南理工Nature子刊：Li2S晶体在固-液界面的自催化生长
学术
2024-12-03 08:18
河南
锂硫（Li-S）电池因其卓越的理论能量密度和元素硫的高自然丰度而被视为下一代能源存储系统的最有希望的候选者之一。然而，Li-S电池在实际应用中面临着硫利用率低、自放电、显著的容量损失、循环稳定性差和库仑效率低等挑战，这些问题主要源于在充放电过程中产生的锂多硫化物（LiPS）中间体的溶解和扩散所诱导的穿梭效应。在此，南京理工大学付永胜、朱俊武，弗里堡大学Ali Coskun，湘潭大学欧阳晓平等人阐明了Li2S晶体在Ni基电催化剂SANi表面生长后在Li2S晶体/LiPS界面处的反应机理，揭示了Li2S（100）表面将LiPS转化为Li2S的自催化活性。具体来说，作者计算了三种不同Li2S晶面下SANi的界面能，并研究了Li2S晶面与LiPS的相互作用。此外，射线衍射（XRD）分析也揭示了在20°-24°处的扩散峰强度与LiPS浓度之间的直接相关关系，从而为跟踪循环过程中LiPS浓度的变化提供了坚实的证据。Li2S（100）表面的自催化活性大大减少了从LiPS到Li2S的反应途径。基于此，与使用CNTs/PP隔板的电池相比，SANi-CNTs/PP隔板表现出更好的容量和长循环稳定性，从而强调了Li2S的自催化活性对Li-S电池性能的影响。总之，该工作揭示了锂-硫电池中Li2S晶体在（100）晶面上的自催化生长机制。结果显示，该种自催化生长能够显著加速LiPS在Li2S晶体/LiPS界面的转化动力学。通过使用单原子镍（SANi）电催化剂， Li2S（100）晶面具有更高的自催化活性，能够促进LiPS的分解。此外，采用SANi-CNTs/PP作为隔膜的锂-硫电池展现出了优异的电化学性能，包括高比容量、良好的循环稳定性和优越的倍率性能。因此，该工作为控制锂-硫电池中固态-固态转换反应的动力学提供了重要的见解，并为实际应用中的高性能锂-硫电池的设计和优化提供了潜在的策略。图2. 匹配SANi-CNTs/PP隔膜的Li−S电池的电化学性能Unveiling the autocatalytic growth of Li2S crystals at the solid-liquid interface in lithium-sulfur batteries, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-024-53797-y🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
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