来源 | 四川大学
近日，四川大学化学工程学院岳海荣教授团队联合清华大学王定胜教授团队，在Journal of the American Chemical Society在线发表了题为“Tuning the Local Environment of Pt Species at CNT@MO2-x(M = Sn and Ce) Heterointerfaces for Boosted Alkaline Hydrogen Evolution”的研究论文，提出了通过复合结构催化剂界面局域环境调控实现碱性析氢性能提升的新策略。四川大学化学工程学院为论文第一单位，化学工程学院周昶安助理研究员、马奎副教授为论文第一作者。岳海荣教授和王定胜教授为论文共同通讯。
碱性析氢反应(HER)在清洁能源的转化和储存中起着至关重要的作用。然而，缓慢的动力学、高过电位和对贵金属(如Pt和Ru)的过度依赖导致制氢成本高昂，限制了碱性电解制氢的规模应用。单一位点催化剂往往难以打破碱性HER关键中间体之间的制约关系，理想的碱性HER催化剂需要能够同时提升催化剂对水的吸附和解离能力，并具有适宜的H吸附作用。
本文通过氧化物载体优化、Pt物种调控和修饰，改善催化剂导电性和调控异质界面局域环境，平衡了活性位点上H吸脱附、H2O吸附和解离行为，实现了碱性介质中的Volmer反应和H*脱附动力学同步加速，从而促进催化剂碱性HER性能。该研究揭示了PtRu/CNT@MO2-x催化剂高效碱性HER的机理：（1）金属氧化物中氧空位改善催化剂导电性，增强了H2O的吸附；（2）PtRu团簇与MO2-x之间的异质界面促进了H2O的解离；（3）Ru修饰优化了H在Pt位点上的吸脱附行为，并进一步降低了水解离能垒。研究还表明，H2O吸附构型会影响其解离能垒，Pt簇比Pt单原子具有更强的HER活性，追求贵金属的极端利用不一定是开发高效碱性HER催化剂的最佳方案。开发的PtRu/CNT@CeO2-x催化剂，在1 M KOH溶液中析氢的Tafel斜率仅38 mV dec-1，70 mV过电位下质量活性(12.3 mA μgPt+Ru-1)和比活性(32.0 mA cmECSA-2)分别达到商业Pt/C催化剂的56倍和64倍。
该研究提出了通过调控复合结构局域环境来增强碱性HER性能的催化剂设计策略。这种多位点机制通过平衡复杂基元反应的竞争效应，为电催化纳米材料的设计提供了新的思路。
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c04189
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