研究背景
鲁米诺因其独特的化学发光特性，在医疗诊断、生物分析和环境监测等领域具有广泛应用。然而，现有研究中，由于催化剂对鲁米诺发光反应的速率控制极快，其反应机理的探索面临诸多挑战。传统的电化学发光技术（如循环伏安法和差分脉冲伏安法）虽能通过电信号研究鲁米诺发光过程，但受到电解质溶液、材料匹配及电化学窗口选择的限制，且易受副反应干扰，难以捕捉中间产物并解析反应路径。机械化学发光技术凭借外部机械刺激直接引发发光反应，契合绿色化学原则，但其多基于固体材料的键断机制，对溶液体系中鲁米诺发光反应的研究鲜有报道。为了突破这些局限，魏迪研究员团队创新性地提出了接触起电发光（Contact-electro-luminescence，CEL）的新概念。通过固-液接触起电效应引发界面电子转移，诱导氧化性自由基的生成，直接驱动鲁米诺发光反应。此策略不仅摆脱了传统电化学方法的局限性，还为研究溶液体系中鲁米诺发光反应的机理提供了全新视角，为绿色化学和可持续技术开辟了新的研究方向。
文章概述
由中科院北京纳米能源与系统研究所魏迪研究员与王中林院士团队提出的CEL概念，成功拓展了接触起电-化学（Contact-electro-chemistry, CE-Chemistry）在发光领域的应用。该研究创新性地利用非金属、可回收且成本低廉的固体电介质作为传统催化剂的替代材料，开创了一种机械力驱动化学发光的新方法。在强机械力（如超声）的作用下，通过惰性固体电介质与去离子水间的固-液接触起电（Contact electrification, CE）效应，引发界面电子转移过程，生成活性氧物质，从而驱动鲁米诺发光反应。通过电子顺磁共振实验，验证了固-液CE过程伴随活性氧物质的生成，并且生成量与界面电荷转移密切相关，揭示了CEL反应的重要影响因素。进一步调控固体电介质的材质（如Fluorinated ethylene propylene，FEP和Polytetrafluoroethylene，PTFE），或引入自由基淬灭剂，成功捕捉到鲁米诺发光反应中间体的特征荧光峰（425nm和475nm），为发光机理及中间产物检测提供了重要的实验证据。CEL作为一种全新的机械-光子能量转换模式，展现出高效、直接和可控的特点，为机械力诱导化学反应开辟了新视野。这一方法不仅拓宽了鲁米诺检测的技术手段，还为提高检测精度和可靠性提供了新路径。未来，CEL技术在环境监测、生物医学诊断以及食品安全检测等领域具有重要应用潜力，同时为开发新型化学发光技术与传感器奠定了理论与技术基础。
该成果以“Contact-electro-luminescence triggered by triboelectric charge”为题近日发表在期刊《Chemical Engineering Journal》上。
原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.157754
图文导读
图 1 鲁米诺接触起电发光（CEL）
图 2 研究鲁米诺CEL反应的影响因素
图 3 自由基对鲁米诺CEL反应的贡献研究。
图 4 鲁米诺CEL的机理分析
总结
本研究提出了一种温和、绿色且直接的CEL方法，利用固-液接触起电（CE）效应中产生的摩擦电荷直接驱动鲁米诺发光反应，并调控其反应过程及不同中间态的发光特性。该方法有效克服了传统鲁米诺发光体系中对催化剂依赖、电化学体系副反应干扰及电化学窗口限制等挑战，通过自由基生成与调控，实现对鲁米诺反应具体过程及中间产物的精确观察。具体而言，研究通过超声刺激诱导FEP与水的频繁接触与分离，触发界面电子转移，生成活性氧物质，从而驱动鲁米诺发光反应。通过调控电介质的材质（如FEP、PTFE）以及添加剂的引入，研究深入揭示了CEL反应中间体的行为，并通过荧光光谱明确观察到鲁米诺中间体特征荧光峰的变化（例如425nm与475nm），为进一步阐明发光机理及中间产物检测提供了重要证据。CEL方法通过非金属惰性电介质的广泛适用性及CE效应的普遍性，展现了其卓越的通用性和简便性。这一新型发光反应诱导范式不仅拓宽了机械化学发光的应用领域，还为基于CE-Chemistry的发光反应提供了一种绿色、高效、可控的新策略。展望未来，CEL方法在环境监测、生物医学诊断及相关领域具有巨大的应用潜力，并为开发更环保、更可靠的发光反应技术开辟了新方向。
作者的话
该工作是魏迪研究员近期关于CE-Chemistry的最新进展之一，首次系统将CE-Chemistry引入水系发光体系中，提出接触起电发光（Contact-electro-luminescence，CEL）的概念，利用FEP和水之间CE产生的摩擦电荷促进了鲁米诺荧光反应，同时也证明了添加剂调节鲁米诺不同波长发光峰的能力，突出了CE-Chemistry在促进机械发光领域的有效潜力。魏迪研究员课题组介绍请登录http://iontronics.group/。课题组长期招聘博士后和科研助理，有意者欢迎登录课题组网站联系。
编辑：旺旺杰 审核：木小何
