光学超表面是一种工程亚波长结构的二维阵列，能够实现对局部散射振幅、相位和偏振的精确控制，为在深亚波长尺度上操纵光信号提供了机会。此外，光学超表面也可以产生诸如二次谐波或三次谐波的非线性光学效应，并被广泛应用于非线性全息摄影、非线性光开关、量子光源以及新频率光源的产生等领域。这使得在单个设备内实现多功能化，操作波长多样化以及基于动态光束操纵的应用开发成为可能。
学界研究了多种利用电介质或金属结构实现高效光学转换的非线性金属表面结构。然而，由于天然非线性光学材料的非线性响应较低，往往需要高光强和超短激光脉冲才能激发其非线性效应。同时，对非线性响应的局部相位调谐也是研究难点之一。
只有在单原子尺度上成功控制非线性光响应的大小和相位，才能实现对非线性光响应的完全调控。子带间非线性极化超表面是由导带中n型掺杂多量子阱内的子带间跃迁产生的显著非线性响应与等离子体或电介质谐振器诱导的电磁腔模式之间的强耦合形成的，它可以实现对非线性光响应的调控。利用子带间斯塔克效应，非线性极化超表面在产生二次谐波的同时实现了电可调谐，可以根据施加的电压调谐非线性响应的光谱、幅度和相位。然而，电可调谐非线性极化超表面尚未应用于其他非线性过程，且谐波信号的相位调谐被限制在135度以内，仅允许有限范围内的动态光束操纵。
近日，韩国蔚山国家科学技术研究所Jongwon Lee教授课题组首次提出了利用多量子阱结构的斯塔克效应实现电可调谐且具有三阶非线性极化效应的超表面。本文通过在三个耦合量子阱结构中四个空间分离的电子子带之间的共振子带间跃迁诱导出显著的三阶非线性响应。与先前的研究相比，三重谐振子带间非线性特性允许更大的局部相位调谐效果。在电衍射调制中，本文实现了86%的零阶光束抑制在超过180度的局部相位调谐。
该成果发表在《Light: Science & Applications》，题为“Electrically tunable third-harmonic generation using intersubband polaritonic metasurfaces”。韩国蔚山国家科学技术研究所的Seongjin Park为论文第一作者，韩国蔚山国家科学技术研究所的Jongwon Lee为论文通讯作者。
本研究首先使用In0.53Ga0.47As/Al0.48In0.52As异质结构设计了一个三重耦合量子阱单元结构，每个单元由Al0.48In0.52As与In0.53Ga0.47As层交替构成，厚度分别为6/6/1.2/2.4/1.2/1.2/6 nm，17个单元的周期性重复构成了400 nm厚的多量子阱结构，而前四个电子子带之间的共振跃迁导致了显著的三阶非线性效应。
图1. 在偏置电压为：(a) 0 V，(b) -3 V，(c) 3 V时，In0.53Ga0.47As/Al0.48In0.52As耦合得到的三重耦合量子阱单元结构的导带图；(d) 子带间跃迁能量随偏置电压的变化曲线；多量子阱结构三阶子带间非线性磁化率的 (e) 振幅 与 (f) 相位与波长和偏置电压的函数关系，（g）为振幅与相位的极坐标图。
为了提高三阶非线性磁化率的产生效率，本研究设计了如图2a所示的单元结构来便于对多量子阱结构施加偏置电压，具体方式是将多量子阱层夹在底部金属层和顶部等离子体纳米谐振器之间。该结构在x偏振入射光下在基频ω和三次谐波频率3ω下均表现出等离子体共振现象，电场增强情况分别如图2d、e所示。
本研究制备了带电接触垫的超表面结构，并利用波长可调谐量子级联激光器作为泵浦源，该超表面三阶非线性响应的光谱调谐特性使三次谐波的强度在固定波长处的电调制成为可能。如图3g所示，本研究通过对偏置电压的调节使9.1 μm波长下信号的调制深度达到450%。此外，该超表面各独立单元的非线性响应的局部相位调谐使电可调谐相位光栅超表面成为可能，由此实现三次谐波光束衍射的动态调制和动态光束转向，分别如图4a、5a所示。
图5. （a）电致相位光栅超表面的三次谐波光束转向示意图；（b-d）超表面的结构示意图及SEM图像；（e、f）超表面的三次谐波信号与极化角和偏置电压的函数关系图。
总结展望
通过施加合适的偏置电压，超表面可以对三次谐波非线性响应产生1.1π弧度的显著相位调谐。此外，在牺牲一定三次谐波产生的转换效率基础上，可以利用四个耦合量子阱诱导的四个空间分离的电子子带进一步提高相位调谐。本文在9.1 μm波长处实现了450%的三次谐波强度调制深度。通过超过π弧度的局部相位调谐，本文在超表面上实现了动态三次谐波光束衍射调谐和光束转向，并成功抑制了86%的零阶光束，这一研究为三次谐波的高效动态调制与操控提供了更多可能。
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