共读好书

张明辉 高丽茵 刘志权 董伟 赵宁

大连理工大学材料科学与工程学院 中国科学院深圳先进技术研究院 深圳先进电子材料国际创新研究院

摘要：

在后摩尔时代，先进三维封装技术成为实现电子产品集成化、小型化的重要出路。应用于封装互连的传统无铅锡基钎料由于存在金属间化合物脆性、电迁移失效、制备工艺限制等问题，已不再适用于窄间距、小尺寸的封装。金属铜的电阻率低、抗电迁移性能好，其工艺制备尺寸可减小到微米级且无坍塌现象。铜−铜（Cu-Cu）直接互连结构可以实现精密制备以及在高电流密度下服役。对Cu-Cu键合材料的选择、键合工艺的特点及服役可靠性的相关研究进展进行了总结。

1引言

人工智能、自动驾驶、5G网络、物联网等新技术的发展和应用对先进电子封装提出了更高要求。在此背景下，将多颗芯片在垂直方向堆叠互连的三维（3D）封装技术快速发展。3D封装具有微型化、低RC延迟、高传输速率、高带宽、利于异构集成等优点，成为延续摩尔定律的良好解决方案。3D封装使用微凸点及硅通孔技术（TSV）实现芯片与芯片、芯片与转接板之间的互连。目前，传统的微凸点互连材料为无铅Sn基钎料。但随着微凸点尺寸及间距的减小，Sn基钎料存在的电迁移、热迁移、金属间化合物（IMC）、桥连短路等可靠性问题加剧，亟需更好的替代方案。

铜－铜（Cu-Cu）直接键合属于金属－金属键合，在一定键合工艺条件（温度、气氛、压力等因素）下，Cu原子相互扩散实现互连键合。由于Cu的电阻率低、抗电迁移性能好，其工艺制备尺寸可减小到微米级，Cu-Cu键合成为取代钎料微凸点进行芯片级垂直互连的良好解决方案。2019年，索尼公司研发团队在Ⅲ-Ⅴ InGaAs/InP层与Si层间采用Cu-Cu键合技术，有效地减小了图像传感器产品尺寸、提高了分辨率，将像素密度提高4倍，并在单芯片上实现短波红外和可见光成像，实现数字输出。由此可见，Cu-Cu直接键合是实现3D封装制造的关键技术，并具有广阔的应用前景。

要实现高强度且可靠的键合，最为关键的影响因素是金属键合前接触面的表面状态以及键合过程中的原子扩散速率。此外，由于集成电路后道工艺（BEOL）的热预算、晶圆翘曲、偏移等问题，Cu-Cu直接键合应在较低的温度及压力下制备，并保证高可靠性及批量制造。这就要求金属在键合前的表面具有粗糙度较低、表面清洁度较高、无氧化层以及原子传输速率快等特性。目前，Cu-Cu键合技术已得到研究者们的广泛关注，大批研究者针对提高Cu-Cu键合效率及键合质量等问题展开了相关研究工作。本文对适用于Cu-Cu键合的Cu基体组织性能研究、Cu表面处理以及关于Cu-Cu键合工艺改进的国内外相关研究现状进行了介绍。

2适用于Cu-Cu键合的Cu基体组织性能研究

金属间的键合界面在压力作用下产生塑性变形，使界面相互接触并在高温下蠕变扩散，原子逐渐由接触区向孔洞区扩散，最终实现完整的界面连接。界面质量可以根据键合后的界面状态分为3类：（1）失效键合；（2）可见界面的成功键合；（3）不可区分界面的成功键合。Cu原子的扩散行为直接影响到键合效率及键合质量。多晶Cu基体需要在400 ℃高温下才能实现扩散键合。此外，金属Cu在含氧气氛中十分活泼，极易被氧化。多晶Cu基体在氧气气氛下，在200 ℃时效，30 min后其氧化膜厚度为50 nm左右。而当时效温度升高至250 ℃，其氧化膜厚度可达560 nm。较厚的氧化层将阻碍Cu原子的扩散，影响键合强度和电热传输性能。众所周知，材料的微观组织形态决定材料的本征特性。下面将简要介绍研究者们提出的用于提高Cu-Cu键合效率及质量的Cu微观组织。

韩国汉阳大学学者通过调节电镀工艺，在基体材料中引入高密度缺陷，研究其Cu-Cu键合效果。该团队在0 ℃下电镀制备高密度缺陷Cu（HD-Cu），并在240 ℃、80 MPa、N2气氛条件下热压键合1 h。HD-Cu组织结构及热压键合后截面聚焦离子束（FIB）成像如图1所示。经过热压键合后，HD-Cu界面两侧的晶粒生长，新生长的晶粒吞噬并消除了键合界面，形成不可区分界面的结合。HD-Cu内部存在较多缺陷及应变带，这导致Cu基体内储存较大的内应力及内应变，在键合过程中释放，成为促进扩散、影响晶粒转变的驱动力，有助于加速键合。

（111）择优取向纳米孪晶铜[（111）nt-Cu]是一种表面具有（111）择优取向，且Cu基体晶粒内具有纳米级间距孪晶片层的特殊Cu组织结构，由Lu等人在2004年首次发现，其具有高电导率、良好的强度及塑性匹配等性能，得到微电子领域的广泛关注。Cu在（111）表面具有较高的表面扩散速率，比在其他表面上的扩散系数快3 ~4个数量级。随着（111）取向晶粒占比的增加，键合后样品的剪切强度增加，（111）取向有助于Cu-Cu键合。同时，在250 ℃时效30 min后，（111）nt-Cu的氧化层厚度只有多晶Cu和（100）取向Cu的一半。

在200 ℃、0.69 MPa、0.133 Pa真空条件下，（111）nt-Cu即可以实现Cu-Cu键合。在400 ℃/100 ℃温度梯度条件下键合后，焊点剪切强度可达176 MPa。与其他Cu组织结构不同的是，（111）nt-Cu在键合过程中存在各向异性晶粒生长现象，如图3所示。具有（100）择优取向的晶粒从底部生长，逐渐长大并吞并键合界面，且晶粒生长方向与温度梯度方向无关。随着温度的升高，各向异性晶粒生长速率提高，在250 ℃下需要90 min实现新生长的晶粒贯穿整个键合Cu层，而在350 ℃下仅需要5 min。因此，具有优越表面扩散及抗氧化性的（111）nt-Cu被认为是Cu-Cu键合材料的优选方案。

Cu基体的组织结构、择优取向以及预生成缺陷等本征特性，直接影响着材料本身的性能。通过对比发现，相比于多晶铜、HD-Cu以及nc-Cu，（111）nt-Cu本身具有较好的电性能以及力学性能，同时兼具较高的表面原子扩散速率以及良好的抗氧化性，是Cu-Cu键合工艺的优选组织方案。

3键合前金属表面处理

电镀成本低、效率高，并且可以通过调控添加剂、电流密度等方式沉积不同的组织结构，因此成为晶圆级铜互连材料的主要制备方式。然而，电镀沉积的铜表面粗糙度较大且有一定的边缘效应，均匀性和平整性有待提高，不适于直接金属互连。此外，电镀后需要去除多余金属沉积物，暴露出绝缘介质层以形成电路。所以，在键合前进行表面金属余量去除及平整化处理是有必要的。化学机械抛光（CMP）技术通过机械磨抛去除化学软化的表面，与其他工艺相比具有最长的平面化长度，是一种半导体器件制造以及整体平整化的有效手段。

在此基础上，还可以通过对金属键合表面进行特殊的物理或化学方法处理，从而去除金属表面预先生成的氧化物，形成表面钝化层以阻止进一步氧化，或在金属表面形成一定的化学键以促进键合。下面简要介绍一些广泛研究的表面处理方法。

3.1表面湿法化学处理

Cu-Cu低温键合发展的主要挑战是Cu表面容易氧化，需要在键合前获得洁净的金属表面而非氧化物。使用酸溶液进行键合前湿法预处理是去除表面氧化物的有效手段之一。常用的酸溶液包括硫酸、盐酸、乙酸以及柠檬酸等。

台湾交通大学科研团队详细对比了4种酸溶液的表面处理效果。图4为4种酸溶液表面湿化学处理后的Cu-Cu键合截面SEM图。从表面氧化层清洁能力的角度，对湿法化学处理后的铜膜表面进行X射线光电子能谱（XPS）成分检测分析，发现硫酸、柠檬酸和盐酸都具有较好的清洁强度，而乙酸的清洁能力相对较差，处理30 s后表面氧含量仍超过5%。湿法化学处理后会增加金属表面粗糙度，从而导致键合后在界面处形成预生成孔洞。对比发现，经过柠檬酸处理后样品的键合界面孔洞相对较小且少，相应地Cu-Cu键合后样品的剪切强度也较高。因此，相对而言，柠檬酸更适合用于Cu-Cu键合前的表面化学预处理。

3.2离子体表面活化键合

表面活化键合（SAB）通过使用溅射粒子轰击进行表面改性，可以降低内应力，去除表面氧化膜，对表面结构及化学成分进行调控，从而实现低温金属键合。日本东京大学Suga等人率先提出SAB方法，并在室温下实现Cu-Cu键合。他们利用40~100 eV低能Ar离子轰击Cu表面，在1000级超洁净环境以及超高真空（约133.32×10-8Pa）条件下实现原子级Cu-Cu键合，键合强度超过6.47 MPa。韩国首尔科技大学Kim团队分两步对Cu表面依次进行Ar、N2等离子体轰击处理，并进行SAB，Ar/N2两步法等离子体活化处理低温Cu-Cu键合机理如图5所示。在沉积Cu金属层后，表面存在一定污染物。Ar离子轰击Cu膜去除一定污染物并在表面产生Cu+活性键。在进行N2等离子体处理时，Cu+活性键与N3-离子结合，形成Cu3N，游离的Cu原子被掺杂进Cu3N的晶格中，形成Cu4N结构。Cu4N具有较高的生成焓（13.23 eV），处于亚稳态，在低温时可以作为表面氧化阻挡层，而在200~300 ℃高温时可以分解，从而可以形成Cu-Cu之间的原子级键合。经过Ar/N2两步法等离子体表面活化处理后，可以在260 ℃、0.9 MPa条件下热压键合1h，实现Cu-Cu键合。经处理后，Cu-Cu键合样品的剪切强度由27 MPa提升至51 MPa，键合强度提升近1倍。此外，哈尔滨工业大学王晨曦课题组结合甲酸表面化学湿法处理以及Ar/O2两步等离子体活化处理工艺，在200 ℃、2.5 MPa、大气环境下热压键合30 min后，Cu-Cu键合的最高键合强度可达到13.46 MPa。

3.3自组装分子层键合

新加坡南洋理工大学的Tan等人在2009年提出了在 Cu 层表面制备一种自组装单层（SAM）薄膜作为临时钝化层来降低Cu-Cu直接键合温度的方法。此SAM薄膜由烷烃硫醇构成，之前曾被用作引线键合的钝化层。此工作所用烷烃硫醇为1-己硫醇（CH3-(CH2)4-CH2-SH），其一端为疏水的甲基（—CH3），另一端为巯基（—SH）。巯基与Cu等面心立方金属表现出较强的亲和性，与表面Cu原子之间形成S-Cu键，将碳链吸附到表面。然后，分子远离表面，使亚甲基链彼此平行并倾斜，以最大化它们之间的范德瓦尔斯相互作用，从而使尾部基团暴露在表面。这导致在Cu表面形成有序且密集的分子单层。此时，SAM薄膜作为临时钝化层，可以减缓氧化物在Cu膜表面的扩散与反应，保持表面的清洁度。在N2氛围下，在250 ℃下烧结10 min后，可以去除SAM薄膜层。然后在真空环境下，在250 ℃下热压1 h完成键合。经过SAM处理后的键合，在键合界面处呈现出干净的键合形貌，大的Cu晶粒跨过键合界面生长，形成稳固的Cu-Cu键合。这种SAM处理方法有效地将 Cu-Cu键合温度降低至250 ℃，并可以延长处理后晶圆的窗口期，在较长时间内防止表面氧化。

3.4惰性金属钝化层

Pt、Pd、Au等贵金属具有抗氧化特性，表面沉积一层贵金属钝化层将有效阻碍Cu与O2接触，减缓键合表面的氧化速率。金属钝化层促进Cu-Cu键合机理如图6所示，表面沉积钝化层后的Cu-Cu键合过程主要有以下三步：（1）在外应力作用下，沉积贵金属的键合接合面相互接触，此时仍有孔隙存在，未形成键合；（2）随着键合温度的升高，Cu原子通过钝化的晶界扩散到键合界面的非键合区，形成非晶态Cu来填充钝化层之间的空隙；（3）热压键合后可以通过后退火工艺，使扩散在钝化层中的Cu原子再结晶，进一步提高键合的质量和强度。相比于Cu的晶界自扩散，Cu在钝化层中的扩散系数较高，更容易扩散，这促使Cu-Cu键合可在较低的温度下实现。

台湾交大Chen课题组使用Au做钝化层，在150 ℃下实现Cu-Cu键合，其键合强度为0.94 MPa。此外，他们在Cu表面溅射沉积10 nm厚的Pt钝化层，随后在180 ℃、133.32×10-5Pa环境下热压键合50 min。X射线能谱（EDX）检测到在键合界面处仅具有较低的O原子浓度，Pt可以在一定程度上阻挡表面氧化。此外，Cu原子扩散至键合界面与Pt相溶，实现原子级扩散键合。键合样品的电阻率经500次温度循环测试（TCT）后，其电阻仍保持稳定。

在金属表面沉积钝化层可以有效地防止表面氧化，促进扩散，并与现有的封装制造工艺兼容，但溅射工艺沉积的速率低，惰性金属价格昂贵，成为大规模生产的阻碍。

在Cu-Cu键合前，对基体表面通过化学或者物理方法进行表面清洁、改善表面抗氧化性和表面原子扩散性能是必不可少的。第3节总结了常见的表面处理方法，具体方法的选择需要结合预期效果、工艺窗口期、设备要求以及预算等方面进行综合考虑。除此之外，也可以对2种及以上的表面处理方法进行组合，从而实现理想的键合效果。

4 Cu-Cu键合工艺方法

研究者们还通过改进键合工艺，如调节环境气氛、引入外加能量、改变键合结构等方式，提高键合效率。下面对相关研究进行简要介绍。

4.1键合环境气氛

金属Cu在含氧气氛中极易氧化，因此需要较高的温度和压力促进原子扩散和氧化膜破碎，使得Cu原子扩散，穿过氧化物形成键合。在这种情况下，键合环境中的氧含量控制变得极为重要。

如前文所述，在超高真空条件下，具有洁净表面的Cu膜在室温下也可以实现键合。此外，在惰性气体保护下也可以在一定程度上防止氧化。台湾交大CHEN等人在100 ℃/300 ℃温度梯度（界面温度经模拟约为144~148 ℃）以及64 MPa的压力条件下，通过N2注入保护的方式减缓Cu的表面氧化，实现Cu-Cu键合。除上述环境气氛外，通入甲酸蒸汽可以创建局部还原环境，对CuO进行原位清洁，从而实现Cu-Cu键合。在100~150 ℃时，甲酸最初以气态形式与CuO层反应，形成甲酸铜和水蒸气，此时薄的甲酸铜层覆盖在裸铜表面。当表面温度升高到200℃以上时，甲酸铜层分解成CO2和H2，同时在表面上生成纯Cu金属。甲酸还原CuO的化学反应方程式如下：

在甲酸蒸汽中，在施加约250 MPa压力以及界面温度为240 ℃的条件下，键合5 s后即可达到大于150 MPa的键合强度。

然而，这些方法在实际工艺生产中存在一定阻碍，在大型机器中创建超高真空或者维持惰性环境需要极高的气体流速（500~1000 L/min），实现十分困难，而甲酸蒸汽的引入对于设备以及操作要求同样较高。

4.2超声辅助键合

超声辅助键合常用于芯片或晶圆之间Au凸点或Au引线的键合。超声可以增加键合界面的能量，软化键合界面，提高塑性变形程度和扩散速率，破碎表面氧化层，从而提高键合效率。相对于Au，Cu的硬度更大且氧化速率更高，键合难度更大，但仍有学者对此进行了尝试。Silicon Austria Labs的Roshanghias等人使用超声振动辅助热压键合，当超声能量为6 W、外加键合压力为6 MPa、键合界面温度大于300 ℃时，仅需几百毫秒即可达到74 MPa的键合强度；但是当超声超过一定功率时，超声振动加剧，将破坏已结合的键合界面，不利于键合。热超声键合设备如图7所示。

使用这种方法可以在一定程度上实现短时快速低温键合，但是要求晶圆表面有较好的平整度和共面性，超声功率、温度及压力控制要适配，对工艺操作及设备的要求也相对较高。

4.3 Cu柱－Cu凹槽键合

如第3节所述，在键合前进行CMP处理是必要的。然而，CMP具有严苛的工艺公差和较高的制造及设备成本。因此，研究在无CMP处理情况下的低温键合也有一定的意义。

CHOU等人创造性地提出了一种通过改进键合图形，促进金属塑性变形、加快蠕变扩散的方法。他们在一侧晶圆上沉积制备Cu柱结构，在另一侧晶圆上制备了具有凹形开口的光敏聚酰亚胺层，形成图案，并沿着凹面电镀Cu凹槽结构。这种方法的机理可以用塑性变形和热补偿来解释。塑性变形是一种不可逆的形状变换，它对作用力作出响应。Cu原子的排列受到外部高应力作用的破坏，导致位错穿过晶格。晶体倾向于在位错处相互滑动，导致内耗产生内能或热量。这种放热反应提供了额外的热能，以驱动Cu原子的扩散并协助键合过程，这个过程称为热补偿。这种机制可以解释Cu柱－Cu凹槽键合中无CMP低温键合的原因，Cu柱－Cu凹槽键合机理如图8所示。与传统的Cu柱－柱键合不同，在Cu柱－Cu凹槽键合过程中，在键合开始时，只有Cu柱的底角与凹槽接触，产生较大应力。在这种大应力作用下，Cu柱和Cu凹槽面的结合区域发生了强烈的塑性变形，增加了热补偿，使得Cu柱在结合过程中可以逐渐填充Cu凹面，以实现低温Cu-Cu直接键合。

这种方法可以在无CMP处理的情况下，在200℃以下进行低温键合。但是在Cu柱－Cu凹槽接触侧壁处的键合效果不佳，仍有较大孔洞及裂纹存在。并且特殊的图形结构对于窄间距、小尺寸焊点制备的要求较高，因此该方法目前仅停留在试验阶段。

4.4 DBI混合键合技术

Direct bonding interconnect（DBI）是由美国Ziptronix公司发明的一种混合键合技术。这种技术通过将介质层和Cu再布线层共平面图形化，先在低温条件下使介质层键合，再通过退火等方式实现金属互连，DBI混合键合技术工艺流程如图9所示。2种热膨胀系数（CTE）不匹配的材料容易产生应力和翘曲，有利于异构集成。在初始阶段，2个晶圆表面被CMP平整化后，首先对需要氧化键合的介质层进行表面活化或化学修饰，然后将2个表面对齐，在2个模具或晶圆之间自发地产生机械低温直接氧化键，将2个这样的芯片或晶圆表面结合在一起。一般的绝缘氧化介质层材料为SiO2，对晶圆表面进行化学处理和等离子体活化后，使得表面以Si-OH或Si-NH2亲水基团终止，通过形成范德华键来达到高键强度，2种基团反应方程式如下：

经过CMP处理后，如果接触金属延伸至晶圆表面几纳米以上且不含原生氧化物，则可以自发地产生原子扩散，形成三维电互连。另外，如果接触金属在表面以下（形成金属隐槽）几纳米处，并且具有原生氧化物，则可以进行加热退火处理，由于接触金属比周围的电介质材料具有更大的热膨胀系数，导致了金属键的形成和三维电互连。当接触金属被CMP处理抛光过多，金属接触表面低于晶圆面较多，此时加热膨胀后也无法连接，形成无效电器互连。晶圆混合键合技术可以用于2 μm间距的凸点互连、芯片－晶圆（die-to-wafer）以及晶圆－晶圆（wafer-to-wafer）的封装互连中。

目前，常用作焊点的Sn基钎料，如SAC305等，其熔点在220 ℃左右，回流温度在250 ℃以上。Cu-Cu键合技术取代Sn基钎料技术的关键在于，可以在提高焊接性能的同时不改变甚至降低键合所需的温度及压力。随着键合工艺的革新和进步，现在Cu-Cu键合工艺温度已经从传统热压键合的300~400℃降低到250 ℃以下，使用DBI技术甚至可以进行室温连接（后续需退火）。但是现有研究还在实验阶段，需要严苛控制键合环境及制程，后续需要对工艺进行持续优化，进一步降低热预算并提高键合强度及服役可靠性，提升良率并降低成本。

5 Cu-Cu键合性能评价

一般来说，电子封装的基本功能包括电源供给、信号交流、散热、芯片保护、机械支撑等。Cu-Cu键合技术作为一种新型封装互连方法，也需要对上述性能及功能进行测试和评价，主要为初始键合效果测试、电学性能表征以及服役可靠性评估。

5.1 Cu-Cu键合效果测试

首先，可以对键合后的样品进行表面形貌观测判定。首先，可以对键合后的样品进行直接成像来观测判定。一种方法是使用超声扫描显微镜（SAT）对键合样品表面进行扫描，当高频超声波发射至样品内部后，由于不同材质的声阻抗不同，对声波的吸收和反射程度的不同，通过采集反射或穿透的超声波能量信息可以显示键合样品内部出现的分层、裂缝或者空洞等缺陷；还可以通过扫描电子显微镜（SEM）、FIB离子像或透射电子显微镜（TEM）等对键合样品的截面进行成像，直观地观察键合界面处是否实现连接。

通过力学测试也可以对键合强度进行评价。常用的力学测试方法为剪切强度测试。下面列举其中一种常用的试验方法：将芯片切割成大小不同的2片，将尺寸较小的芯片通过Cu-Cu键合方式连接在大芯片（基板）之上；将推刀以一定剪切高度置于基板上，以一定剪切速率缓缓推动上部芯片，直至芯片与基板分离；由此通过最大剪切力和键合面积计算出剪切强度，剪切强度的测试方法如图10（a）所示。此外，还有一种基于裂纹扩展理论的键合表面能定量评估方法，键合能的测试方法如图10（b）所示，表面能和裂纹几何形状的关系如式（5）所示：

其中，γ是以erg/cm2为单位的比表面能，2y和L分别为裂纹间距和长度，t为晶圆厚度，E为晶圆的弹性模量。将厚度为2y的刀片插入键合样品缝中，测量得到裂纹长度L。刀片插入后分离区的边界在透射红外光中显示为一系列平行于刀片边缘的干涉条纹。使用红外图像转换器测量叶片边缘和裂纹尖端第一条条纹之间的距离，即为裂纹长度L。由于这种测试方法较为复杂，没有被研究者们用作评价键合强度常用的试验方法。Cu-Cu键合材料及工艺键合强度对比如表1所示。

5.2电学性能测试

除保障机械支撑外，提供电气互连也是键合点的主要用途之一。常用的电阻测量手段有开尔文结构电阻测试和菊花链结构电阻测试。2种Cu-Cu键合焊点电阻测试方法如图11所示。开尔文结构电阻测试通过Cu再布线层从键合焊点处引出导线至电压电流测试焊盘，通入电流后，通过测量焊盘之间的电压差，结合电流值计算Cu-Cu键合凸点的电阻。这种方式可以用来测量单一凸点或键合结构的电阻值。菊花链结构电阻测试则将多个键合点互连，可以同时测量多个键合点的电阻均值，用来研究大规模键合产率。

5.3可靠性评估

可靠性指在一定时间周期内，系统的正常工作概率在可接受的范围内。一般通过进行加速试验，对产品施加比实际应用中强度更大的载荷，在短时间内获得关于产品可靠性的数据，并评估其失效模式。常见的Cu-Cu键合可靠性试验有电迁移、TCT测试等。在电迁移可靠性评价方面，一般通过较高电流密度激发失效。在电流密度较高时，电子运动可以带动金属中的原子迁移，导致导线上出现空洞或小丘，使得导线发生短路或者断路失效。在TCT可靠性评价方面，由于封装系统中多种材料的CTE不匹配，导致在热循环中产生较大的热应力，应力使得芯片连接处产生裂纹，从而产生热形变失效。一般将20%电阻变化率作为可靠性失效判定的标准。

Chen等人结合开尔文结构电阻测定以及离子像观察方法对TCT以及电迁移后的Cu-Cu键合样品进行失效分析。研究发现，在电流及热应力作用下，键合后预留的初始微小孔洞和裂纹将逐渐聚集、长大，成为缺陷萌生源。因此，初始的键合质量对样品服役的可靠性有较大的影响。

通过对Cu-Cu键合后的样品进行键合界面微观组织观察以及剪切等力学性能测试，可以对键合质量进行初步的判定。此外，通过焊点通电试验并且结合可靠性测试，对样品服役性能进行评估。目前，业界亟需对键合界面质量、力学性能、可靠性评估进行判定标准统一化，便于同行评定以及行业规范的制定。

6 结束语

随着人们对电子产品要求的日益提高以及高新科技的进步，对半导体器件设计及封装的要求也越来越高。Cu-Cu键合技术具有高强度、抗电迁移性能良好以及工艺制备尺寸可降低到微米级等优点，在芯片－芯片以及晶圆－晶圆间的高密度互连等方面具有极大的发展前景，成为取代传统Sn基钎料凸点互连的优选解决方案。目前主流的研究团队主要分布在美国、日韩、以及中国台湾、香港等地区。本文总结了Cu-Cu直接键合技术的材料组织、表面处理、工艺方法以及性能评价等方面的成果，概述了国内外Cu-Cu键合的相关研究进展，并通过不同组织工艺的键合强度对比，为后续键合材料及工艺的研究提供理论参考。从先进封装小型化的发展需求来看，我国亟需大力开展Cu-Cu直接键合技术的研究，深入研究界面的反应机理，力求开发出更低的温度、压力键合工艺，并对Cu-Cu键合工艺及质量评判标准进行归一化，以便实现先进互连技术的更新迭代。

功率超声微纳电子封装互连技术研究进展

张文武 潘 浩 马秋晨 李明雨 计红军

(哈尔滨工业大学(深圳)材料科学与工程学院)

摘要：

新材料与工艺是推动先进电子制造与封装发展的关键，尤其针对高集成度、高温服役和高可靠性等大功率器件的互连难题，开发出面向高端微电子制造关键“卡脖子”技术的材料与工艺显得尤为紧迫。功率超声具有表面清洁、空化与声流等特性，可显著提高界面冶金连接能力，能有效克服传统瞬态液相连接反应时间长与温度高的难点，且能破解 Cu、Al 等金属互连过程中易氧化的痛点问题，并解决了 SiC、Al2O3、AlN 等陶瓷基板难润湿与纳米颗粒低温烧结驱动力不足的难题。结合本团队在该领域深耕多年的积累，聚焦功率超声应用于微纳连接方向，从超声固相键合、超声复合钎焊和超声纳米烧结互连等三个方面综述了面向电子制造中功率超声微纳连接技术的原理、方法、特点及实际应用场合，并分别从固相连接中引线键合、室温超声金属连接和超声增材制造等领域，到钎焊连接中超声低中高温软钎焊与超声瞬态液相连接等领域，提出适用于超声微纳连接的新型互连技术。最后，针对第三代半导体中大功率器件封装互连的迫切需求提出了超声纳米烧结连接新方法，并开发出具有高效低温连接高温服役的金属纳米焊膏新型互连材料，且对其接头力学、热学、电学，以及可靠性等进行了全面评估，也进一步总结了功率超声微纳连接技术的研究进展及趋势。

0 前言

电子封装作为集成电路(Integrated circuit，IC)与电子系统间的连接桥梁，而电子器件的超薄、轻量化、高温服役、低功耗等发展趋势与迫切需求又对封装互连材料与工艺提出了更高的要求，这也 将 是 推 动 半 导 体 延 续 摩 尔 定 律 发 展 的 重 要关键环节[1]。此外，具有大电流/大电压、高温服役、高集成度等特性的大功率器件正蓬勃发展，且广泛应用在汽车电子、航空航天、电力电子设备与 5G 通信基站等领域中，它们对封装互连接头提出更为苛刻的要求，如极小互连间距、高服役温度与高可靠性等，因此，针对目前封装互连的共性重大问题，研发微电子互连新材料与工艺已成 为 我 国 争 夺 集 成 电 路 引 领 地 位 的 关 键 战 略之一[2-4]。

针对微电子制造对新材料与工艺的迫切需求，功率超声电子在电子制造中的新型应用被提出。首先，在固相封装互连中，如：引线键合、光纤包覆材料连接、Cu-Cu 低温互连等[3]应用需求，我们对其连接新工艺做了深入的探索，并提出了固相连接中的超声变形机制[5-6]；其次，大面积芯片贴装互连中，如：低温软钎焊、陶瓷-金属与陶瓷-陶瓷连接的中温钎焊、铝/镁合金散热器与器件间的高温钎焊等应用，我们开发了功率超声复合钎焊的新工艺及新钎料，包括：超声低中高温软钎焊、超声瞬态液相连接，以及 Sn+M(高熔点金属元素 Au、Cu、Ag、Ni 等)复合颗粒钎料膏，并研究了超声波在液态/半固态钎料中的特殊效应，阐明了声波对界面冶金连接的作用机制与互连机理，进而大力推广了功率超声复合钎焊在电子封装互连中的广泛应用[7-9]；最后，为了满足第三代半导体中大功率器件实现低温连接高温服役的迫切需求，我们首次提出了超声纳米烧结互连技术，借助纳米尺寸效应具有低温烧结的特点，避免高温互连对器件的损伤，采用低温驱动超声纳米烧结金属纳米颗粒实现大功率器件的高效快速连接，并阐述了超声纳米烧结的机制，最终获得了满足第三代半导体大功率器件低温连接、高温服役与高可靠性需求的接头[10-12]。

综上所述，纵观微电子封装互连的快速发展，功率超声微纳连接技术将在电子制造领域有着重要的发展前景，我们将对其在后摩尔时代发展中封装互连原理、方法、应用场景以及未来挑战做出详细的讨论。

1 超声固相连接

Siemens 公司于 1937 年首次发现在超声波叠加在金属点焊中可实现局部焊合区晶粒的细化，接着，由德国学者 WILLRICH 进一步发现无外加电流下通过超声波引起机械振动可实现金属间的固相键合。目前，超声引线键合、超声增材制造、超声金属焊接等功率超声固相连接技术已逐步应用于电子制造领域中来。

1.1 超声引线键合

1957 年由贝尔实验室首次提出“楔形键合”与“球形键合”的概念，这是早期的引线键合技术，然而并未引入超声波对引线连接的作用。持续跟踪HARMAN 发表的研究成果来看[13]，超声引线键合技术最早出现于 20 世纪 60 年代。

目前，电子制造封装互连中绝大部分电气连接方式还是主要以超声引线键合来实现的，根据能量输入方式的不同，可将其分为超声楔形键合与热超声球形键合两种方式。相较于超声楔形键合技术，以无方向性、键合速度快为优势的热超声球形键合技术需要对连接部位进行局部预热与烧球，故使得其在工业界受青睐程度就不如超声楔形键合了[14]。首先，将留有尾丝的引线穿过劈刀，紧接劈刀将引线拖至焊盘表面(第一键合点)，然后施加高频超声振动使得引线产生塑性变形，进而让引线和焊盘间形成良好的冶金连接后结束振动；其次，随着劈刀移动到另一焊盘表(第二键合点)，其键合工艺与第一次完全相同；最后，完成第 二 次 键 合 后 利 用 线 夹 或 切 割 器 将 金 属 丝 切断，从而完成整个超声球形键合过程，如图 1 所示为超声球形键合过程的示意图。由于超声键合的键合点尺寸小、键合时间短和界面反应弱等特性，所以目前大多数研究者只局限于研究与分析键合点的可靠性问题。如 LONG 等[14]改变超声键合工具的表面粗糙度，来改善界面摩擦方式，进而调节其界面的冶金连接情况。他们采用直径于小 75 μm 的扁 平 键合 引线 ， 或直 径处 于 75～500 μm 的 U 型或 V 型凹槽键合引线，且选用引线材料为含有 1% Si 或 1.5% Mg 的铝线，最终实现了高强度键合。近年来，相较铝线来说具有优异导热导电和更高可靠性的铜线，其替代铝线作为功率器件封装互连材料已经获得了越来越的认可。然而，铜线的使用过程中氧化问题带来的性能缺陷是必不可少的，因此有学者提出采用表面涂覆薄层铝的铜线来改善铜线的氧化问题，进而提高铜线的可焊性[15]。此外，当实际器件服役温度超 过 纯 铝 熔 点 ， 达 到 超 高 温 的 工 况 时 ( 大于900 ℃)，铝质引线将完全失效。针对这种极端服役情况，具有高熔点的铂线和钯合金线是解决超高温服役下的最佳替代方案[16-17]。最后，针对焊盘材料的选择，铝，铜和金是常用材料的首选，而导 致 其 接 头 连 接 失 效 的 主 要 因 素 有 基 板 的 硬度、污染物和表面粗糙度等[18-22]，其中焊盘表面粗糙度和硬度对接头互连的影响机制尚不明确，有待进一步研究。

根据上述对超声引线键合工艺过程的详细描述与探讨，文献[23]将其分为以下四个阶段：预变形和超声激活阶段、摩擦阶段、超声软化阶段和相互扩散阶段。以下是对这四个阶段的详细描述：首先，预变形和超声激活阶段主要作用在劈刀法向力的作用下，引线能快速突破其屈服极限并发生塑性变形，进而在一定程度上去除表面氧化层与污染物，为后续阶段提供洁净的连接界面；其次，摩擦阶段主要是超声振动产生横向作用力，并快速超过引线的静摩擦力，从而在界面出产生大量的热；接着，软化阶段主要是劈刀的高频振动将进一步去除界面氧化物和污染物，并同时驱动金属软化加剧摩擦，其主要就是重复一二两个阶段进而达到更加的互连效果；最后，相互扩散阶段主要是利用前面三个阶段在界面处产生的大量热源，使得界面元素加速相互扩散，最终快速实现界面处的冶金连接。这四个阶段之间并没有严格的区分，甚至大多数阶段都是贯穿于整个键合过程的。

近年来本团队对 Al 线与Au/Ni/Cu 金属化的板上芯片封装(Chip on borad, COB)基板的超声键合进行了深入研究，我们对超声键合接头老化前后的原始界面进行了分析[24-27]。图 2 为不同超声功率下化学腐蚀去除引线后键合界面的演化过程形貌图[28]，显然超声功率的增加导致互连区域的位置发展了明显变化，由原始的边缘区域逐渐向中心位置扩展。此外，当超声功率达到最大(180 mW)时，从留下的楔形断口形貌来看(图 2d)，引线应该是发生了严重折断现象，从而导致断口形貌演变为楔形状。

接着我们对接头界面处原子扩散特性进行了深入研究，如图 3 所示为引线键合界面分层扩散特征的高分辨透射电子显微镜(Transmission electron microscope, TEM)表征[29]。根据图 3a 中超声键合后接头界面的 TEM 高分辨图分析表明，界面处化合物 Au8Al3 层的厚度约为 10 nm，且弥散分布在 Al与 Au 两元素互扩散形成的固溶体内。此外，由界面扩散反应层出发，垂直于其方向上呈阶梯波浪式的 Al 元素沿着 Au 层不断向内部扩散，而平行于其方向上明显呈明暗相间干涉花样条纹状扩散。从界面扩散特征与化合物演变过程的试验结果来看，以及结合相关文献分析[30]，由界面局部放大高分辨图像发现该区域晶体结构为六角系(图 3b)，通过文献与相图进一步查证后，再进一步标定可确定该晶体为 Au8Al3 化合物[29]。图 3c 为其局部高分辨的原子排布图，显然该区域原子列排布并非整齐，而是以一定角度呈对称排列，即初步判定该晶体结构为孪晶结构，如图中虚线标注区域内的几列原子列则为对应的孪晶轴。

本试验的常温超声楔形键合界面连接时横截面界面扩散反应层特征示意图如图 4 所示[30]。首先，在 X-Z 平面内的接头横截面界面(图 4b)，其中扩散反应层主体是Al-Au 固溶体，由于 Al 在 Au 内的固溶度较低，从而限制了 Au8Al3 纳米颗粒的析出，这些颗粒的存在会明显提升接头冶金连接的强度，同时也表明接头冶金连接时外部输入能量不大，且接头的形成机制主要是以扩散反应控制为主的形式；其次，针对界面扩散反应层内的扩散方向特征(图 4c和 4d)可知，显然键合引线的变形过程是直接影响 F型扩散特征的，而且超声工艺参数于接触界面应力状态也直接对 W 型扩散特征产生影响。最后，无论是哪种扩散特征，其都表现出规律性的或周期性的特征。

综上我们主要阐述了超声楔形键合中界面冶金连接机制主要是由于超声频率与晶格振动频率间的差异导致的，而非由超声声子引起的冶金连接。再基于超声振动去膜、振动搅拌、振动能量、界面摩擦产热、快且大的塑性变形、高速且周期性剪切应力等六个方面的作用，进而揭示了超声楔形接头连接的物理本质[31]。

1.2 超声金属焊接

超声金属焊接过程主要包括以下内容：① 气压缸施加夹紧力促进局部贴合界面形成微连接；② 超声波发生器诱发机械振动消除金属表面氧化物和污染物，并产生大量界面摩擦热，且高频摩擦过程中的材料变形与金属流动进一步增加界面贴合区面积，实现微连接区的逐步扩展；③ 界面温升和超声波软化作用促使焊接界面处产生高应变速率塑性应变，并逐步将微连接区扩展至整个焊接界面[32]。超声金属焊接技术与引线键合技术连接过程大体相同，但超声引线键合中的键合工具为劈刀，键合过程涉及引线的牵引与裁切以及两个焊点的超声固相连接。超声金属焊接中的施压工具为带有滚花的超声压头，超声作用范围广，键合过程仅焊接区的施压与振动，目前是绝缘栅双极型晶体管(Insulated gate bipolar transistor, IGBT)器件模块电气互连的关键技术。超声金属焊接示意图见图 5[32]。

目前关于超声金属焊接的研究主要集中在工艺窗口优化、界面晶粒形态与织构演变、界面变形及冶金机理研究三个方面。超声金属焊接中应用最为广泛的滚花图案为梯形和锯齿形两种，与梯形图案相比，锯齿形滚花压头可通过增强界面摩擦温升的方式，降低上表层材料的超声压头嵌入深度[33-34]。超声 波 金 属 焊 接 中 振 动 频 率 通 常 选 定 为 20 ～40 kHz，输出功率一般不超过 4 kW，超声焊接过程中可调控的工艺参数有焊接压力、振幅、时间、能量以及下压高度等。根据超声焊接过程中接头的组织变化，界面的连接程度可分为未焊合(under)、焊合(normal)和过焊合(over)三个阶段，对应的接头强度也呈现先增加后减小的变化趋势[35]。DHARA等[36]综合分析了焊接压力、振幅和时间对接头组织和性能的影响，进而建立超声参数与接头质量之间的定量化关系，如图 6 所示[37]。结果表明焊接时间、压力和振幅的增加均会引起焊后材料厚度的减薄，当超声压头嵌入深度在 30%～60%范围内时可获得焊合状态的超声焊接接头。因此，根据不同材料的超声焊接工艺窗口，设置合理的焊接参数才能保证界面完整焊合的高强度连接状态。

BAKAVOS 等[36]根据界面接合区形貌以及晶粒形态的变化，超声焊接的连接过程分为三个阶段：微焊接区形成，扩展和漩涡状界面形成。受超声头加压与振动复合载荷作用下，焊接界面将产生不均匀的应力分布，微焊接区首先在应力驱使下界面接合区的局部紧密贴合位置处形成。随着界面摩擦加剧，材料逐步流动填充未焊合区域，且温升还将增加上下层焊接材料的互扩散驱动力，从而促进微焊接区的逐步扩展直至完整焊合。超声头进一步嵌入材料时，界面区域的剪切变形和压缩变形的叠加作用将逐步加剧，进而形成漩涡状的界面晶粒形态。超声焊接中的界面织构分析如图 7 所示[38-39]，JI 等[5]分析了不同超声焊头压下量的铝箔超声焊接界面织构演变，结果表明退火态铝箔首先由原始的立方织构{001}<100>和高 斯 织 构 {110}<001> 转变 为 {001}<211> 和{112}<111>两种变形织构，超声焊接过程中，晶粒的 逐 步 旋 转 导 致 变 形 织 构 分 数 降 低 ，{001}<110>再结晶取向晶粒占比逐渐提升。ODF的织构分析证实了铝箔焊接过程中由界面变形至动态再结晶的过程。FIJII 等[38-39]从焊接时间角度了分析了超声焊接过程中 Al-Cu 接头的织构演变，EBSD 分析结果指出上层材料界面处发现了压缩变形 再 结 晶 织 构{100}<011> 向剪 切 织 构{111}<110>转变的现象，并指出剪切织构是由于界面动态再结晶晶粒受到超声振动带来的持续剪切变形所致。

在界面变形及冶金机理研究方面，GUNDUZ等[40]首次指出超声诱发的界面高频摩擦将显著增加材料内部空位浓度，加速元素扩散。以Al-Zn 体系相变热力学为例，当超声引入的空位浓度达到极限值 10−1 时，共晶反应点温度可相应下降约 240 ℃。SAMANTA 等[41]将空位浓度引入分子动力学模拟，并指出 Al-Cu 焊接过程中当空位浓度提升 4%，扩散层厚度相应增加 27%。PATEL 等[42]的研究从 Z 参数出发，发现超声引起的界面高应变速率变形异常地促进了晶粒的细化。ZHANG 等[43]借助聚焦离子束和高分辨率透射电镜术，观察 Cu-Al 接合区原子尺度连接特性，如图 8 所示。发现超声诱发的界面高频摩擦带来的高密度位错累积将破坏晶格有序结构，进而在Cu-Al 界面处产生非晶相金属基化合物(Intermetallic compound, IMC)。

超声波金属焊接过程中，超声头滚花的嵌入不可避免的带来焊接过程中待焊工件表面的损伤，当输入焊接时间过长或输入能量过大时，还将造成焊接材料边缘处的过度减薄，影响接头强度。这种为了引入高功率超声而带来的表面严重损伤也限制了超声波金属焊接在功率器件封装中的应用，因此如何在保证焊接强度的同时减少超声压头的嵌入将是下一步亟需攻克的方向。

1.3 超声增材制造

超声增材制造加工系统如图 9 所示[45]，其主要包括超声波金属焊接平台和数控加工平台两部分。在超声波金属焊接部分，其主要通过逐层焊接金属带或箔以实现预设结构的增材制造。而后，进一步借助数控加工平台实现器件的精密加工。在超声焊接过程中，滚动的超声焊头引起增加层与原始基体的剧烈摩擦并产生大量热量，此种界面摩擦热大约为剧烈塑性变形的两倍[44-45]，超声引起的界面高频摩擦还将打破原始金属表面的氧化膜，实现自清洁作用。同时，超声引入带来的金属材料软化还将进一步加速界面区接合区的塑性变形[46]。剧烈摩擦产生的界面温升、自清洁和超声软化作用促进了材料流动填缝，为上下层金属材料提供了充足的扩散驱动力，并促进了相邻层之间形成原子键连接。超声增材制造过程中均在室温下实现，不涉及基材的熔化，有效改善了激光增材制造技术中引起的零件尺寸误差以及残余应力等问题。在电子封装领域，超声增材制造技术目前已可应用于传感器包覆以及电子器件中的介电材料封装。

在微观组织研究方面，与超声波金属焊接相似，超声振动带来的温升与剧烈剪切变形驱动层间焊缝界面处发生动态再结晶，促进焊缝界面处形成细小等轴再结晶晶粒[47]。为了预测铝箔超声固结过程中的微观组织演变，PAL 等[48]基于位错密度的晶体可塑性理论开发了有限元模型，成功预测了加工过程中平均晶粒尺寸由13 μm 细化至1.2 μm 的动态变化过程，且良好吻合实验结果。在织构研究方面，FUJII 等[49]发现界面织构演变过程与超声焊接相近，但超声增材制造中的压缩织构 主 要 分 布 在 远 离 界 面 处 和 焊 接 残 留 孔 洞 周围，而受超声振动诱发的剪切织构主要分布在焊接良好的界面处。

目前的相关研究进一步指出超声增材制造技术除了用于纯金属的零件制造外，还可用于传感器封装和复合结构的零件制造[50]。LI 等[51]以超声增材制造技术为基础，成功实现铝箔壳体包覆 520 系列和8153 系列介电材料的电子器件结构制造(图 10)。MOU 等[52]以 3003 Al 为壳体实现对光纤阵列的封装，并对传感器的传输频谱，温度和应力感应进行相应测试，证实了超声增材制造技术用于传感器器件制备的可行性。

可惜的是，受限于超声施加方式，目前借助超声增材制造技术实现的封装结构和形状过于简单和规则，且超声的高频振动对于元器件实际服役能力的影响仍存在不确定性，因此仍需要进一步研究突破现有超声波增材制造技术的局限。

2 超声复合钎焊

如前所述，借助超声能量场的加载，可实现高可靠性的引线键合以及超声增材制造等工艺需求，满足了一部分面向电子制造的微纳连接需求。超声固相键合需要较大的超声压力和超声功率，将超声场的能量传递给需要连接的同种金属或异种金属的表面，引起界面的剧烈摩擦和局部剧烈塑性变形，在此期间的能量传输为界面良好的冶金结合提供能量基础。然而，并非各个应用场合均适合施加高功率和很大压力的超声，若在金属连接界面处加入较薄的钎料层(钎料片、箔或钎料膏等形式)，在预加热或不加热的条件下，仅采用较小的超声压力和超声功率即可实现高可靠性连接，即超声辅助钎焊。施加的超声能量场的能量密度较低时，对芯片或基底的损伤较小，对其性能影响亦在可控范围内，因此在高性能电子制造领域具有广泛的应用。

钎焊按照加热温度可分为低温钎焊、中温钎焊和高温钎焊(但对于不同的材料体系，其温度区间不尽相同)。按能量形式可分为炉中钎焊、火焰钎焊、感应钎焊、激光钎焊以及超声辅助钎焊等。超声辅助钎焊相比其他几种方式而言，更易操作兼容性更好、成本更低，且键合效率更高，获得了广泛的研究和关注。因此，下文将围绕低温超声键合、中温超声键合、高温超声键合以及超声辅助瞬态液相焊(Ultrasonic-assisted transient liquid phase, U-TLP)展开论述。

2.1 低温超声钎焊

自欧盟通过 RoHS 法令已近 20 年，低温无铅焊料在普通民用领域已得到全面普及。低温无铅焊料主要有 SAC 系列钎料、Sn-Cu 系列钎料、Sn-Zn 系列钎料以及 Sn-Bi 系列钎料。其中，SAC 系列钎料由于其具有优异的化学性能、可靠性以及抗疲劳特性得到广泛的应用与关注。

超声辅助瞬态液相焊需要在钎料熔化后，短时间迅速实施超声的加载，通过超声场在液态钎料中传播时产生的空化效应、声流效应及微射流效应等一系列声化学效应对焊点界面冶金的促进效果，实现焊点接头的高效高可靠性连接[53-56]。超声施加方式有主要为横波和纵波两种，超声头也可直接作用于上基板，实现超声能量的传递；此外，超声头也可作用在下基板，与通过下基板将能量传递至焊缝区域[53-56]，如图 11 所示[11]。

超声场是一种区别于热场的能量场，通常情况下长时间回流焊的能量输入方式，必然会导致焊点晶粒粗大、脆硬相聚集等不利影响，但超声场的加载不仅极大促进焊点接头界面冶金反应进程，更能够起到显著的焊点晶粒细化、阻碍脆硬相聚集以及降低界面 IMC 厚度等效果，进一步保证了焊点的性能与可靠性。研究发现，在钎料凝固过程中，通过超声场的加载，可以将纯 Sn 钎料的晶粒尺寸从300 μm 细化至 20 μm；更进一步的，非均质形核会对SAC305 钎料 产 生 更 加 显 著 的 晶 粒 细 化 效果[57](图 12)，导致原始晶粒取向的改变，同时也呈现出从各向异性到各项同性性能的转变的趋势，对焊点接头的电性能和热性能均会产生不同程度的影响。

WANG 等[58]也发现，在 SnBi 钎料合金中，超声的持续加载可以可使初生 Sn 晶枝断裂为小碎片，而这些小碎片可以为非均匀形核提供形核点，促进非均质形核的形核率。但值得提出的是，上述效果是在固相线和液相线温度区间范围内产生的，在纯液相区域没有明显效果，这可能是由于温度过高，尚未达到形核条件导致；同时超声的明显作用效果位于固液界面处，而在纯液相钎料中，固液界面较少。YU 等[59]发现，通过超声场的加载，在 Cu-Sn固液界面处也出现了 IMC 枝晶断裂的现象以及界面处 IMC 被剥离的情况，从而进一步导致界面 IMC厚度降低，在 Al/Sn 材料体系[60]和Ni/Sn 材料体系[61]中也都发现了类似的现象。

超声加载过程中，组织演变特征直接关乎接头性能和可靠性。在SiC-Ni-Ag/Sn0.7Cu/Cu 接头组织形成过程[11]时，超声的加载使得焊点接头中低温 Sn相消耗完所需的时间从数小时急剧缩短至短短几秒钟。当超声功率为 500 W，键合时间为 10 s 时，制备了由 8 μm (Cu, Ni)6Sn5 和 1.5 μm Cu3Sn 金属间化合物组成的高熔点接头，证实其具有比传统回流焊接头具有更高的热导率和更高的机械强度，接头显微形貌表征和力学性能表征如图 13 所示[11]。

低温超声键合是利用超声场的方法对焊点提 供额外的能量场，以实现快速的高熔点接头的形成。除了能量场的加载之外，通过改变钎料的不同形态，可以在超声场的基础上进一步的增加冶金速率。研究表明，采用化学沉积的方法在焊盘表面沉积一层镀 Sn的 Cu 质微 纳 凸 点 阵 列(Micro/nano-cone arrays,MCAs)，可以实现 MCAs 之间充分的相互接触，相对于平面片状填料具有显著的优势，如图 14 所示[62]。

综上所述，低温超声键合方式已经被证实为一种切实可行的高可靠性高效的连接方法。相关的组织化合物的演变以及晶粒取向的变化的研究较多，但是焊点化合物冶金机理的讨论[63-64]尚不清晰，仍需要探讨。

2.2 中温超声钎焊

Cu 合金与 Al 合金由于其优异的性能，广泛应用于各类大功率器件等领域。Cu 导电导热性能更佳，但密度偏大耐蚀性差；Al 合金导电导热性能尚可，但密度和耐蚀性佳，因此 Cu/Al 复合结构应运而生。Cu/Al 接头在钎料的选择过程中主要考虑适中的钎焊温度以及钎料的耐蚀性和力学性能，ZnAl 钎料被认为是该复合结构下的理想钎料之一[65-66]。本节主要围绕超声辅助 Cu/Al 接头展开。

XIAO 等[9]研究发现，采用超声辅助键合方法，在 400 ℃、440 ℃和 480 ℃下选用 Zn3Al 近共晶钎料，均获得了无孔洞、无裂纹的良好接头，示意图如图 15 所示。不同温度下界面化合物种类、厚度及晶粒大小均呈现差异性，440 ℃下获得了接头的最高剪切强度 79 MPa，接头的剪切断口分析显示，接头的失效均出现在靠近 Cu 区域。

钎料的研究是钎焊的基础问题之一。ZnAl 钎料中若加入其他元素可能会改善焊缝组织，从而改善其性能和可靠性。在 ZnAl4 合金钎料中，加入少量(0～0.1 wt.%)Cr 元素，合金中的基体相明显细化，层状共晶组织减少，细晶强化和析出强化是其主要的强化机制。当 Cr含量为 0.06%时，合金的各项力学性能(包括抗拉强度、伸长率、硬度)达到最佳[67]。杨金龙等[68]研究发现，Ti 元素对 Zn22Al 的电阻率、熔化温度、润湿铺展性能均会产生不同程度的影响。钎料的基体组织得到细化，η-Zn 相尺寸减小，但当Ti 元素质量分数大于 0.15%时，钎料中的 η-Zn 相开始聚集长大。当 Zn-22Al 钎料中 Ti 元素质量分数为0.03%时，钎焊接头的抗剪强度达到最大值 84.64MPa。此外，适量的 Ag[69]、Sn 与Cu[70-71]、Ni[72]、Zr[73]、Ce[74]等元素的添加，对接头组织与性能均会产生有利影响。

综上所述，ZnAl 钎料接头超声钎焊过程中，需要精准调控其温度、钎料成分等基础工艺，以获得所需的钎料接头性能。

2.3 高温超声钎焊

陶瓷材料在高温下具有高强度、高硬度、低密度以及良好的导热性能，因而在众多大功率器件中发挥着重要的角色。在应用环境中，通常需要与各类金属或其他陶瓷实现高可靠性连接。然而，在连接过程中，液态金属在陶瓷表面难以润湿和铺展，这就给高可靠性连接造成了较大的困难。近年来，众多研究者发现，通过在钎焊过程中施加超声场，可以有效地促进液态金属在陶瓷表面的润湿，提升接头强度。

CHEN 等 [75] 采用 超 声 辅 助 钎 焊 的 方 法 ， 在620 ℃下实现了 SiC 陶瓷的连接。研究发现，超声时间为 2～16 s 时，接头抗剪强度达到84～94 MPa；断口形貌表明，裂纹在接头合金内部萌生和扩展。加热过程中，在 SiC 表面生长一层非晶 SiO2 层，在超声场的作用下该非晶层会与液态 Al12Si 钎料发生反应，为接头的连接提供了必要条件。

ZHANG 等[61]选用 Al5Si 钎料在 700 ℃下借助超声能量场的加载，实现了氧化锆陶瓷和 TC4 合金在 大 气 环 境 中 无 助 焊 剂 条 件 下 的 键 合 。 在700℃下施加超声 20 s 时，接头界面处存在三个相对 独 立 的 反 应 层 ， 获 得 了 Ti-6Al-4V/Ti(Al,Si)3/Ti7Al5Si12/pure Al+Al-rich/ZrO2 絮层/ZrO2 的焊点组织结构。随着超声时间的增加，接头剪切强度先增加，然后趋于稳定。超声波作用时间为20 s 时， 接 头 的 平 均 剪 切 强 度 达 到 最 大 值90.68 MPa。

JI 等[76]研究发现，α-Al2O3 陶瓷选用纯铝钎料在超声辅助大气条件下可实现可靠性连接。在连接过程中，由于超声空化效应、声流效应和微射流效应的作用，在低至 973 K 的温度下，在 90 s 内成功地获得了断裂强度为 101.5 MPa 的陶瓷复合接头。CHEN 等[77]采用超声辅助键合的方法，实现了 TC4合金与 SiC 陶瓷的可靠性键合，选用的钎料为AlSnSiZnMg(Al-15.5Sn-9.5Si-4.5Zn-0.5Mg)合金。该钎料相对共晶 AlSi 钎料相比，具有更低的固相线温度、弹性模量和热膨胀系数。接头的 IMC 主要形成于 TC4 侧，平均抗拉强度达 77.8 MPa，剪切断面显微形貌图如图 16 所示[77]。

2.4 超声瞬态液相连接

近年来，在大功率电子器件制造领域，由于面临的服役温度越来越高，对焊点提出了耐高温的要求。而传统的 Sn 基焊料由于其熔点较低，无法满足高温服役指标。有研究者提出，在键合过程中施加超声场，将低温相快速消耗殆尽，以实现高效获得耐高温接头的目标。

在上述低温连接高温服役理念的指导下，超声场的加载是实现这一目标的关键因素之一。对于Sn/Ag反应体系，可在 15 s 内实现 Ag3Sn 接头的制备[78]；选用 20 μm Sn 箔，在 0.2 MPa 和 600 W 的压力和功率条件下，可在 8 s 内完成 Ni3Sn4 接头的制备[79-80]。LAI 等[2]开发了一种超声辅助的镁合金瞬时液相(U-TLP)焊接工艺，可实现在大气环境下的高效连 接 。 经 工 艺 优 化 后 的 接 头 抗 剪 强 度 可 达109.3 MPa，与母材的力学性能相当。随着焊接温度的升高，接头中的金属间化合物减少。通过两步U-TLP 工艺获得了没有 IMCs 或孔洞缺陷的固溶接头：首先在 370 ℃下施加第一次超声波，其次在490 ℃下施加第二次超声能量场。由于液体挤出和加速扩散，等温凝固过程所需的时间显著缩短到几秒钟。TAN 等[81]研究发现，超声能量场的加载可以细化 β-Sn 晶粒的尺寸，且在一定时长范围内保持强度随超声时长增加而增加，最高可达 45 MPa。除此之外，由于反应速率和钎料接头形成过程中的固液接触面积密切相关，基于此思路，PAN 等[7, 81]在超声能量场的基础上，制备了由不同粒径 Sn 颗粒和Ni 颗粒以及不同粒径 Sn 颗粒和Cu 颗粒的 Sn-Ni、Sn-Cu 复合钎料膏，在超声场的作用下，10 s 内可以实现耐高温的 Ni3Sn4 接头和 Cu3Sn 接头，如图 17所示。

超声波是一种特殊的能量形式的波，其具有频率在 20 kHz 以上、能量密度高、穿透性强等特性，因此被广泛用于工业生产中。在第一节超声固相连接中，本文综述了功率超声互连技术在引线键合、金属焊接与增材制造等领域有着广泛的应用前景，阐述 了 超 声 对 固 相 连 接 的 变 形 机 制 与 互 连 机理[7, 9-10]。在第二节超声复合钎焊中，超声波的引入不仅能够促进液态钎料对母材的润湿，还可以加速钎料与母材间中原子的扩散，并且声波在作用过程中还有助于细化晶粒、增强连接强度[82-83]。图 18a为超声瞬态液相连接 Cu/Sn+Cu/Cu 接头晶粒取向与大小的 EBSD 图，以及其接头中化合物弥散分布的横截面 SEM 图(图 18b 和 18c)，其剪切强度高达

49.96 MPa[7]。目前，对于陶瓷-陶瓷、金属-金属、金属-陶瓷和易氧化金属间等难焊问题，也可利用超声波对陶瓷或金属表面氧化物的特殊作用来实现这些难焊材料的连接[84-86]。图 18d 和 18e 为超声辅助连接 ZrO2 和 Ti-6Al-4V 的原理示意图与接头微观组织形貌图，其采用 Al-5wt.%Si 钎料在超声的作用下快速实现陶瓷-金属的高可靠性连接[8]。以上为功率超声应用于液态或半固态钎料中的连接，以及在固相连接中扮演着极其重要的角色。超声空化、声流等特殊效应带来的高强度与高可靠性连接是传统钎焊工艺无法比拟的，且其快速温升与细化晶粒的优势也广泛受到研究者们的关注[87-88]。

3 超声纳米烧结互连

3.1 纳米颗粒烧结互连

随着碳化硅(SiC)、氮化镓(GaN)、氧化锌(ZnO)、金刚石、氮化铝(AlN)为代表的第三代半导体材料的快速发展，具有禁带宽度大、击穿电压高、热导率高、电子饱和迁移率高、抗辐射干扰能力强和化学稳定性好的功率器件备受工业与学术界的青睐，尤其是这些器件的广泛应用领域，如：风力和光伏发电、高压输配电、电动汽车、轨道交通、雷达空间探测、航空航天[89]。图 19 为典型功率器件IGBT 的应用领域随电压电流分布图。研究表明，具有优异的转换特性和高温服役能力的第三代半导体功率器件已经对新型封装互连材料提出了严峻的挑战。然而，传统热界面材料中通过熔化低熔点 Sn 来实现上下界面连接的锡基钎料，其具有工艺温度高(大于250 ℃)，但使用温度又必须低于其熔点[90-91]，因此，锡基钎料在第三代半导体器件应用中受到了极大的考验。此外，另一种常用热界面材料为导热胶，以主要成分为树脂的导电胶，其服役温度几乎都处于200 ℃以下，尤其是其热导率(20 W·m−1·K−1 以下)极低，从而对器件的散热造成严重的后果，所以它也不适用于大功率器件的需求。综上对比，以高服役温度与热导率为优势的金属纳米颗粒焊膏就成为了第三代半导体封装互连材料的迫切需求。

半导体器件产品在潮湿、大电流、高温等极其恶劣的环境下服役必须具有良好的电气互连与机械支撑，这使得器件小型化、高功率密度、高集成度等发展趋势日益显著，进而对传统钎焊实现芯片低温连接高温服役的要求越来越苛刻，尤其在 5G 通信基站、汽车电子、航空航天和电力电子设备等关键领域面临着极大的挑战[92-96]。因此，金属纳米焊膏作为中间层材料的互连技术得到许多研究者的青睐，其利用纳米尺寸效应降低键合工艺温度达到低温服役的目的，获得接近金属块体材料的熔点、导热导电和高强度的性能，从而实现高温和高可靠性服役的要求，有望解决目前大功率器件封装互连中新材料研发的难题[97-99]。

金属纳米颗粒具有的尺寸效应使得其比表面积大、表面活性高、原子扩散系数大，因此其熔点一般低于块状材料，可实现更低的温度烧结。纳米颗粒的烧结主要分为三个阶段：烧结初期的粘结阶段、烧结颈长大阶段、孔隙球化和缩小阶段，它们彼此联系、承前启后、相互交叠从而形成一个致密化的近似块状体[100]。目前，Ag 纳米焊膏受到了普遍关注，且取得了良好效果，但纯纳米 Ag 价格较贵，且有较强的电迁移性，容易引起电路短路失效，进而严重影响微电子器件可靠性[101-102]。如 LI 等[103]设计出一种复合纳米Ag 焊膏在 250 ℃下热压键合，连接后的芯片热导率高达278.5 W·m−1·K−1，电阻率仅为块体 Ag 的 65%，剪切强度高达 41.8 MPa，成功实现了纳米 Ag 焊膏在大功率器件封装中的应用。其次，Cu 纳米焊膏也成为纳米互连材料的研究热点，但是极易氧化，氧化物的存在将会提高烧结温度 ， 并 降 低 导 电 性 ， 成 为 其 应 用 的 致 命 弱点[104-105]。如 LIU 等[10]利用甲酸处理纳米Cu 颗粒后制备的焊膏，在 260 ℃下采用热压连接工艺实现了对 芯 片 的 连 接 ， 其 连 接 后 的 接 头 电 阻 低 至5.65 μΩ·cm，剪切强度高达43.4 MPa。

Ag-Cu 纳米颗粒焊膏是可以克服纳米Ag 迁移性和纳米 Cu 氧化性的问题，从而实现低温连接高温服役，并有望成为低成本、高性能互连材料的最具潜力者[106-107]，图 20 为Ag-Cu 双金属纳米焊膏应用在 功 率 器 件 封 装 互 连 原 理 及 其 微 观 组 织 结 构图[108-110]。如 JIA 等[108]采用脉冲激光沉积(Pulsed laser deposition, PLD)制备的超饱和银铜固溶体纳米颗粒作为连接中间层，其焊料无有机物的添加，使得连接后的接头具有致密的组织，且强度与抗氧化性能优异(图 20a)。TU 等[109]采用化学合成制备形貌尺寸 与 分 散 性 均 匀 的 银 包 铜 纳 米 颗 粒 (Cu@AgNPs)，其作为中间层材料在空气中实现了 Cu-Cu 的稳定互连，其接头中 Ag 与 Cu 的互溶形成银铜固溶体相，由于这种固溶相的分布导致了优异的剪切强度和导电导热性能(图 20b)。TUO 等[110]采用电磁热压的方式快速实现了接头的互连，将银包铜纳米颗粒作为中间层材料，最终获得了抗氧化性、导电性、热稳定性、抗电化学迁移性优异的接头(图 20c)。因此，双金属纳米颗粒由于不同金属成分的互补，增强和配位作用而具有优于单金属纳米颗粒的优点，尺寸效应、量子效应、表面效应以及组分效应的组合可以为纳米合金颗粒带来新功能。将 Ag 和 Cu 元素有机结合为均匀纳米颗粒，同时满足提高抗 Ag迁移性、增强抗 Cu 氧化性和降低成本的要求，成为一种理想的研究设计理念，并且 Ag 与 Cu 的不同程度复合形成固溶体的形式多样，这给接头性能带来了各种惊喜与挑战，是目前值得深入探讨的学术问题。

基于上述对功率器件封装互连材料中的总结，我们可以发现互连材料对互连工艺提出的基本要求是键合温度＞材料熔点＞服役温度，即器件的服役温度越高，其互连工艺温度就越高，这就造成器件与基板间的热失配就越严重，残余应力增大，进而使得元器件造成的损伤就会大幅度提高，如表 1 所示为常用低温互连材料的工艺温度、服役温度与性能测试[11,111-112]。因此，尽可能地降低互连工艺温度是实现功率器件封装互连过程中高温服役的关键所在，纳米焊膏也就顺理成章地成为首选材料。

3.2 超声纳米连接

中间 层 材 料 的 选 择 是 功 率 器 件 实 现 低 温 互连高温服役的关键所在，其纳米焊膏也是首选的新材料，但金属纳米颗粒的低温驱动烧结也存在一些问题，如纳米颗粒表面包覆层、形貌尺寸、成分、分散性等对低温烧结有着很大的影响，因此如 何 降 低 纳 米 颗 粒 烧 结 驱 动 力 实 现 低 温 互 连的问题成为了学术界一直关注的焦点。在纳米颗粒烧 结 过 程 中 ， 要 提 高 烧 结 驱 动 力 实 现 低 温 烧结，可通过增加烧结过程中的内外驱动力两种途径来实现。对于提高内部驱动力的途径来说，主要是提高烧结系统的表面能与缺陷能，如降低纳米颗粒的尺寸等[103]。然而，对与提高外部驱动力的途径就相对灵活很多，且方法各有优劣，也是该领域的研究热点，目前常用的烧结方法有无/有压热烧结[113-114]、电流烧结[115]、化学烧结[116]、电磁烧结[110]，超声烧结[117]等。无/有压烧结是现阶段应用最广泛的烧结方式，其主要的有点就是成本低廉、工艺简单、试验稳定性与可重复性高、适用范围也更广，但其对于活泼型金属纳米颗粒的烧结就显得较为局限。电流烧结与化学烧结是相对局限的烧结方法，尤其是化学烧结会带来杂质的残留，其接头明显呈现缺陷多、强度低、导电导热性能差等问题[97]。

超声烧结是近年来由 JI 等[12]首次提出，其阐述了超声作为一种特殊能量形式的波，因其独特的物理化学效应被广泛应用于电子封装领域中，它既能加速接头中液态/半固态钎料的冶金反应从而快速得到理想的接头，还可以在固相连接中降低键合温度提高强度从而得到高可靠性的接头。因此，将超声波引入到高功率器件封装互连中是一种全新的键合技术，这将为大功率器件封装领域提供新的解决思路，图 21 为超声辅助纳米烧结互连的应用实例[12, 117]。他们提出在超声和热的作用下，借助不同壳层厚度的 Cu@Ag NPs 纳米颗粒配置而成的浆料，实现了对高功率器件的超低温键合，并揭示了这种特殊核壳结构在声波作用下的烧结机制，使接头组织在 180 ℃的低温环境下实现致密化烧结，且强度高达 54.27 MPa(图 21a)。LIU 等[117]采用超声辅助烧结纳米 Ag-Al 颗粒，采用 10 W 低功率超声在 10 s内快速实现了镀银层的 Si-Si 互连，且实现了降低材料成本并获得高导热导电的接头(图 21b)。

综上：后摩尔时代引领电子元器件的高密度、低成本、高性能、小型化、轻量化的发展趋势必不可挡，尤其是高温与高可靠性等挑战下大功率器件封装互连对金属纳米连接的需求显得尤为紧迫，这必将对部分传统软钎焊的应用场景做出更全面的补充。然后，纳米连接技术高键合温度、高孔隙率、界面冶金结合难等一系列问题需要我们进一步去克服。因此，超声纳米烧结互连技术将是一种潜在的选择，其利用外界高能量超声波的输入来提高纳米颗粒烧结的驱动力，在极高效率、超低键合温度的优势下可以获得耐高温、高导电导热以及高抗电迁移性等具有优异可靠性的接头，这将对推动第三代半导体大功率器件封装互连发展具有重要的指导意义。

5 结论

具有自清洁、声空化与声速流特性的功率超声振动，可大幅提升界面冶金结合，能克服传统瞬态液相连接时间长、温度高和效率低等困难，破解 Cu、Al 等易氧化金属连接难的问题，解决 Al2O3、AlN、SiC 等陶瓷表面上钎料难润湿的难题，显著降低纳米颗粒烧结温度和扩散驱动力不足的难题。因此，功率超声电子封装互连技术是对现有的半导体集成电路和微电子封装技术的一种有效补充。我们基于微电子封装互连技术对新工艺和新材料的迫切需求，提出了功率超声在电子制造中的现有或潜在应用，包括：针对封装互连中的引线键合、室温超声金属连接，超声增材制造等超声固相连接，以及针对软钎焊领域的超声低温软钎焊、超声中高温连接以及超声瞬态液相连接等超声复合钎焊在封装互连中的潜在应用，最后针对第三代半导体大功率器件高温服役靠可靠性需求，开发出的超声纳米烧结互连技术。当然，功率超声微纳连接技术也存在一些问题与难题有待进一步研究，见如下总结。

(1) 超声引线键合已是电子制造中非常成熟的互连技术之一，但其固相连接机理有待更进一步研究。目前大多数学者主要聚焦于材料调整、工艺参数控制等方面的研究，而有关超声带来的自清洁作用仍未通过试验证实，且超声驱动界面冶金连接中的摩擦产热机制、微滑动机制、超声软化机制等各种机制间的相互作用及机理仍需进一步探索。

(2) 超声复合钎焊可有效改善金属的易氧化与难润湿问题，但有关声波在液相钎料中的声流、空化和射流等效应依然只是借鉴其他理论的解释，并未实现超声在液态或半固态钎料中的原位实验证明，尤其是多场耦合下钎缝中的组织结构演变以及界面结合机制等问题需要更进一步研究。

(3) 超声纳米烧结互连是解决大功率器件高温服役与高可靠性问题的有效措施，是实现金属纳米颗粒高效快速烧结互连的可行性方案，其接头展现出低缺陷、高强度、高抗氧化性与抗电迁移性，以及高导电导热等优异的性能。但是超声促进纳米颗粒的高效快速烧结机制也尚不明确，以及功率超声对各种易脆芯片连接的兼容性问题，是目前急需解决的关键性技术难题，因此如何开发简单且有效的超声纳米连接技术是推动大功率器件封装互连发展的关键。

综上所述，目前电子制造中功率超声微纳连接技术还需更进一步完善，且功率超声在封装互连中自清洁、促润湿、防氧化、细化晶粒等独特的优势，在未来定会预见功率超声微纳连接技术将是微电子封装技术中不可替代的一个分支。

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