通过机械化学方法实施光化学反应可以通过消除对散装溶剂的需求来减少废物的产生。没有溶剂导致反应中催化剂和反应物的浓度异常高,在时间和能量利用方面大大提高了反应速率和效率。然而,机械化学反应容器有限的透明度常常阻碍了机械方法和光化学方法的结合。基于此,2024年11月14日,西北工业大学王晗与新加坡国立大学吴杰教授研究团队在国际期刊Nature synthesis发表题为《Mechano-photoexcitation for organic synthesis using mechanoluminescent materials as photon sources》的研究论文。在这里,研究人员提出了一种机械光激发策略,利用机械发光材料,特别是(SrAl2O4: Eu2+/Dy3+)作为由机械能激活的内部光子源。在两个光化学过程中证明了这种策略的有效性: Hofmann-Löffler-Freytag反应和磺酰化反应中电子供体-受体复合物的活化。机械研究证实了这些转变的根本性质,对照实验证实了机械光活化的关键作用。通过单独利用机械能,此方法消除了对外部光源的需要,并实现了克级光化学转化。此方法代表了机械能在合成化学中的宝贵应用,为光化学和机械化学相结合提供了补充手段。图3:机械化学HLF反应
图4:机械化学磺酰化反应
图5:机理研究、克级合成和ML材料回收
图6:对照实验
综上所述,本研究开发了一种创新的机械光激发方法,利用机械发光材料实现了无溶剂条件下高效、可持续的光化学转化。
这种方法不仅避免了传统光化学反应对外部光源的依赖,还显著减少了化学合成过程中的废弃物产生,从而为环境友好型有机合成提供了新的思路。
此外,该策略的成功应用为光化学和机械化学的融合开辟了新的方向,有望在未来推动更多高效、绿色的化学合成技术的发展。
Xin, X., Geng, J., Zhang, D. et al. Mechano-photoexcitation for organic synthesis using mechanoluminescent materials as photon sources. Nat. Synth (2024). https://doi.org/10.1038/s44160-024-00681-8.🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务,累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果,计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏👉 点击阅读原文加我,探索更多优惠💖