第一单位！西北大学，新发Nature Synthesis！！
学术
2024-11-16 21:33
河南
光化学反应是利用光能激发分子达到高能态，从而促使化学反应进行的一种重要途径。近年来，光化学反应因其能够在温和条件下实现高效的有机合成而成为研究热点。然而，传统的光化学反应通常依赖外部光源，且光源的强度和波长对反应的控制存在一定限制。此外，光化学反应常常需要使用大量溶剂，这会导致废物的产生，影响环境可持续性。因此，如何有效整合光化学与机械化学方法，减少溶剂使用并提高反应效率，成为了一个亟待解决的挑战。为了解决这一问题，西北大学王晗与新加坡国立大学吴杰教授等人在Nature Synthesis期刊上发表了题为“Mechano-photoexcitation for organic synthesis using mechanoluminescent materials as photon sources”的最新论文。科学家们提出了一种新的机械光激发策略，通过利用机械发光（ML）材料，在机械力作用下产生光能，从而激发反应物进入激发态。这一策略不依赖外部光源，仅通过机械能即可实现光化学反应，具有显著的环境和能效优势。研究表明，机械发光材料，如SrAl2O4:Eu2+/Dy3+，在机械应力作用下能够持续发光，为光化学转化提供内源光源。通过这种方法，研究人员成功实现了霍夫曼-勒弗勒-弗雷塔反应以及磺化反应中电子供受体复合物的激活，且机理研究证实了反应为自由基过程。实验结果表明，该方法不仅避免了外部光源的使用，还能够实现克级规模的光化学转化，显著提升了反应效率和可持续性。1. 实验首次提出机械光激发策略，利用机械发光材料作为内部光源；本研究首次提出了一种机械光激发策略，利用机械发光材料（特别是SrAl2O4:Eu2+/Dy3+）作为通过机械能激活的内部光源，成功实现了光化学反应。该策略通过将机械能转化为光能，在没有外部光源的情况下激发分子，推动光化学转化。2. 实验通过机械能激活光化学反应，验证了该策略在霍夫曼-勒弗勒-弗雷塔反应中的有效性；实验通过机械能激活两种光化学反应：霍夫曼-勒弗勒-弗雷塔反应和电子供受体复合物的激活。结果表明，利用机械发光材料的机械光激发可以有效促进这两种反应的进行，从而成功地实现了光化学转化。3. 实验通过机理研究确认了自由基反应机制，控制实验验证了机械光激活的关键作用；机理研究表明，所涉及的反应是自由基反应，且机械光激发在这些反应中起到了至关重要的作用。控制实验进一步验证了机械光激活对反应效率的促进作用。4. 通过单独利用机械能，实验实现了不依赖外部光源的克级光化学转化；本研究成功实现了仅通过机械能驱动的光化学反应，避免了外部光源的需求，实现了克级规模的光化学转化。这一方法为合成化学提供了新的思路，有助于提升反应的绿色性和可持续性。本文的研究为机械化学与光化学的结合提供了创新的思路，揭示了机械发光（ML）材料在机械光激发策略中的潜力。通过利用SAOED等机械发光材料的特性，研究展示了机械能如何在没有外部光源的情况下激发光化学反应，这不仅避免了溶剂的过量使用，还显著提高了反应效率，拓宽了机械化学在绿色合成中的应用前景。这一策略为解决传统机械化学反应中光源难以渗透的问题提供了突破性方案，为实现高效、可持续的合成方法提供了新的路径。更重要的是，该研究开辟了绿色光促进的化学反应在机械化学平台中的应用，进一步推动了光化学和机械化学的融合。通过与绿色光敏催化剂结合，这一方法具有广泛的潜力，不仅限于直接激发绿色光吸收的反应物和复合物，还可以催化多种反应，为今后合成化学提供了新的思路和研究方向。Xin, X., Geng, J., Zhang, D. et al. Mechano-photoexcitation for organic synthesis using mechanoluminescent materials as photon sources. Nat. Synth (2024). https://doi.org/10.1038/s44160-024-00681-8🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
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