对于固体氧化物电池电极而言,提升电极的催化活性和耐久性可以从材料和微观结构着手。具体而言,针对微观结构,表面和界面调制改性是有效且可行的策略。本公众号内分享过众多关于电极微观结构改性的文章,可以去后台查阅。
La0.75Sr0.25Cr0.5Mn0.5O3-δ(LSCM)最早是由John Irvine教授课题组提出的代替传统Ni金属陶瓷的充满潜力的燃料电极(Tao, S., Irvine, J. A redox-stable efficient anode for solid-oxide fuel cells. Nature Mater 2, 320–323 (2003). https://doi.org/10.1038/nmat871),对于烃类燃料等都有优异的性能。然而,其应用在CO2电解时受到催化活性的制约。
本论文则针对复合燃料电极LSCM-GDC,通过浸渍具有优异催化活性的Pr0.6Sr0.4Fe0.8Mn0.2O3-δ(PSFM)纳米颗粒,而且PSFM可以再LSCM(110)面上外延生长。自发连接的界面可以为氧离子以及电子的传输提供直接通道,且该界面可以促进氧空穴的增加,提升表面氧交换和体相氧扩散能力。CO2的吸附和解离被显著提升,促进CO2电解动力学。电池性能可以实现1.5V,1.09A cm-2。
而且,该电池具有优异的抗硫性能,这主要是因为形成PSFM,抑制Sr偏析。
本文的新颖之处在于PSFM与LSCM形成一个有效界面,不但可以为氧离子电子传输提供直接通道,有利于电荷传递。而且氧空穴的增加,可以提升CO2反应的动力学,同时抑制Sr偏析,有利于提升稳定性。
从HR-TEM中确认PSFM和LSCM的界面。
XPS,CO2-TPD,电导率和ECR测试,突出在引入PSFM浸渍之后,氧空穴浓度增加,CO2吸附能力提升,表面氧交换和体相氧扩散能力的提升。
研究浸渍PSFM的影响,可以发现浸渍PSFM之后计划阻抗明显降低,而且不同浸渍量的PSFM其影响也明显不同,10%PSFM是最佳浸渍量。
对于阻抗图的绘制,需格外注意横纵坐标。
CO2电解性能和稳定性。
展现出优异的抗硫性能。
在LSCM-GDC骨架中浸渍PSFM,其应该在GDC表面也有所分布,其与GDC应该也会形成界面,而且PSFM纳米颗粒本身对CO2电解亦应该具有促进作用,所以,个人拙见,对于电池性能测试而言,其促进作用也可能是多方面的复合作用。
Shun Wang, Wen Jiang, Yifeng Zheng, Guoping Xiao,
Engineering a novel interface structure on La0.75Sr0.25Cr0.5Mn0.5O3-δ-Gd0.1Ce0.9O2-δ fuel electrode with excellent electrochemical performance and sulfur tolerance for electrocatalytic CO2 reduction,
Journal of Power Sources,
Volume 627,
2025,
235852,
ISSN 0378-7753,
https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2024.235852.
(https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0378775324018044)
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