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近日，大连化物所化学动力学研究室超快时间分辨光谱与动力学研究组（1110组）金盛烨研究员、田文明研究员团队在压力调控二维钙钛矿激子输运研究中取得新进展。团队利用压力调控的方法，成功抑制了<110>型二维钙钛矿(API)PbBr4中自由激子（FEs）到自陷激子（STEs）的转变，并实现二维钙钛矿紫外光电响应提升5000倍。
二维钙钛矿材料因其出色的光电特性在光伏、发光显示、光电探测等领域展示了广阔的应用前景，但其较大的层间距阻碍了载流子的有效输运，在一定程度上限制了其应用。<110>型二维钙钛矿由于其波纹状的无机层结构而具有更紧凑的层间距，有助于提升载流子输运性能。然而，其八面体倾斜的结构更容易产生强电子-声子耦合，导致形成STEs，不利于载流子输运。
本工作中，研究团队通过原位X射线衍射（XRD）、荧光动力学成像等技术，研究了不同压力下(API)PbBr4晶体的结构、发光、载流子输运性能等。结果表明，随着压力增加，(API)PbBr4晶体表现出各向异性的压缩特性，并在2.7 GPa压力下，该晶体发生等结构相变，FEs强度与迁移率均达到最大。由于(API)PbBr4晶体无机层的波纹结构，其无机平面内的迁移率具有各向异性，最大与最小激子迁移率分别为93.6cm2V-1s-1和18.8cm2V-1s-1。基于高迁移率，团队测试了(API)PbBr4晶体对于375nm紫外光下的光电流，结果表明，其对于紫外光的响应度提升了4个数量级，体现了该晶体作为紫外光电探测器的潜在应用前景。该工作为二维钙钛矿的光电特性调控提供了新思路，展示了其在制造高效光电器件方面的潜在应用。相关研究成果以“Enhanced UV Light Responsivity in <110>-Oriented 2D Perovskites Realized by Pressure-induced Ultrafast Exciton Transport”为题，发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie-International Edition）上。该工作的共同第一作者为大连化物所1110组博士后尹延峰、博士研究生闫宪昌，上述工作得到了国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划青年拔尖人才、中国科学院基础研究领域青年团队等项目的支持。（文/图 尹延峰、闫宪昌）![]()
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