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Ultrafast joule-heating synthesis of FeCoMnCuAl high-entropy-alloy nanoparticles
as efficient OER electrocatalysts
超快焦耳加热合成FeCoMnCuAl高熵合金纳米粒子
作为高效OER电催化剂
研究背景
高熵合金以其在多元素间的协同轨道相互作用而著称，被认为是一种很有前途的电催化剂，可用于改善缓慢的析氧反应（OER）动力学。尽管HEA纳米粒子具有很大的潜力，但快速制备具有高电催化活性的HEA纳米粒子（NPs）仍然是一个挑战。高熵合金（High entropy alloy， HEA）是一种由5种或5种以上元素以几乎相等的原子比组成的合金，每种元素的含量在5% ~ 35% （at.%）之间。HEAs独特的多元素结构允许轨道重叠，形成大量的成键轨道，特别是被高能电子占据的反键轨道。从而优化活性位点的吸附能力，从而提高其电催化活性。此外，HEAs中不同原子之间的尺寸差异驱使它们从理想的晶格位置移动。
文章亮点
本研究聚焦于使用焦耳加热策略在导电碳纤维网络上加载的无贵金属FeCoMnCuAl HEA NPs的超快合成。制备的HEA NPs为面心立方（FCC）结构，平均尺寸约为25 nm。利用同步加速器x射线吸收精细结构（XAFS）和x射线光电子能谱（XPS）研究了HEA NPs的原子和电子结构，揭示了Fe，Co, Mn， Cu和Al元素的共存在以及它们在表面和内部区域的不同价态。HEA NPs表现出优异的OER性能，在1.0 M KOH溶液中，过电位为280 mV / 10 mA / cm2， Tafel斜率为76.13 mV / dec1，具有较高的电化学稳定性，优于商用RuO2电催化剂。本研究为大规模合成纳米级无贵金属HEA电催化剂，为实现清洁能源转化应用提供了一条新的途径。
结果解析
图1.(a)典型高温超导合成的温度分布。插图从左至右为FeCoMnCuAl HEA电催化剂示意图，照片为样品阶段的制备和加热阶段。(b)原始碳布和AH-cc的拉曼光谱。(c)不同合成温度下制备的FeCoMnCuAl HEA电微催化剂的XRD谱图。(d) FeCoMnCuAl HEA电催化剂的PDF图。(e) FeCoMnCuAI的TEM和(f) HRTEM图像头脑NPs。(g) Fe、Co、Mn、Cu和Al对FeCoMnCuAl HEA NPs的元素映射
图2. (a) FeCoMnCuAl电催化剂的XPS调查谱。（b-f）精细扫描的XPS光谱显示铁2p， Co 2p, Mn 2p， Cu 2p和Al 2p的核心水平
图3. FeCoMnCu和FeCoMnCuAl电催化剂的XANES光谱(a) Fe K-edge, (b) Co K-edge, (c) Cu K-edge和(d) Mn K-edge
结论与展望
在本研究中，通过HTS技术在几种处理过的碳基质（cc, a -cc， H-cc和AH-cc）上制备了FeCoMnCuAl HEA NPs。这些NPs被评价为OER反应的成本效益和效率。通过SEM、TEM、XRD、ICP、PDF、XPS、XAFS等综合表征，揭示了FeCoMnCuAl电催化剂的结构、组成和电子性能。FeCoMnCuAl电催化剂在电流密度为10 mA cm2时的过电位低至280 mV，在1 M KOH下的Tafel斜率为76.13 mV dec 1，在12 h内不发生衰减，其性能明显优于贵金属RuO2。本研究为大规模合成无贵金属HEA电纳米级清洁能源转化催化剂提供了一条新的途径。
原文链接
https://doi.org/10.1016/j.pnsc.2024.08.005
期刊简介
Progress in Natural Science: Materials International(PNSMI)由中国材料研究学会主办，是一本综合类英文SCI学术期刊，刊登材料科学领域的基础研究和应用基础研究方面的高水平、有创造性和重要意义的最新研究成果。
2022年最新影响因子4.8，分区为中科院材料科学二区。入选2019年中国科技期刊卓越行动计划，2022、2023连续两年获评中国最具国际影响力学术期刊。
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