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将太阳能转化为燃料是减少对化石燃料依赖的一条有吸引力的途径，在这种情况下，光热催化是一种非常有前途的方法，通过将光子转化为热量来驱动催化反应。影响光热催化性能的关键因素主要有三个：最大的太阳能吸收、最小的热发射和催化剂的优良催化性能，然而以往研究主要集中在提高催化剂的太阳能吸收和催化性能上，而忽略了对热发射的优化。
2024年9月1日，南京大学现代工程与应用科学学院朱嘉教授、朱斌副教授团队在Nature Communications期刊发表题为“Optically selective catalyst design with minimized thermal emission for facilitating photothermal catalysis”的研究论文，南京大学Yang Zhengwei、南方科技大学化学系吴振禹副教授、南京大学Lin Zhexing为论文共同第一作者，朱斌副教授、朱嘉教授为论文共同通讯作者。
朱嘉，南京大学教授，国家杰青、科学探索奖获得者，专注于基于微纳结构的光热调控领域研究；2003年本科毕业于南京大学物理系；2003-2005年于香港科技大学任研究助理；2007年硕士/2010年博士毕业于斯坦福大学电子工程系；2010-2013年于加州大学伯克利分校从事博士后研究；2013年9月加入南京大学。
朱斌，南京大学副教授，“万人计划”青年拔尖人才，专注于光热调控、热管理、锂电池储能等新能源材料研究；2013年本科/2018年博士毕业于南京大学，期间于美国哥伦比亚大学联合博士培养；2018年7月加入南京大学。
吴振禹，南方科技大学化学系副教授，优秀青年科学基金项目（海外）入选者，专注于先进功能纳米材料理性设计、精准合成、催化应用等研究；2016年博士毕业于中国科学技术大学化学系，导师：俞书宏院士；2016-2022年先后于中国科学技术大学、美国莱斯大学从事博士后研究。
该研究展示了一种基于Ti3C2Tx Janus的光选择性催化剂设计，它能同时实现最小的热发射、最大的太阳能吸收和良好的催化活性，从而获得优异的光热催化性能。以Sabatier反应和逆水气变换（RWGS）为例，在相同的辐照强度下，通过将催化剂的热辐射降低约70%，催化收率提高了约300%。值得注意的是，在光功率为2 W cm-2时，CO2甲烷化产率达到3317.2 mmol gRu-1 h-1，创下了无活性载体催化剂的性能记录。研究人员期望这一设计能为开发高性能光热催化剂开辟一条新途径。
https://www.nature.com/articles/s41467-024-51896-4
研究人员提出并展示了一种基于Ti3C2Tx Janus的光学选择性催化剂，该催化剂由上层平坦的Ti3C2Tx薄片层和下层中空Ti3C2Tx球体组成，可同时实现热发射最小化、太阳能吸收最大化和良好的催化活性，从而获得优异的光热催化性能。具体来说，上层的平坦Ti3C2Tx片层具有高面内介电常数（中红外），可实现高αlight（约88%）和低εMIR（约21%），非常适合光热效应；而下层的中空Ti3C2Tx球体可促进反应物和产物的传质，有利于催化活性。此外，这种通用结构可以与各种金属纳米颗粒催化剂（如钌、钯、镍）集成，用于多种反应。当应用于Sabatier反应和逆水气转换（RWGS）时证明εMIR降低约70%可以使催化收率提高约300%。其中，在2 W cm−2光功率下，CO2甲烷化产率达到3317.2 mmol gRu−1 h−1，创造了无活性载体催化剂的性能记录。
图1. 工程光学选择性Janus设计
图2. 设计的光热宿主和Ru负载MXene催化剂（Ru@m-Ti3C2Tx）的表征
图3. 两种不同侧结构产生的不同光热效应比较
图4. 所设计的光谱催化剂的光热催化性能及机理分析
总之，该研究展示了一种基于三维Ti3C2Tx结构的光选择性催化剂，该催化剂具有低εMIR，高α光和快速传质动力学。Ti3C2Tx薄片在中红外具有高面内介电常数，可实现理想的εMIR，从而降低催化剂的热辐射，而由Ti3C2Tx球体组成的三维多孔结构则为反应物/产物的传质提供了大量通道。此外，这种通用结构还可与各种纳米颗粒催化剂集成，用于多种反应。以Sabatier反应和RWGS为例，与没有采用这种设计的反应相比，分别将CH4和CO的产率提高了约3倍和4倍。在光功率为2 W cm−2的条件下，CO2甲烷化产率达到3317.2 mmol gRu−1h−1，创下了不依赖活性载体的催化剂的性能记录。研究人员认为，光选择性催化剂的设计不仅为光热催化中CO2还原提供了一条新途径，而且还促进了各种光热驱动的化学反应朝着绿色化学的方向发展。
