【动态】大连化物所揭示压力调控下Cr³⁺掺杂双钙钛矿近红外发射的动态发光机制
学术
2024-11-11 17:05
辽宁
近日,大连化物所化学动力学研究中心分子光化学动力学研究组(1117组)袁开军研究员和隋来志副研究员团队揭示了压力可以改变Cr3+掺杂的Cs2AgInCl6双钙钛矿材料的近红外发光特性,并阐明了Cr3+在高压环境下的动态发光机制。近年来,随着光电技术的进步,高效且环保的近红外光源越来越受到重视,在光纤通信、生物医学成像等领域发挥着重要作用。Cr3+掺杂是调控近红外发射的常用策略之一,但由于Cr3+的d轨道未完全填充,其发射性能易受周围局部结构的影响。目前的研究主要通过化学途径优化材料基质结构以实现发光性能的调控,仍缺乏物理调控策略,特别是高压技术在调节光电性质方面的应用。与传统化学调控手段相比,高压技术在不改变化学成分的前提下,通过微调材料的电子结构和原子间相互作用,可实现对其光电性能的精细操控。此方法不仅能有效地调节材料的性质,而且提供了在不依赖化学改性的情况下,通过物理手段探索材料性能的新途径。研究团队利用自主发展的高压飞秒瞬态吸收光谱和高压原位拉曼光谱,探究了压力对材料结构和晶体场的影响。研究发现,压力的增加导致晶格收缩,晶体场强度增强,进而影响了Cr3+的电子能级和辐射跃迁路径;随着晶体场的增强,Cr3+的2E和4T2能级相对位置发生改变,促进了自陷态激子(STEs)到Cr3+最低激发态4T2的能量转移,同时有效抑制了非辐射复合过程;随着压力引起的晶体场强度进一步增强,开启了新的辐射通道,从而使光发射特性由宽带发射模式向窄线发射模式转变。该研究成果不仅促进了对高压调控过渡金属Cr3+掺杂发光材料的理解,也为设计新型高效近红外金属卤化物钙钛矿发光材料提供了新策略。相关研究成果以“High-Pressure Modulation of NIR Luminescence in Cr3+-Doped Cs2AgInCl6 Double Perovskites: The Role of Ultrafast Energy Transfer”为题,于近日发表在Laser Photonics Reviews上。该工作的第一作者是大连化物所1117组联合培养博士研究生刘鑫。该工作得到国家自然科学基金委“动态化学前沿研究”基础科学中心项目、国家自然科学基金、中国科学院关键技术研发团队、辽宁省兴辽英才计划等项目的资助。(文/图 刘鑫、隋来志)