【研究背景】
从无定形（或非晶）前驱体中结晶形成亚稳晶体，在自然界和实验室中都非常普遍。例如，生物矿化和地质过程中常见的碳酸钙晶体的形成，以及用于新型电子器件的相变材料的开发，都涉及到这一过程。然而，传统的分子建模和从头计算方法在预测这种结晶过程的结果时面临困难。一个主要的原因是，结晶过程中的初始阶段通常涉及亚稳态晶体的形成，而这些亚稳态晶体的能量和结构难以预测。
晶体的形成是自然界和材料科学中至关重要的过程。然而，如何准确预测从无定形前驱体中结晶形成的晶体结构，长期以来是一个挑战。最近，一项发表在《自然-计算科学》（Nature Computational Science）上的研究，利用深度学习方法，成功预测了多种无机材料系统中从无定形前驱体结晶而成的晶体结构，为材料科学和地球化学等领域的研究打开了新的大门。
代码和数据链接
https://github.com/jax-md/jax-md
https://github.com/google-deepmind/materials_discovery
【研究方法】
该研究团队开发了一种名为a²c（amorphous-to-crystal，即“无定形到晶体”）的计算方法。该方法的核心思想是，通过深度学习训练的通用原子间势，来高效地模拟无定形前驱体的原子结构，并从原子尺度上采样这些无定形结构中的局部结构基序（local structural motifs）。具体来说，研究人员首先利用分子动力学模拟（MQMD）生成具有一定短程有序的无定形结构模型。然后，他们从这些模型中提取出大量的子结构（subcells），并利用深度学习模型对这些子结构进行弛豫，使它们趋于能量最低状态。最后，通过分析弛豫后的结构，识别出最有可能形成的晶体结构。
【研究结果】
研究团队利用a²c方法成功预测了12种不同无机材料系统（包括氧化物、氮化物、碳化物、氟化物、氯化物、硫族化合物和金属合金等）的结晶产物。实验结果表明，a²c方法能够准确地预测从无定形前驱体中结晶而成的晶体结构，并且在多晶型选择性方面优于传统的随机结构搜索方法。
此外，该研究还通过三个案例研究，展示了a²c方法在解决实际问题中的应用潜力：
案例一：成功解析了之前未知的偏硼酸铋(BiBO3)亚稳态晶体的结构。
案例二：揭示了非晶态Fe80B20合金结晶过程中逐步分解为铁和硼化铁的路径，与实验结果一致。
案例三：发现无定形TiO2中局部结构有序性对晶体的形成具有影响，并可以预测锐钛矿和金红石两种晶型的选择性形成，与实验观察相符。
