近日,大连化物所太阳能研究部太阳能制储氢材料与催化研究组(DNL1621组)章福祥研究员团队设计合成了一种垂直排列且暴露(110)晶面的氧化铁纳米阵列催化剂,用于电催化硝酸根还原至氨,在安培级电流密度下展现出高的氨法拉第效率。
氨具有储氢密度高、放氢容易等优点,是一种优良的储氢载体。电催化选择性还原硝酸根至氨是一种理想的绿色氢能液态储存技术,其可为太阳能催化转化至绿色氢能的制备储存一体化技术发展奠定基础。该领域的文献调研发现,尽管大量研究通过增加暴露的活性位点或纳米颗粒之间的电荷传输来提高电还原硝酸根至氨的性能,但具有90%以上合成氨法拉第效率的电流密度大多数在1A/cm2左右。
本工作中,研究团队设计合成了一种垂直排列且暴露(110)晶面的氧化铁纳米片阵列结构催化剂(Fe2O3-NS)。与Fe2O3纳米颗粒相比,Fe2O3-NS催化剂表现出2.5A/ cm2电流密度下合成氨法拉第效率仍可达到95%左右。原位红外、XAS等表征和理论计算等结果表明,Fe2O3-NS阵列电催化剂通过垂直阵列结构可有效促进电荷转移;高暴露比的(110)晶面能提供更多的催化活性位点,并有利于NO3-和*NO2中间体的吸附和活化,提高了其本征活性,解释了高电流密度下高选择性合成氨的原因。相关工作以“Vertically aligned hematite nanosheets with (110) facets controllably exposed for ammonia synthesis with high faraday efficiency beyond 2.5 A cm-2”为题,于近日发表在《能源环境科学》(Energy & Environmental Science)上。该工作共同第一作者为DNL1621组博士后刘金凤、杜仕文。相关研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、大连化物所创新基金等项目的支持。(文/图 刘金凤)助催化剂也被称为增进剂或促进剂,是催化剂的“小帮手”。催化剂本身能够加速化学反应,但有时候它可能不够完美,反应速度可能还不够快,或者反应过程中会产生一些我们不想要的东西(副产物)。这时候,助催化剂就派上用场了。助催化剂虽然本身不具活性或活性很小,但能改变催化剂的部分性质,如电子结构、离子价态、酸碱性、表面结构、晶粒大小等,从而使催化剂的活性、选择性、抗毒性或稳定性得以改善。当然,助催化剂也不是万能的。它需要根据具体的反应和催化剂来选择,不能随便加。加多了或者加少了都可能影响效果,甚至可能适得其反。(文/刘金凤 图/陈思)