背景介绍
理想界面、微型化和期待已久的二维（2D）磁体磁性的结合产生了迷人的物理现象，并为自旋电子学的应用带来了广阔的前景。实验证明，缩小尺寸可以稳定具有长程磁有序性的二维磁体，如 Cr2Ge2Te6、CrI3、Fe3GeTe2、Fe5GeTe2 和 CrSBr 等。值得注意的是，二维磁体的快速发展为探索纳米尺度的拓扑自旋纹理提供了难得的机会，包括skyrmions、bimerons、biskyrmions、skyrmioniums和反铁磁（AFM）skyrmions。这些进步极大地增强了它们在下一代信息存储技术中的潜力。为了实现广泛的应用，人们对室温（300 K）下稳定的拓扑磁性结构有着强烈的需求，这通常需要同时具备稳健的Heisenberg交换相互作用和 Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用 (DMI)。前一种相互作用指的是对称磁性交换，通常有利于共线自旋，因此居里温度较高。相比之下，后一种相互作用对应于自旋轨道耦合（SOC）产生的非对称交换，它诱导手性自旋。然而，由于对称交换强度不足或 DMI 较弱，大多数二维磁体都无法在高温下发现拓扑磁性结构。因此，二维系统中的室温拓扑自旋纹理仍然稀缺，值得探索。
二维Janus磁性材料具有自发反转对称破缺、Rashba型自旋分裂和压电极化等成熟的物理特性，为解决拓扑自旋电子学中的上述挑战提供了巨大的潜力。首先，原子置换能有效影响长程磁交换，从而显著提高二维磁性晶体的居里温度。根据Goodenough–Kanamori–Anderson（GKA）规则，局部磁性系统中的铁磁（FM）交换主要由通过键角接近 90° 的磁-配体-磁通路的超交换相互作用决定。这种相互作用可以通过电子从相应轨道的onsite能量和跳跃能来调节。此外，先前的研究还揭示了低对称性二维磁性材料中稳健的 DMI 和多种拓扑磁性结构。值得注意的是，源于Fert-Levy机制的这种 DMI 的强度甚至可以与在重金属 (HM) /FM 多层界面上观察到的 DMI 相媲美。
二维 Janus 材料属于创新型材料，其特点是具有双重不对称表面，因此在合成过程中必须进行细致的原子置换。这种复杂的技术最近已在非磁性二维过渡金属铬化物平台上实现，包括 MoSSe、MoSH 和 WSSe 等高质量单层材料。这些进展为未来开发非常理想的不对称材料提供了巨大的潜力。三卤化铬（CrX3，X = Cl、Br、I）是最早发现的二维磁性材料之一，有望成为推进 Janus 材料合成的前驱体。CrX3 单层中的铬原子形成一个蜂窝状晶格，每个铬原子由六个卤素原子八面体配位。从磁性角度来看，其D3d 点群对称性赋予了相邻 Cr-Cr 对之间的反转中心，从而有效消除了反对称交换相互作用。通过在 CrX3 单层中替换整个配体层，反转对称性和C2 对称性都被打破，从而导致相邻铬原子之间出现预期的 Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用（DMI）。通过精心选择配体，似乎有可能在室温下实现平衡的交换相互作用和由此产生的拓扑自旋纹理。
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文章以“Room Temperature Topological Spin Textures in 2D Janus Chromium Chalcohalides with Dual Ligand Enhanced Ferromagnetism”为题发表在Adv. Funct. Mater.上。
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图 1.二维 Janus Cr2X3Y3 单层的结构和 DMI 强度。带有标记磁交换对的 Cr2X3Y3 单层的俯视图（a）和侧视图（b）。蓝色、灰色和红色球分别代表 Cr、X 和 Y 原子。c) Cr2X3Y3 单层中不同 X 和 Y 配体的 DMI 参数 d∥ 的面内分量。d) ACW 和 CW 磁构型之间原子层解析的自旋轨道耦合 (SOC) 能量差。
图 2.不同温度和磁场下 Cr2Br3S3 单层的模拟自旋构型。a) Cr2Br3S3 单层在 0 K 和无磁场（0 T）条件下的自旋构型（左）和拓扑电荷密度（右）。b) 不同磁场强度下 300 × 300 nm2 区域内的拓扑电荷总量。c-e) 磁场强度分别为 0.5、1.0 和 1.5 T 时的自旋构型。总拓扑电荷的温度依赖性在磁场强度为 f) 0 T 和 g) 0.5 T 的磁场下，总拓扑电荷的温度依赖性从 0 到 600 K 不等。误差条代表 10 毫微秒模拟窗口内拓扑电荷的统计方差，在较低温度下（如（g）中绿色箭头所示）这一方差足以收敛。在较高温度下，观察到不规则振荡，反映了磁结构的不稳定性。在（a）和（c-e）中，蓝色、白色和红色分别对应 -z、平面内和 +z 自旋分量。在（b）中，黑色和白色分别代表正拓扑电荷密度和负拓扑电荷密度。
图 3. 真实空间中不同条件下 Cr2Br3S3 单层的自旋纹理。蓝色、白色和红色分别代表-z、平面内和+z自旋成分。
图 4. Monte Carlo模拟归一化平均自旋与温度的函数关系。a)CrCl3、CrBr3、CrI3、Cr2Br3Se3 和 Cr2I3Te3 单层的结果，居里温度较低；b)Cr2Cl3S3、Cr2Br3S3、Cr2I3S3 和 Cr2I3Se3 单层的结果，居里温度较高。
图 5. 铁磁超交换机制。a)t2g-p-eg 超交换相互作用示意图，其中Ud 代表库仑斥力能，ΔCF 代表晶体场，ΔX/Y1 代表 X/Y-p 与 Cr-eg↑ 轨道之间的onsite能差，ΔX/Y2 代表 X/Y-p 与 Cr-t2g↓ 轨道之间的onsite能差。橙色箭头 I、II 和 III 代表hopping channels。b) Cr-z2↑、X-p↑、Cr-yz↑ 轨道的Wannier函数，以及由它们构建的t2g-p-eg 通道，其等值面能级设置为 1.2。未修正模型 c) 和修正模型 d) 计算了 X/Y-p 和 Cr-t2g↓ 轨道之间相对于 ΔY1 和跳跃参数t2 的能量差。为简单起见, 假设tX2=tY2， 其他参数设置为 ΔX1=1.5 eV，ΔX2=5.0 eV，ΔY2=3.5 eV，tX1=0.1 eV，tY1=0.05 eV，ΔCF=1.5 eV，Ud=5.0 eV。e) Cr2Cl3S3、f) Cr2Cl3Se3 和 g) Cr2Cl3Te3 单层的电荷密度差，其中等值面能级设置为 0.006 e bohr-3。
文献链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202415216
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