责编 明 秋
校对 筱 萍
审发 祁 萍
图片来源:非晶中国大数据库
随着全球对清洁能源和环境可持续性的关注日益增加,电化学合成氨(NH3)作为一种绿色、高效的氨生产方法受到了广泛关注。传统的Haber-Bosch工艺需要高温高压的条件,能耗巨大且伴有大量的二氧化碳排放。因此,开发与可再生能源相匹配的绿色、高效氨生产技术显得尤为迫切。电化学还原硝酸盐(NRA)作为一种有前景的氨合成途径,能够在环境条件下进行,且具有减少水体中硝酸盐污染的潜力。然而,设计和合成能够调节电催化硝酸盐还原为氨的吸附和脱附过程的催化剂仍然是一个巨大的挑战。
河南师范大学高书燕教授团队与希腊色萨利大学(University of Thessaly)Panagiotis Tsiakaras教授等人合作,通过简便的热蒸发耦合焦耳加热法合成了非晶态Cu-Ni-Al纳米金属玻璃(NG),并将其作为高效持久的电催化剂用于硝酸盐还原。研究人员提出了在Cu50Ni25Al25-NG表面进行硝酸盐还原反应的两种潜在的反应机理,为合成硝酸盐还原的协同催化位点提供了新思路。相关研究成果以“Electrochemical production of ammonia: nitrate reduction over novel Cu-Ni-Al metallic glass nanoparticles used as highly active and durable catalyst”为题在Applied Catalysis B: Environment and Energy上发表。
研究人员通过结合热蒸发和焦耳加热的方法,成功合成了Cu-Ni-Al非晶金属玻璃纳米粒子,并将其作为电催化剂用于电化学硝酸盐还原反应(NRA)以合成氨。研究人员将Cu、Ni、Al金属丝按照特定的摩尔比进行热蒸发,金属蒸汽在碳纤维表面凝结形成合金。随后,利用焦耳加热方法对合金进行快速加热和冷却,形成非晶态结构。最后,通过洗涤和干燥得到Cu50Ni25Al25纳米金属玻璃催化剂。通过结合热蒸发和焦耳加热的合成方法,克服了传统合成方法的局限性,并赋予了催化剂非晶态结构和丰富的表面悬挂键,从而提高了其活性位点密度和催化活性。Cu50Ni25Al25催化剂表现出优异的氨产率和法拉第效率,分别为211.14μmolh−1cm−2和98.81%,并具有良好的稳定性。通过原位电化学拉曼光谱和DFT计算,揭示了催化剂的双重增益效应和两种不同的反应机理。铝原子的引入既增强了NO3-的吸附过程,又促进了NH3的解吸过程,打破了NRA反应步骤之间的线性关系,为催化剂的设计提供了新的思路。这项研究为电化学合成氨领域的发展做出了重要贡献,并为其他电催化反应的催化剂设计提供了新的启示。
文章来源于研之成理。
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