SH｜南信大盖鑫磊团队定量分析华东开放式秸秆焚烧对城市黑碳光吸收增强的影响

引用格式: Meng, Q., Zhang, Y., Zhong, S., Chen, C., Yang, Y., Ge, X. 2024. Quantifying urban black carbon absorption enhancement under influence of open crop straw burning in Eastern China. Sustainable Horizons 12, 100113.

黑碳（Black Carbon, BC）作为大气气溶胶的关键组成部分，对地球辐射平衡发挥着举足轻重的作用。其辐射强迫效应不仅受制于浓度分布的格局，更与其混合状态紧密相连。全球范围内的黑碳排放可被明确划分为人为源与自然源两大类：人为源主要包括城市车辆排放、工业活动排放等，而自然源则涵盖了森林火灾、草原火灾等多种形式。值得注意的是，在中国东部，尤其是那些城市化进程迅猛、人口密度高的地区，黑碳的来源构成更为错综复杂，交通排放、工业活动以及农业残留物焚烧等活动相互交织，共同构成了黑碳排放的主要渠道。

黑碳的混合状态对其光吸收能力具有显著影响，这一特性进而深刻影响着其气候效应。具体而言，当黑碳颗粒被其他物质（如有机物、硫酸盐、硝酸盐等）包裹时，其光吸收能力往往会得到显著增强——包裹层能够改变黑碳颗粒的表面粗糙度，进而提升其光吸收截面，导致光吸收能力的增强。农作物秸秆焚烧作为生物质燃烧的一种典型形式，其在全球范围内对生物质燃烧排放的贡献率不可忽视。在中国，由于农业活动的广泛性和季节性，秸秆焚烧现象尤为普遍，对空气质量产生了不可忽视的影响。

在中国东部城市化区域，秸秆焚烧产生的黑碳颗粒一旦进入大气，便会经历一系列复杂的老化过程。这些过程包括颗粒形态的转变（从不规则的原始形态转变为紧凑的球形结构）、化学组成的改变以及与其他物质的混合等。这些变化共同作用于黑碳颗粒的光学性质和辐射效应，使其在大气中的行为变得更加复杂多变。然而，尽管秸秆焚烧产生的黑碳颗粒在大气环境中的混合状态和光吸收增强效应对气候和环境具有重要影响，但由于缺乏针对性的观测数据和深入的理论分析，特别是在中国东部城市化区域，关于这一领域的研究相对不足。

为全面且深入地探究中国东部城市化区域中秸秆焚烧所产生的黑碳颗粒的混合状态及其光吸收增强效应，本研究选取了位于长江三角洲城市群核心地带的南京市作为研究地点。研究采样点设置在城市观测点，该站点紧邻城市交通主干道，不仅能够有效捕捉并反映城市区域黑碳颗粒的混合状态及光吸收特性，还充分考虑到了农作物秸秆焚烧活动的季节性特征及其对黑碳排放的潜在影响（图1）。

研究采用了在线观测仪器（单颗粒黑碳光度计、气溶胶质谱、气溶胶消光仪等），对黑碳颗粒的混合状态和光吸收系数进行了实时监测。通过分析黑碳颗粒的形貌特征、化学组成以及光学性质，团队得以探索这些颗粒在大气中的老化过程以及光吸收增强机制。为了对黑碳颗粒的混合状态和光吸收增强效应进行定量分析，团队还结合外场观测数据，运用观测和理论模型方法分别来计算黑碳颗粒的光吸收增强因子（BC absorption enhancement factor, Eabs）。在此基础上，探讨了Eabs与颗粒形态、混合状态以及其他相关因素之间的内在联系。

图1 Temporal and Spatial Dynamics of PM_2.5 During the Biomass Burning Period. (a) Normalized time series of PM_2.5 spanning 48h before to 24h after the Nanjing biomass burning pollution event (22:00 June 10th). (b) Air mass backward trajectories at Nanjing, colorcoded based on hours associated with the biomass burning case. (c) Wind field at 1000hPa and the mean PM_2.5 concentration in cities across eastern China.

结果表明，城市区域黑碳颗粒普遍与其他物质（诸如硫酸盐、硝酸盐及有机物等）发生混合，形成一种复杂的混合状态。这种混合状态的黑碳颗粒展现出更高的光吸收能力，其Eabs甚至可达1.2至2.1倍，显著提升了黑碳颗粒在大气中的辐射效应。值得注意的是，随着农作物秸秆焚烧活动的季节性增强，黑碳颗粒的混合状态、粒径分布及其光吸收增强效应也呈现出明显的波动（图2）。这一发现进一步证实了秸秆焚烧活动对黑碳颗粒特性的重要影响。

图2 a. Relationship between Dp/Dc values and PM₁ concentrations, divided into two typical phases: the negligible biomass burning influence period (Type I) and the biomass burning period (Type II). b. The size distribution of BC cores during Type I and Type II phases.

分析发现，黑碳颗粒的光吸收增强效应主要源自其与其他物质的混合及随后的老化过程。在老化过程中，黑碳颗粒表面会逐渐形成包裹物，这些包裹物显著增强了黑碳颗粒的光吸收能力。基于统计建模分析发现，秸秆焚烧污染期间城市高氧化的生物质燃烧有机颗粒对黑碳包裹层有重要贡献，大约是低氧化生物质燃烧有机颗粒物的16倍，表明城市观测到的秸秆燃烧羽流中的黑碳颗粒物富含高氧化生物质燃烧有机颗粒（图3）。

图3 Relative contribution of the aerosol chemical composition and OA compounds to the Dp/Dc values during (a) negligible biomass burning (Type I) and (b)biomass burning (Type II) periods, respectively.

本研究的结果与其他地区（如北京、欧洲、北美等，图4）的观测结果具有高度一致性，这表明黑碳颗粒的混合状态和光吸收增强效应是全球性的普遍现象。然而，由于不同地区的气象条件、排放源特征和黑碳颗粒混合状态的差异，光吸收增强效应的具体数值和机制也存在一定的地域性差异。这些发现为更深入地理解黑碳颗粒在大气中的行为及其对气候的影响提供了重要依据。

图4 Overview of globally observed Eabs values above 780 nm across various regions and sources. (a) Global distribution of the observed Eabs values. (b) The Eabsvalue under urban and rural environments in different regions. (c) The Eabs values linking to different sources of BC particles. The gray error bars represent thestandard deviation within the statistical dataset.

This study was supported by the Natural Science Foundation of China (grant no. 42207124) and Natural Science Foundation of Jiangsu Province (grant no. BK20210663).