数据和代码链接：
https://doi.org/10.6084/m9.figshare.26536375
https://github.com/TsumiNa/ShotgunCSP
【研究背景】
晶体结构预测（CSP）问题，即在广泛的原子构型空间中寻找能量面的全局或局部最小值，长期困扰着材料科学家。传统的CSP方法依赖于反复的第一性原理能量计算，这对于大型晶体体系来说非常耗时且不切实际。尽管已经开发了多种CSP方法，例如暴力随机搜索、模拟退火、遗传算法等，但这些方法往往需要大量的计算资源和时间才能获得可靠的结果。此外，机器学习在材料科学领域的应用日益广泛，但在CSP中，如何利用机器学习算法更准确、更高效地预测晶体结构仍然是一个挑战。
长期以来，精确预测原子组装形成的稳定或亚稳态晶体结构一直是材料科学领域的一大难题。近日，来自日本、俄罗斯等机构的科研人员取得突破，他们开发出一种基于机器学习的“霰弹枪”晶体结构预测方法，大幅提高了预测效率和准确性，为新材料的发现和设计开辟了新的道路。
【研究方法】
为了解决以上问题，研究团队提出了一种名为“霰弹枪晶体结构预测”（ShotgunCSP）的全新方法。该方法的核心在于以下两个关键技术：
迁移学习的高精度能量预测模型：研究人员首先使用来自Materials Project数据库的大量晶体数据训练了一个晶体图卷积神经网络（CGCNN）。随后，他们使用少量的单点能量计算数据，将预训练的CGCNN模型进行微调，使其适用于特定目标体系。这种迁移学习的方法可以显著提高能量预测的准确性和效率。
基于元素取代和对称性约束的两种生成模型：为了产生有希望且多样的候选晶体结构，研究团队开发了两种生成模型。第一种模型（ShotgunCSP-GT）基于现有晶体结构模板，通过元素取代来生成新的结构；第二种模型（ShotgunCSP-GW）利用晶体拓扑和对称性，基于Wyckoff位置生成新的原子坐标。这种双重生成模型的方法可以确保产生足够多样化的候选结构，以便后续筛选。ShotgunCSP方法的核心流程是：首先，利用生成模型产生大量的虚拟晶体结构；然后，利用迁移学习训练的能量预测模型对这些结构进行筛选；最后，对筛选出的少量候选结构进行第一性原理计算进行结构优化和能量校正。
【研究结果】
经过大量的实验验证，研究团队发现ShotgunCSP方法具有以下显著优势：
卓越的预测准确性：在包含90个不同晶体结构的基准测试中，ShotgunCSP方法的预测准确率高达93.3%。这表明该方法可以高精度地预测各种晶体结构的稳定性，包括不同的空间群、结构类型、组成元素和系统尺寸。
显著的计算效率提升：与传统的CSP方法相比，ShotgunCSP方法所需的计算量大大减少。该方法仅需进行少量的第一性原理计算（用于生成训练样本和优化最终结构），无需在每次迭代中都进行昂贵的结构优化计算。
强大的泛化能力：ShotgunCSP方法不仅可以应用于小尺寸晶体体系，而且对于包含大量原子的复杂晶体体系也具有良好的预测性能。
能够预测亚稳态结构：除了预测稳定的晶体结构外，该方法还可以预测亚稳态晶体结构，为材料设计提供了更广阔的思路。
有效处理低对称性结构：研究表明，ShotgunCSP能够有效处理具有低对称性的晶体结构，这在传统方法中通常是一个挑战。通过空间群预测和 Wyckoff 位置预测，ShotgunCSP 能够缩小搜索范围并更准确地预测这些复杂结构。
