二维磁体由于其原子级厚度，展现出许多新奇的物理特性，例如层间磁耦合效应、垂直磁异向性和可调谐的自旋输运特性等，为探索低维磁性以及开发新型自旋电子器件提供了绝佳平台。近年来，二维磁体的研究主要集中在Cr、Mn和Fe基等材料体系。其中，Fe基材料体系（FeₙGeTe₂，n=3,4,5）由于其块体居里温度较高（200-300 K），且具有良好的层状结构和化学稳定性，受到了广泛关注。然而，二维磁体中Fe基材料体系的应用仍然面临着一些挑战，例如在下一代磁存储器件中的应用受到退磁问题的阻碍，以及如何有效地在少层Fe₃GeTe₂中掺入高密度电子以提高居里温度等。
研究方法
为解决上述问题，杭州电子科技大学胡亮教授和李领伟教授团队采用了一种同步电化学剥离和电子掺杂的策略，借助柔软的有机阳离子，实现了少层 Fe₃GeTe₂ 纳米薄片的规模化制备。通过在电解池中施加恒定电流，有机 TBA⁺ 阳离子插入到 Fe₃GeTe₂ 单晶中，使其层间距增大并最终剥离。剥离后的二维材料进一步通过超声分散和离心分离获得高质量的超晶格纳米薄片。
研究亮点
规模化制备超薄 Fe₃GeTe₂ 超晶格纳米薄片: 该方法可以高效地制备出厚度仅为 6nm 的 Fe₃GeTe₂ 超晶格纳米薄片。
实现巨电子掺杂: 相比传统方法，该方法实现了更高的电子掺杂水平（~1.15 e⁻/f.u.），有效提高了材料的居里温度。
获得具有竞争力的居里温度和磁各向异性常数: 剥离后的 Fe₃GeTe₂ 超晶格纳米薄片具有高达385K的居里温度和良好的磁各向异性，使其在二维磁体中具有竞争力。
利用垂直磁化位移效应快速评估掺杂均匀性: 该研究发现了一种垂直磁化位移效应，可以用来快速评估二维磁体中掺杂的均匀性，为优化二维磁体的制备工艺提供了新的思路。
研究意义
图1. 插层Fe₃GeTe₂的理论模拟和磁性起源。(a)计算了注入电子数对体系磁性基态的影响。(b, c)分析了单电子掺杂对Fe₃GeTe₂电子结构的影响，展示了元素和Fe轨道投影的态密度图。(d)展示了插层Fe₃GeTe₂超晶格的自旋密度分布，揭示了其磁性起源。(e)揭示了FeI-Ge-FeII双交换作用是增强磁性的关键机制。(f)与其他二维磁体相比，插层Fe₃GeTe₂具有更高的居里温度。
图2. 垂直磁化位移现象和示意图。(a) 薄片在 4 K 温度下沿面外 (OP) 和面内 (IP) 方向测量的等温磁化曲线。(b) 交换偏置场和矫顽力随温度的变化关系。(c) 基于单个Fe₃GeTe₂ 超晶格的霍尔器件显微照片。(d) 10 K 和 300 K 温度下霍尔电阻随磁场的变化关系。(e) 扫描透射电子显微镜 (TEM) 图像和通过几何相位分析得到的相应应变分布。白色虚线和黑色箭头表示大应变区域。(f) 由不平衡电荷分布介导的偏置磁滞回线的示意图。
作者
这项工作的第一作者和通讯作者分别是来自杭州电子科技大学的胡亮教授和李领伟教授。
L. Hu, B. Yang, Z. Hou, Y. Lu, W. Su, L. Li, Unlocking the charge doping effect in softly intercalated ultrathin ferromagnetic superlattice, eScience 3(3) (2023) 100117. DOI: https://doi.org/10.1016/j.esci.2023.100117
编译：贺君敬 博士
