中可调控的工艺参数有焊接压力、振幅、时间、能量以及下压高度等。根据超声焊接过程中接头的组织变化，界面的连接程度可分为未焊合(under)、焊合(normal)和过焊合(over)三个阶段，对应的接头强度也呈现先增加后减小的变化趋势[35]。DHARA等[36]综合分析了焊接压力、振幅和时间对接头组织和性能的影响，进而建立超声参数与接头质量之间的定量化关系，如图 6 所示[37]。结果表明焊接时间、压力和振幅的增加均会引起焊后材料厚度的减薄，当超声压头嵌入深度在 30%～60%范围内时可获得焊合状态的超声焊接接头。因此，根据不同材料的超声焊接工艺窗口，设置合理的焊接参数才能保证界面完整焊合的高强度连接状态。
BAKAVOS 等[36]根据界面接合区形貌以及晶粒形态的变化，超声焊接的连接过程分为三个阶段：微焊接区形成，扩展和漩涡状界面形成。受超声头加压与振动复合载荷作用下，焊接界面将产生不均匀的应力分布，微焊接区首先在应力驱使下界面接合区的局部紧密贴合位置处形成。随着界面摩擦加剧，材料逐步流动填充未焊合区域，且温升还将增加上下层焊接材料的互扩散驱动力，从而促进微焊接区的逐步扩展直至完整焊合。超声头进一步嵌入材料时，界面区域的剪切变形和压缩变形的叠加作用将逐步加剧，进而形成漩涡状的界面晶粒形态。超声焊接中的界面织构分析如图 7 所示[38-39]，JI 等[5]分析了不同超声焊头压下量的铝箔超声焊接界面织构演变，结果表明退火态铝箔首先由原始的立方织构{001}<100>和高 斯 织 构 {110}<001> 转变 为 {001}<211> 和{112}<111>两种变形织构，超声焊接过程中，晶粒的 逐 步 旋 转 导 致 变 形 织 构 分 数 降 低 ，{001}<110>再结晶取向晶粒占比逐渐提升。ODF的织构分析证实了铝箔焊接过程中由界面变形至动态再结晶的过程。FIJII 等[38-39]从焊接时间角度了分析了超声焊接过程中 Al-Cu 接头的织构演变，EBSD 分析结果指出上层材料界面处发现了压缩变形 再 结 晶 织 构{100}<011> 向剪 切 织 构{111}<110>转变的现象，并指出剪切织构是由于界面动态再结晶晶粒受到超声振动带来的持续剪切变形所致。
在界面变形及冶金机理研究方面，GUNDUZ等[40]首次指出超声诱发的界面高频摩擦将显著增加材料内部空位浓度，加速元素扩散。以Al-Zn 体系相变热力学为例，当超声引入的空位浓度达到极限值 10−1 时，共晶反应点温度可相应下降约 240 ℃。SAMANTA 等[41]将空位浓度引入分子动力学模拟，并指出 Al-Cu 焊接过程中当空位浓度提升 4%，扩散层厚度相应增加 27%。PATEL 等[42]的研究从 Z 参数出发，发现超声引起的界面高应变速率变形异常地促进了晶粒的细化。ZHANG 等[43]借助聚焦离子束和高分辨率透射电镜术，观察 Cu-Al 接合区原子尺度连接特性，如图 8 所示。发现超声诱发的界面高频摩擦带来的高密度位错累积将破坏晶格有序结构，进而在Cu-Al 界面处产生非晶相金属基化合物(Intermetallic compound, IMC)。
超声波金属焊接过程中，超声头滚花的嵌入不可避免的带来焊接过程中待焊工件表面的损伤，当输入焊接时间过长或输入能量过大时，还将造成焊接材料边缘处的过度减薄，影响接头强度。这种为了引入高功率超声而带来的表面严重损伤也限制了超声波金属焊接在功率器件封装中的应用，因此如何在保证焊接强度的同时减少超声压头的嵌入将是下一步亟需攻克的方向。
1.3 超声增材制造
超声增材制造加工系统如图 9 所示[45]，其主要包括超声波金属焊接平台和数控加工平台两部分。在超声波金属焊接部分，其主要通过逐层焊接金属带或箔以实现预设结构的增材制造。而后，进一步借助数控加工平台实现器件的精密加工。在超声焊接过程中，滚动的超声焊头引起增加层与原始基体的剧烈摩擦并产生大量热量，此种界面摩擦热大约为剧烈塑性变形的两倍[44-45]，超声引起的界面高频摩擦还将打破原始金属表面的氧化膜，实现自清洁作用。同时，超声引入带来的金属材料软化还将进一步加速界面区接合区的塑性变形[46]。剧烈摩擦产生的界面温升、自清洁和超声软化作用促进了材料流动填缝，为上下层金属材料提供了充足的扩散驱动力，并促进了相邻层之间形成原子键连接。超声增材制造过程中均在室温下实现，不涉及基材的熔化，有效改善了激光增材制造技术中引起的零件尺寸误差以及残余应力等问题。在电子封装领域，超声增材制造技术目前已可应用于传感器包覆以及电子器件中的介电材料封装。
在微观组织研究方面，与超声波金属焊接相似，超声振动带来的温升与剧烈剪切变形驱动层间焊缝界面处发生动态再结晶，促进焊缝界面处形成细小等轴再结晶晶粒[47]。为了预测铝箔超声固结过程中的微观组织演变，PAL 等[48]基于位错密度的晶体可塑性理论开发了有限元模型，成功预测了加工过程中平均晶粒尺寸由13 μm 细化至1.2 μm 的动态变化过程，且良好吻合实验结果。在织构研究方面，FUJII 等[49]发现界面织构演变过程与超声焊接相近，但超声增材制造中的压缩织构 主 要 分 布 在 远 离 界 面 处 和 焊 接 残 留 孔 洞 周围，而受超声振动诱发的剪切织构主要分布在焊接良好的界面处。
目前的相关研究进一步指出超声增材制造技术除了用于纯金属的零件制造外，还可用于传感器封装和复合结构的零件制造[50]。LI 等[51]以超声增材制造技术为基础，成功实现铝箔壳体包覆 520 系列和8153 系列介电材料的电子器件结构制造(图 10)。MOU 等[52]以 3003 Al 为壳体实现对光纤阵列的封装，并对传感器的传输频谱，温度和应力感应进行相应测试，证实了超声增材制造技术用于传感器器件制备的可行性。
可惜的是，受限于超声施加方式，目前借助超声增材制造技术实现的封装结构和形状过于简单和规则，且超声的高频振动对于元器件实际服役能力的影响仍存在不确定性，因此仍需要进一步研究突破现有超声波增材制造技术的局限。
2 超声复合钎焊
如前所述，借助超声能量场的加载，可实现高可靠性的引线键合以及超声增材制造等工艺需求，满足了一部分面向电子制造的微纳连接需求。超声固相键合需要较大的超声压力和超声功率，将超声场的能量传递给需要连接的同种金属或异种金属的表面，引起界面的剧烈摩擦和局部剧烈塑性变形，在此期间的能量传输为界面良好的冶金结合提供能量基础。然而，并非各个应用场合均适合施加高功率和很大压力的超声，若在金属连接界面处加入较薄的钎料层(钎料片、箔或钎料膏等形式)，在预加热或不加热的条件下，仅采用较小的超声压力和超声功率即可实现高可靠性连接，即超声辅助钎焊。施加的超声能量场的能量密度较低时，对芯片或基底的损伤较小，对其性能影响亦在可控范围内，因此在高性能电子制造领域具有广泛的应用。
钎焊按照加热温度可分为低温钎焊、中温钎焊和高温钎焊(但对于不同的材料体系，其温度区间不尽相同)。按能量形式可分为炉中钎焊、火焰钎焊、感应钎焊、激光钎焊以及超声辅助钎焊等。超声辅助钎焊相比其他几种方式而言，更易操作兼容性更好、成本更低，且键合效率更高，获得了广泛的研究和关注。因此，下文将围绕低温超声键合、中温超声键合、高温超声键合以及超声辅助瞬态液相焊(Ultrasonic-assisted transient liquid phase, U-TLP)展开论述。
2.1 低温超声钎焊
自欧盟通过 RoHS 法令已近 20 年，低温无铅焊料在普通民用领域已得到全面普及。低温无铅焊料主要有 SAC 系列钎料、Sn-Cu 系列钎料、Sn-Zn 系列钎料以及 Sn-Bi 系列钎料。其中，SAC 系列钎料由于其具有优异的化学性能、可靠性以及抗疲劳特性得到广泛的应用与关注。
超声辅助瞬态液相焊需要在钎料熔化后，短时间迅速实施超声的加载，通过超声场在液态钎料中传播时产生的空化效应、声流效应及微射流效应等一系列声化学效应对焊点界面冶金的促进效果，实现焊点接头的高效高可靠性连接[53-56]。超声施加方式有主要为横波和纵波两种，超声头也可直接作用于上基板，实现超声能量的传递；此外，超声头也可作用在下基板，与通过下基板将能量传递至焊缝区域[53-56]，如图 11 所示[11]。
超声场是一种区别于热场的能量场，通常情况下长时间回流焊的能量输入方式，必然会导致焊点晶粒粗大、脆硬相聚集等不利影响，但超声场的加载不仅极大促进焊点接头界面冶金反应进程，更能够起到显著的焊点晶粒细化、阻碍脆硬相聚集以及降低界面 IMC 厚度等效果，进一步保证了焊点的性能与可靠性。研究发现，在钎料凝固过程中，通过超声场的加载，可以将纯 Sn 钎料的晶粒尺寸从300 μm 细化至 20 μm；更进一步的，非均质形核会对SAC305 钎料 产 生 更 加 显 著 的 晶 粒 细 化 效果[57](图 12)，导致原始晶粒取向的改变，同时也呈现出从各向异性到各项同性性能的转变的趋势，对焊点接头的电性能和热性能均会产生不同程度的影响。
WANG 等[58]也发现，在 SnBi 钎料合金中，超声的持续加载可以可使初生 Sn 晶枝断裂为小碎片，而这些小碎片可以为非均匀形核提供形核点，促进非均质形核的形核率。但值得提出的是，上述效果是在固相线和液相线温度区间范围内产生的，在纯液相区域没有明显效果，这可能是由于温度过高，尚未达到形核条件导致；同时超声的明显作用效果位于固液界面处，而在纯液相钎料中，固液界面较少。YU 等[59]发现，通过超声场的加载，在 Cu-Sn固液界面处也出现了 IMC 枝晶断裂的现象以及界面处 IMC 被剥离的情况，从而进一步导致界面 IMC厚度降低，在 Al/Sn 材料体系[60]和Ni/Sn 材料体系[61]中也都发现了类似的现象。
超声加载过程中，组织演变特征直接关乎接头性能和可靠性。在SiC-Ni-Ag/Sn0.7Cu/Cu 接头组织形成过程[11]时，超声的加载使得焊点接头中低温 Sn相消耗完所需的时间从数小时急剧缩短至短短几秒钟。当超声功率为 500 W，键合时间为 10 s 时，制备了由 8 μm (Cu, Ni)6Sn5 和 1.5 μm Cu3Sn 金属间化合物组成的高熔点接头，证实其具有比传统回流焊接头具有更高的热导率和更高的机械强度，接头显微形貌表征和力学性能表征如图 13 所示[11]。
低温超声键合是利用超声场的方法对焊点提 供额外的能量场，以实现快速的高熔点接头的形成。除了能量场的加载之外，通过改变钎料的不同形态，可以在超声场的基础上进一步的增加冶金速率。研究表明，采用化学沉积的方法在焊盘表面沉积一层镀 Sn的 Cu 质微 纳 凸 点 阵 列(Micro/nano-cone arrays,MCAs)，可以实现 MCAs 之间充分的相互接触，相对于平面片状填料具有显著的优势，如图 14 所示[62]。
综上所述，低温超声键合方式已经被证实为一种切实可行的高可靠性高效的连接方法。相关的组织化合物的演变以及晶粒取向的变化的研究较多，但是焊点化合物冶金机理的讨论[63-64]尚不清晰，仍需要探讨。
2.2 中温超声钎焊
Cu 合金与 Al 合金由于其优异的性能，广泛应用于各类大功率器件等领域。Cu 导电导热性能更佳，但密度偏大耐蚀性差；Al 合金导电导热性能尚可，但密度和耐蚀性佳，因此 Cu/Al 复合结构应运而生。Cu/Al 接头在钎料的选择过程中主要考虑适中的钎焊温度以及钎料的耐蚀性和力学性能，ZnAl 钎料被认为是该复合结构下的理想钎料之一[65-66]。本节主要围绕超声辅助 Cu/Al 接头展开。
XIAO 等[9]研究发现，采用超声辅助键合方法，在 400 ℃、440 ℃和 480 ℃下选用 Zn3Al 近共晶钎料，均获得了无孔洞、无裂纹的良好接头，示意图如图 15 所示。不同温度下界面化合物种类、厚度及晶粒大小均呈现差异性，440 ℃下获得了接头的最高剪切强度 79 MPa，接头的剪切断口分析显示，接头的失效均出现在靠近 Cu 区域。
钎料的研究是钎焊的基础问题之一。ZnAl 钎料中若加入其他元素可能会改善焊缝组织，从而改善其性能和可靠性。在 ZnAl4 合金钎料中，加入少量(0～0.1 wt.%)Cr 元素，合金中的基体相明显细化，层状共晶组织减少，细晶强化和析出强化是其主要的强化机制。当 Cr含量为 0.06%时，合金的各项力学性能(包括抗拉强度、伸长率、硬度)达到最佳[67]。杨金龙等[68]研究发现，Ti 元素对 Zn22Al 的电阻率、熔化温度、润湿铺展性能均会产生不同程度的影响。钎料的基体组织得到细化，η-Zn 相尺寸减小，但当Ti 元素质量分数大于 0.15%时，钎料中的 η-Zn 相开始聚集长大。当 Zn-22Al 钎料中 Ti 元素质量分数为0.03%时，钎焊接头的抗剪强度达到最大值 84.64MPa。此外，适量的 Ag[69]、Sn 与Cu[70-71]、Ni[72]、Zr[73]、Ce[74]等元素的添加，对接头组织与性能均会产生有利影响。
综上所述，ZnAl 钎料接头超声钎焊过程中，需要精准调控其温度、钎料成分等基础工艺，以获得所需的钎料接头性能。
2.3 高温超声钎焊
陶瓷材料在高温下具有高强度、高硬度、低密度以及良好的导热性能，因而在众多大功率器件中发挥着重要的角色。在应用环境中，通常需要与各类金属或其他陶瓷实现高可靠性连接。然而，在连接过程中，液态金属在陶瓷表面难以润湿和铺展，这就给高可靠性连接造成了较大的困难。近年来，众多研究者发现，通过在钎焊过程中施加超声场，可以有效地促进液态金属在陶瓷表面的润湿，提升接头强度。
CHEN 等 [75] 采用 超 声 辅 助 钎 焊 的 方 法 ， 在620 ℃下实现了 SiC 陶瓷的连接。研究发现，超声时间为 2～16 s 时，接头抗剪强度达到84～94 MPa；断口形貌表明，裂纹在接头合金内部萌生和扩展。加热过程中，在 SiC 表面生长一层非晶 SiO2 层，在超声场的作用下该非晶层会与液态 Al12Si 钎料发生反应，为接头的连接提供了必要条件。
ZHANG 等[61]选用 Al5Si 钎料在 700 ℃下借助超声能量场的加载，实现了氧化锆陶瓷和 TC4 合金在 大 气 环 境 中 无 助 焊 剂 条 件 下 的 键 合 。 在700℃下施加超声 20 s 时，接头界面处存在三个相对 独 立 的 反 应 层 ， 获 得 了 Ti-6Al-4V/Ti(Al,Si)3/Ti7Al5Si12/pure Al+Al-rich/ZrO2 絮层/ZrO2 的焊点组织结构。随着超声时间的增加，接头剪切强度先增加，然后趋于稳定。超声波作用时间为20 s 时， 接 头 的 平 均 剪 切 强 度 达 到 最 大 值90.68 MPa。
JI 等[76]研究发现，α-Al2O3 陶瓷选用纯铝钎料在超声辅助大气条件下可实现可靠性连接。在连接过程中，由于超声空化效应、声流效应和微射流效应的作用，在低至 973 K 的温度下，在 90 s 内成功地获得了断裂强度为 101.5 MPa 的陶瓷复合接头。CHEN 等[77]采用超声辅助键合的方法，实现了 TC4合金与 SiC 陶瓷的可靠性键合，选用的钎料为AlSnSiZnMg(Al-15.5Sn-9.5Si-4.5Zn-0.5Mg)合金。该钎料相对共晶 AlSi 钎料相比，具有更低的固相线温度、弹性模量和热膨胀系数。接头的 IMC 主要形成于 TC4 侧，平均抗拉强度达 77.8 MPa，剪切断面显微形貌图如图 16 所示[77]。
2.4 超声瞬态液相连接
近年来，在大功率电子器件制造领域，由于面临的服役温度越来越高，对焊点提出了耐高温的要求。而传统的 Sn 基焊料由于其熔点较低，无法满足高温服役指标。有研究者提出，在键合过程中施加超声场，将低温相快速消耗殆尽，以实现高效获得耐高温接头的目标。
在上述低温连接高温服役理念的指导下，超声场的加载是实现这一目标的关键因素之一。对于Sn/Ag反应体系，可在 15 s 内实现 Ag3Sn 接头的制备[78]；选用 20 μm Sn 箔，在 0.2 MPa 和 600 W 的压力和功率条件下，可在 8 s 内完成 Ni3Sn4 接头的制备[79-80]。LAI 等[2]开发了一种超声辅助的镁合金瞬时液相(U-TLP)焊接工艺，可实现在大气环境下的高效连 接 。 经 工 艺 优 化 后 的 接 头 抗 剪 强 度 可 达109.3 MPa，与母材的力学性能相当。随着焊接温度的升高，接头中的金属间化合物减少。通过两步U-TLP 工艺获得了没有 IMCs 或孔洞缺陷的固溶接头：首先在 370 ℃下施加第一次超声波，其次在490 ℃下施加第二次超声能量场。由于液体挤出和加速扩散，等温凝固过程所需的时间显著缩短到几秒钟。TAN 等[81]研究发现，超声能量场的加载可以细化 β-Sn 晶粒的尺寸，且在一定时长范围内保持强度随超声时长增加而增加，最高可达 45 MPa。除此之外，由于反应速率和钎料接头形成过程中的固液接触面积密切相关，基于此思路，PAN 等[7, 81]在超声能量场的基础上，制备了由不同粒径 Sn 颗粒和Ni 颗粒以及不同粒径 Sn 颗粒和Cu 颗粒的 Sn-Ni、Sn-Cu 复合钎料膏，在超声场的作用下，10 s 内可以实现耐高温的 Ni3Sn4 接头和 Cu3Sn 接头，如图 17所示。
超声波是一种特殊的能量形式的波，其具有频率在 20 kHz 以上、能量密度高、穿透性强等特性，因此被广泛用于工业生产中。在第一节超声固相连接中，本文综述了功率超声互连技术在引线键合、金属焊接与增材制造等领域有着广泛的应用前景，阐述 了 超 声 对 固 相 连 接 的 变 形 机 制 与 互 连 机理[7, 9-10]。在第二节超声复合钎焊中，超声波的引入不仅能够促进液态钎料对母材的润湿，还可以加速钎料与母材间中原子的扩散，并且声波在作用过程中还有助于细化晶粒、增强连接强度[82-83]。图 18a为超声瞬态液相连接 Cu/Sn+Cu/Cu 接头晶粒取向与大小的 EBSD 图，以及其接头中化合物弥散分布的横截面 SEM 图(图 18b 和 18c)，其剪切强度高达
49.96 MPa[7]。目前，对于陶瓷-陶瓷、金属-金属、金属-陶瓷和易氧化金属间等难焊问题，也可利用超声波对陶瓷或金属表面氧化物的特殊作用来实现这些难焊材料的连接[84-86]。图 18d 和 18e 为超声辅助连接 ZrO2 和 Ti-6Al-4V 的原理示意图与接头微观组织形貌图，其采用 Al-5wt.%Si 钎料在超声的作用下快速实现陶瓷-金属的高可靠性连接[8]。以上为功率超声应用于液态或半固态钎料中的连接，以及在固相连接中扮演着极其重要的角色。超声空化、声流等特殊效应带来的高强度与高可靠性连接是传统钎焊工艺无法比拟的，且其快速温升与细化晶粒的优势也广泛受到研究者们的关注[87-88]。
3 超声纳米烧结互连
3.1 纳米颗粒烧结互连
随着碳化硅(SiC)、氮化镓(GaN)、氧化锌(ZnO)、金刚石、氮化铝(AlN)为代表的第三代半导体材料的快速发展，具有禁带宽度大、击穿电压高、热导率高、电子饱和迁移率高、抗辐射干扰能力强和化学稳定性好的功率器件备受工业与学术界的青睐，尤其是这些器件的广泛应用领域，如：风力和光伏发电、高压输配电、电动汽车、轨道交通、雷达空间探测、航空航天[89]。图 19 为典型功率器件IGBT 的应用领域随电压电流分布图。研究表明，具有优异的转换特性和高温服役能力的第三代半导体功率器件已经对新型封装互连材料提出了严峻的挑战。然而，传统热界面材料中通过熔化低熔点 Sn 来实现上下界面连接的锡基钎料，其具有工艺温度高(大于250 ℃)，但使用温度又必须低于其熔点[90-91]，因此，锡基钎料在第三代半导体器件应用中受到了极大的考验。此外，另一种常用热界面材料为导热胶，以主要成分为树脂的导电胶，其服役温度几乎都处于200 ℃以下，尤其是其热导率(20 W·m−1·K−1 以下)极低，从而对器件的散热造成严重的后果，所以它也不适用于大功率器件的需求。综上对比，以高服役温度与热导率为优势的金属纳米颗粒焊膏就成为了第三代半导体封装互连材料的迫切需求。
半导体器件产品在潮湿、大电流、高温等极其恶劣的环境下服役必须具有良好的电气互连与机械支撑，这使得器件小型化、高功率密度、高集成度等发展趋势日益显著，进而对传统钎焊实现芯片低温连接高温服役的要求越来越苛刻，尤其在 5G 通信基站、汽车电子、航空航天和电力电子设备等关键领域面临着极大的挑战[92-96]。因此，金属纳米焊膏作为中间层材料的互连技术得到许多研究者的青睐，其利用纳米尺寸效应降低键合工艺温度达到低温服役的目的，获得接近金属块体材料的熔点、导热导电和高强度的性能，从而实现高温和高可靠性服役的要求，有望解决目前大功率器件封装互连中新材料研发的难题[97-99]。
金属纳米颗粒具有的尺寸效应使得其比表面积大、表面活性高、原子扩散系数大，因此其熔点一般低于块状材料，可实现更低的温度烧结。纳米颗粒的烧结主要分为三个阶段：烧结初期的粘结阶段、烧结颈长大阶段、孔隙球化和缩小阶段，它们彼此联系、承前启后、相互交叠从而形成一个致密化的近似块状体[100]。目前，Ag 纳米焊膏受到了普遍关注，且取得了良好效果，但纯纳米 Ag 价格较贵，且有较强的电迁移性，容易引起电路短路失效，进而严重影响微电子器件可靠性[101-102]。如 LI 等[103]设计出一种复合纳米Ag 焊膏在 250 ℃下热压键合，连接后的芯片热导率高达278.5 W·m−1·K−1，电阻率仅为块体 Ag 的 65%，剪切强度高达 41.8 MPa，成功实现了纳米 Ag 焊膏在大功率器件封装中的应用。其次，Cu 纳米焊膏也成为纳米互连材料的研究热点，但是极易氧化，氧化物的存在将会提高烧结温度 ， 并 降 低 导 电 性 ， 成 为 其 应 用 的 致 命 弱点[104-105]。如 LIU 等[10]利用甲酸处理纳米Cu 颗粒后制备的焊膏，在 260 ℃下采用热压连接工艺实现了对 芯 片 的 连 接 ， 其 连 接 后 的 接 头 电 阻 低 至5.65 μΩ·cm，剪切强度高达43.4 MPa。
Ag-Cu 纳米颗粒焊膏是可以克服纳米Ag 迁移性和纳米 Cu 氧化性的问题，从而实现低温连接高温服役，并有望成为低成本、高性能互连材料的最具潜力者[106-107]，图 20 为Ag-Cu 双金属纳米焊膏应用在 功 率 器 件 封 装 互 连 原 理 及 其 微 观 组 织 结 构图[108-110]。如 JIA 等[108]采用脉冲激光沉积(Pulsed laser deposition, PLD)制备的超饱和银铜固溶体纳米颗粒作为连接中间层，其焊料无有机物的添加，使得连接后的接头具有致密的组织，且强度与抗氧化性能优异(图 20a)。TU 等[109]采用化学合成制备形貌尺寸 与 分 散 性 均 匀 的 银 包 铜 纳 米 颗 粒 (Cu@AgNPs)，其作为中间层材料在空气中实现了 Cu-Cu 的稳定互连，其接头中 Ag 与 Cu 的互溶形成银铜固溶体相，由于这种固溶相的分布导致了优异的剪切强度和导电导热性能(图 20b)。TUO 等[110]采用电磁热压的方式快速实现了接头的互连，将银包铜纳米颗粒作为中间层材料，最终获得了抗氧化性、导电性、热稳定性、抗电化学迁移性优异的接头(图 20c)。因此，双金属纳米颗粒由于不同金属成分的互补，增强和配位作用而具有优于单金属纳米颗粒的优点，尺寸效应、量子效应、表面效应以及组分效应的组合可以为纳米合金颗粒带来新功能。将 Ag 和 Cu 元素有机结合为均匀纳米颗粒，同时满足提高抗 Ag迁移性、增强抗 Cu 氧化性和降低成本的要求，成为一种理想的研究设计理念，并且 Ag 与 Cu 的不同程度复合形成固溶体的形式多样，这给接头性能带来了各种惊喜与挑战，是目前值得深入探讨的学术问题。
基于上述对功率器件封装互连材料中的总结，我们可以发现互连材料对互连工艺提出的基本要求是键合温度＞材料熔点＞服役温度，即器件的服役温度越高，其互连工艺温度就越高，这就造成器件与基板间的热失配就越严重，残余应力增大，进而使得元器件造成的损伤就会大幅度提高，如表 1 所示为常用低温互连材料的工艺温度、服役温度与性能测试[11,111-112]。因此，尽可能地降低互连工艺温度是实现功率器件封装互连过程中高温服役的关键所在，纳米焊膏也就顺理成章地成为首选材料。
3.2 超声纳米连接
中间 层 材 料 的 选 择 是 功 率 器 件 实 现 低 温 互连高温服役的关键所在，其纳米焊膏也是首选的新材料，但金属纳米颗粒的低温驱动烧结也存在一些问题，如纳米颗粒表面包覆层、形貌尺寸、成分、分散性等对低温烧结有着很大的影响，因此如 何 降 低 纳 米 颗 粒 烧 结 驱 动 力 实 现 低 温 互 连的问题成为了学术界一直关注的焦点。在纳米颗粒烧 结 过 程 中 ， 要 提 高 烧 结 驱 动 力 实 现 低 温 烧结，可通过增加烧结过程中的内外驱动力两种途径来实现。对于提高内部驱动力的途径来说，主要是提高烧结系统的表面能与缺陷能，如降低纳米颗粒的尺寸等[103]。然而，对与提高外部驱动力的途径就相对灵活很多，且方法各有优劣，也是该领域的研究热点，目前常用的烧结方法有无/有压热烧结[113-114]、电流烧结[115]、化学烧结[116]、电磁烧结[110]，超声烧结[117]等。无/有压烧结是现阶段应用最广泛的烧结方式，其主要的有点就是成本低廉、工艺简单、试验稳定性与可重复性高、适用范围也更广，但其对于活泼型金属纳米颗粒的烧结就显得较为局限。电流烧结与化学烧结是相对局限的烧结方法，尤其是化学烧结会带来杂质的残留，其接头明显呈现缺陷多、强度低、导电导热性能差等问题[97]。
超声烧结是近年来由 JI 等[12]首次提出，其阐述了超声作为一种特殊能量形式的波，因其独特的物理化学效应被广泛应用于电子封装领域中，它既能加速接头中液态/半固态钎料的冶金反应从而快速得到理想的接头，还可以在固相连接中降低键合温度提高强度从而得到高可靠性的接头。因此，将超声波引入到高功率器件封装互连中是一种全新的键合技术，这将为大功率器件封装领域提供新的解决思路，图 21 为超声辅助纳米烧结互连的应用实例[12, 117]。他们提出在超声和热的作用下，借助不同壳层厚度的 Cu@Ag NPs 纳米颗粒配置而成的浆料，实现了对高功率器件的超低温键合，并揭示了这种特殊核壳结构在声波作用下的烧结机制，使接头组织在 180 ℃的低温环境下实现致密化烧结，且强度高达 54.27 MPa(图 21a)。LIU 等[117]采用超声辅助烧结纳米 Ag-Al 颗粒，采用 10 W 低功率超声在 10 s内快速实现了镀银层的 Si-Si 互连，且实现了降低材料成本并获得高导热导电的接头(图 21b)。
综上：后摩尔时代引领电子元器件的高密度、低成本、高性能、小型化、轻量化的发展趋势必不可挡，尤其是高温与高可靠性等挑战下大功率器件封装互连对金属纳米连接的需求显得尤为紧迫，这必将对部分传统软钎焊的应用场景做出更全面的补充。然后，纳米连接技术高键合温度、高孔隙率、界面冶金结合难等一系列问题需要我们进一步去克服。因此，超声纳米烧结互连技术将是一种潜在的选择，其利用外界高能量超声波的输入来提高纳米颗粒烧结的驱动力，在极高效率、超低键合温度的优势下可以获得耐高温、高导电导热以及高抗电迁移性等具有优异可靠性的接头，这将对推动第三代半导体大功率器件封装互连发展具有重要的指导意义。
5 结论
具有自清洁、声空化与声速流特性的功率超声振动，可大幅提升界面冶金结合，能克服传统瞬态液相连接时间长、温度高和效率低等困难，破解 Cu、Al 等易氧化金属连接难的问题，解决 Al2O3、AlN、SiC 等陶瓷表面上钎料难润湿的难题，显著降低纳米颗粒烧结温度和扩散驱动力不足的难题。因此，功率超声电子封装互连技术是对现有的半导体集成电路和微电子封装技术的一种有效补充。我们基于微电子封装互连技术对新工艺和新材料的迫切需求，提出了功率超声在电子制造中的现有或潜在应用，包括：针对封装互连中的引线键合、室温超声金属连接，超声增材制造等超声固相连接，以及针对软钎焊领域的超声低温软钎焊、超声中高温连接以及超声瞬态液相连接等超声复合钎焊在封装互连中的潜在应用，最后针对第三代半导体大功率器件高温服役靠可靠性需求，开发出的超声纳米烧结互连技术。当然，功率超声微纳连接技术也存在一些问题与难题有待进一步研究，见如下总结。
(1) 超声引线键合已是电子制造中非常成熟的互连技术之一，但其固相连接机理有待更进一步研究。目前大多数学者主要聚焦于材料调整、工艺参数控制等方面的研究，而有关超声带来的自清洁作用仍未通过试验证实，且超声驱动界面冶金连接中的摩擦产热机制、微滑动机制、超声软化机制等各种机制间的相互作用及机理仍需进一步探索。
(2) 超声复合钎焊可有效改善金属的易氧化与难润湿问题，但有关声波在液相钎料中的声流、空化和射流等效应依然只是借鉴其他理论的解释，并未实现超声在液态或半固态钎料中的原位实验证明，尤其是多场耦合下钎缝中的组织结构演变以及界面结合机制等问题需要更进一步研究。
(3) 超声纳米烧结互连是解决大功率器件高温服役与高可靠性问题的有效措施，是实现金属纳米颗粒高效快速烧结互连的可行性方案，其接头展现出低缺陷、高强度、高抗氧化性与抗电迁移性，以及高导电导热等优异的性能。但是超声促进纳米颗粒的高效快速烧结机制也尚不明确，以及功率超声对各种易脆芯片连接的兼容性问题，是目前急需解决的关键性技术难题，因此如何开发简单且有效的超声纳米连接技术是推动大功率器件封装互连发展的关键。
综上所述，目前电子制造中功率超声微纳连接技术还需更进一步完善，且功率超声在封装互连中自清洁、促润湿、防氧化、细化晶粒等独特的优势，在未来定会预见功率超声微纳连接技术将是微电子封装技术中不可替代的一个分支。
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