来源 | 内蒙古大学
杂化非本征铁电性（Hybrid Improper Ferroelectricity）起源于两种非极性八面体倾斜/旋转结构的几何效应，可以有效避免多铁材料设计中由电子机制引起的固有的化学不相容性（即d0准则）。通过结合点群理论的对称性分析和铁电相变相关的第一性原理计算，目前已经明确在层状钙钛矿氧化物和原子位点有序的钙钛矿超晶格体系中可以诱发杂化非本征铁电性。自Bousquet、Benedek和Fennie等人分别于2008年和2011年开展相关开创性工作以来，Oh等人于2015年首次在实验上证实了(Ca,Sr)3Ti2O7层状钙钛矿材料中存在杂化非本征铁电性。然而，层状钙钛矿结构复杂难以实现高质量的外延生长，且铁电性的集体行为受限于非钙钛矿层的阻隔，不利于器件功能设计、集成和微型化。
值得注意的是，钙钛矿超晶格作为另一种理论预测的材料，结构简单，易于外延制备，且具有连续的氧八面体架构，有望克服当前层状杂化非本征铁电体难以开展基础应用研究的技术困难。然而，如何实现钙钛矿超晶格体系中氧八面体靶向畸变模式的长程调控以及确认杂化非本征铁电性的实验判据成为了鲜有相关实验案例报道的关键技术难点。因此，设计和确认钙钛矿超晶格体系中杂化非本征铁电性是凝聚态物理领域多铁性研究的重要科学难题。
近日，内蒙古大学物理科学与技术学院、自治区纳米科学与技术重点实验室赵世峰教授课题组在《Nature Communications》（《自然•通讯》）上发表题为“Experimental demonstration of tunable hybrid improper ferroelectricity in double-perovskite superlattice films”的研究论文。该工作提出了一种氧八面体倾斜/旋转与Jahn-Teller畸变协同的杂化非本征铁电机制，并在B位原子有序的La2NiMnO6/La2CoMnO6双钙钛矿超晶格氧化物薄膜中实现了室温杂化非本征铁电性的诱导和调控，并指出应变调控八面体倾斜与旋转的耦合对铁电性的非单调激发特性是实验上判断非本征杂化铁电性的重要标准之一。
课题组通过臭氧辅助的材料生长工艺，实现高质量B位原子有序的双钙钛矿超晶格薄膜的生长。由于特殊的多晶轴取向契合的外延生长模式，超晶格薄膜在较小的晶格失配下实现了较大的应变传输厚度。通过精确控制厚度依赖的外延应变，在同一靶向氧八面体畸变模式（a-a-c+）下实现了八面体旋转和倾斜的长程调制，进而成功诱导并调控了La2NiMnO6/La2CoMnO6超晶格薄膜的杂化不当铁电性。这一策略摒弃了通过改变晶格失配来调节外延应变的常规方法，保证了氧八面体长程调制过程中靶向畸变模式的单一性和稳定性，有利于体系中杂化非本征铁电性的确认。并且，通过DFT计算和Landau-Ginsburg-Devonshire理论的铁电相变模型揭示了应变和八面体畸变对外延超晶格薄膜中铁电性的调节机制。
这项研究填补了杂化非本征铁电性研究中关于钙钛矿超晶格体系的实验案例的空缺，为揭示八面体畸变诱导杂化非本征铁电性提供了有力的实验支撑，同时为实现可操控铁电和铁磁序共存的单相多铁材料提供了新的设计思路。
应变驱动的八面体结构畸变对非本征杂化铁电性的诱导机制及相变理论模型
内蒙古大学物理科学与技术学院赵世峰教授为该论文的通讯作者，新加坡南洋理工大学高炜博教授和北京化工大学王聪副教授为共同通讯作者，内蒙古大学物理学博士生蒋垚祥、牛建国分别为该论文的第一作者和共同第一作者，内蒙古大学物理学博士生薛冬来、硕士生石晓辉为重要的参与作者。论文以内蒙古大学为第一通讯单位。该研究得到了国家自然科学基金面上项目、内蒙古自然科学基金重点项目和内蒙古自治区高校创新团队的资助。
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-49707-x
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