【动态】大连化物所提出双原子相互作用调控新策略

学术   2024-11-12 17:05   辽宁  


近日,大连化物所催化与新材料研究中心(1500组群)王晓东研究员、林坚研究员团队与福州大学林森教授、澳大利亚皇家墨尔本理工大学马天翼教授等合作,在双原子催化剂原子间距调控研究中取得新进展,揭示了不同双原子构型与反应性能间的构效关系。
基于单原子催化概念所延伸的双原子催化剂,以其独特的性质已成为多相催化领域研究热点之一,目前,调控金属原子间距离并阐明双原子构型与催化性能的关联仍具有挑战。
本工作中,合作团队定量了双原子间距,并揭示不同双原子构型的稳定机制。研究发现,与孤立的NiFe双原子或NiFe直接成键的双原子相比,氮桥联NiFe双原子催化剂具有合适的原子间距离与电子性质,能够将CO2电还原性能提高近两倍。系列表征和理论计算研究表明,氮桥联的NiFe双原子中NiFe转移更多电子,优化了Fe中心电子分布,使*COOH中间体具有合适的吸附强度,并且能够促进*CO脱附,进而提高催化剂的活性及选择性。
王晓东、林坚团队长期致力于单/双原子、亚纳米催化剂制备及其应用的基础研究,在单原子和金属氧化物双位点催化(Angew. Chem. Int. Ed.,2020;J. Am. Chem. Soc.,2023)、单原子中心微环境(内外层)调控(Nat. Catal.,2022;Chem. Eng. Sci.,2024),双原子协同催化(J. Am. Chem. Soc.,2024;Angew. Chem. Int. Ed.,2023)等方面取得系列进展。本工作在前期工作基础上,将研究内容拓展至双原子催化剂微区构型,为高效催化剂的设计制备提供一定的借鉴。
相关工作以“Tuning the Inter-Metal Interaction between Ni and Fe Atoms in Dual-Atom Catalysts to Boost CO2 Electroreduction”为题,发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上,并被评为VIP文章。上述工作得到国家自然科学基金委“单原子催化”基础科学中心项目、国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划、大连市杰出青年科技人才支持计划、中国科学院青年创新促进会等项目的资助。(文/图 陈洋)
文章链接:
https://doi.org/10.1002/anie.202411543


DICP科普一下 



还原反应

还原反应是指物质(分子、原子或离子)得到电子或电子对“靠近”的反应。一般来说,对于一个完整的化学反应,还原反应与氧化反应是同时存在的。

我们再通俗地理解一下:两个朋友,每人身上都“揣”着一些糖果(电子),但其中一人并不喜欢吃糖,而另一个人却非常喜欢吃糖,当他俩“相遇”时,就会“一拍即合”,不喜欢吃糖的自然会把自己的糖果(电子)送给喜欢吃糖的那个人。这就是电子给予与接受的过程,也就是氧化和还原反应的过程。其中,不喜欢吃糖而送出电子的被称为还原剂,它在还原反应中电子数变少;而接受电子的物质,则被称为被还原物,它在还原反应中电子数增多。

还原反应作为化学中的一种基本反应类型,在诸多领域具有广泛应用。(文/图 陈思)

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