近期，受Chemical Communications杂志编辑部的邀请，DigCat团队撰写了题为《Surface coverage and reconstruction analyses bridge the correlation between structure and activity for electrocatalysis》（文章信息：https://doi.org/10.1039/D4CC03875D）的Feature Article综述。在该综述中，我们深入探讨了电催化剂表面态分析在设计电催化剂以及提升电催化剂性能中的关键作用。电催化对于应对全球能源挑战至关重要，特别是在将可再生资源转化为有价值的化学品方面。综述主要讨论了电化学水分解以生产氢气（HER）、氧还原反应（ORR）以进行能量转换、氮还原合成氨（NRR）以及二氧化碳还原（CO2RR）以生成含碳燃料。
值得一提的是，DigCat和CatMath平台已上线相关模块，支持电催化火山模型构建和表面Pourbaix相图分析。详情请参见以下链接及相关论文：
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表面覆盖度研究在电催化的重要性：
H. Liu, X. Jia, A. Cao, L. Wei*, C. D'agostino*, and H. Li*, "The Surface States of Transition Metal X-ides under Electrocatalytic Conditions", Journal of Chemical Physics, 2023, 158, 124705 (Invited Paper; ESI Highly Cited)
RHE刻度下的表面Pourbaix相图新方法：
H. Liu, D. Zhang, Y. Wang, and H. Li*, "Reversible Hydrogen Electrode (RHE) Scale Dependent Surface Pourbaix Diagram at Different pH", Langmuir, 2024, 40, 7632–7638.
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图1. 在电催化反应条件下建立催化剂表面活性结构与所提供催化性能之间真实联系的理论和实验研究框架。
我们强调，催化剂表面覆盖度和结构动态重构分析对于增进表面活性相及其对电催化活性的贡献至关重要。传统理论计算模型常常忽略考虑催化剂表面在操作反应条件下的表面物种覆盖和表面结构动态变化特性，导致所设计的催化剂与其实际反应性能之间存在差异。我们所提出的研究框架整合了实验和理论研究方法，以阐明电催化中较为真实的结构-活性（构效）关系（Structure-activity relationship）。该框架核心内容包括采用原位表征方法监测反应过程中电催化剂表面状态的实时变化以及利用密度泛函理论（DFT）研究（预测）表面活性物种覆盖及表面结构重排如何影响电催化机制。
在研究进展中，我们讨论了在不同电催化反应中，电催化剂表面态分析对于催化剂的设计以及催化活性的认识所发挥的重要作用。同时我们以自己课题组的相关研究成果展示了理论计算如何用于催化剂设计以及真实（有效）催化剂构效关系的建立。最后展望了如何促进认识电催化剂的表面活性相，如何利用表面相图设计增进催化剂的电化学稳定性以及结合机器学习（Machine learning）方法加快电催化剂表面活性物种的认识等。
图2. ZrN(100)上的ORR机制研究。
图3. FeS2(111)上的NRR机制研究。
图4. SnO2上的CO2RR机制研究。
图5. 双原子催化剂上的C-C耦合机制研究。
最后，我们认为催化剂表面真实状态在电催化研究中的重要性需要更广泛的共识。对表面结构状态的深入理解将加速有效电催化剂的发展。通过将理论建模与实验验证相结合，我们旨在完善对电催化中构效关系的理解。这些分析不仅为未来的研究提供了指导，还通过阐明催化剂表面与其催化活性之间的复杂关系，促进可持续能源技术的发展。我们的综述工作将为优化电催化剂在实现可持续能源未来中的各种关键应用提供了宝贵的见解。
文章信息：
Z. Guo, T. Wang, J. Xu*, A. Cao*, and H. Li*, "Surface Coverage and Reconstruction Analyses Bridge the Correlation Between Structure and Activity for Electrocatalysis", Chemical Communications, 2024 (Invited Review).
https://doi.org/10.1039/D4CC03875D
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