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沉积再循环碎屑锆石的地质意义及其识别——以长江流域的碎屑物源研究为例
宋仁龙1，秦拯纬2,3，周光颜1，鲍波2,3
2 中国地质调查局武汉地质调查中心(中南地质科技创新中心)
3 中国地质调查局花岗岩成岩成矿地质研究中心
第一作者：宋仁龙，硕士研究生，地球化学专业。
通讯作者：秦拯纬，博士，高级工程师，从事花岗岩成岩成矿研究工作。
锆石作为一种副矿物广泛存在于岩浆岩、变质岩和沉积岩中，由于其结构稳定、抗风化和抗蚀变能力强，较少受到成岩后地质作用的干扰而得以保存完好，是岩浆岩和变质岩U-Pb年代学研究的理想对象。在沉积岩研究中，碎屑锆石U-Pb年代学分析被广泛应用于限定地层沉积时代、重建沉积物源和古地理格局，结合Lu-Hf-O同位素分析可以进一步制约地壳生长演化历史。沉积再循环的碎屑锆石长期以来被认为广泛存在于各类碎屑沉积岩中，对碎屑锆石的数据解读产生重要影响，但目前尚无简单直接的方式进行有效识别。沉积物中再循环碎屑锆石对物源示踪具有重要地质意义。本文对沉积再循环作用和再循环碎屑锆石判别手段的原理及相关地质应用做了简要总结，包括碎屑矿物结构、岩石化学成分、锆石多同位素年代学分析、多种碎屑副矿物联合示踪和放射性损伤评估等方法，评述了不同方法的优劣和适用条件。并以长江流域的碎屑物源研究为例，使用源归一化的辐射剂量（α-dose）评估流域内再循环碎屑锆石的存在及其对物源重建的意义。研究表明，来自长江流域现代河流沉积物中的碎屑锆石颗粒，记录了约2900～2480 Ma、2100～1850 Ma、1200～750 Ma、560～410 Ma和250～180 Ma的五次主要岩浆事件；研究结果显示长江上游的早古元古代碎屑锆石可能经历了多次沉积再循环作用；早古元古代的碎屑锆石可以作为识别长江上游物质贡献的重要依据；长江下游水系的碎屑锆石并非全部直接来源于上游高海拔地区的风化剥蚀，宜昌地区的崆岭杂岩可能是提供这些锆石的重要物源区。作者强调，基于碎屑锆石的研究应综合区域的沉积记录和岩浆构造历史，考虑沉积再循环作用对数据解读的可能影响，为碎屑锆石数据赋予更合理的地质解释。基金项目：中国地质调查局地质调查项目（DD20243429、DD20221689）、中国地质调查局花岗岩成岩成矿地质研究中心开放基金课题（PMGR202111）。
0 引言
1 沉积再循环作用和再循环锆石的识别
1.1 沉积岩来源的岩屑/矿物/化石证据
1.2 沉积物成熟度指标
1.3 碎屑锆石结合其他矿物联合示踪
1.4 锆石低温热年代学
1.5 锆石α 衰变辐射剂量评估
2 长江流域沉积物中再循环碎屑锆石及其对物源示踪的意义
3 结语
锆石作为一种副矿物广泛存在于岩浆岩、变质岩和沉积岩中，由于其具有结构稳定、有较强的抗风化和抗蚀变能力等特点，较少受到成岩后的地质作用的干扰而能够完好地保存。锆石含有较高的U、Th和较低的非放射成因Pb，其U-Pb体系封闭温度高达900 ℃，是岩浆岩和变质岩U-Pb 年代学研究的理想对象。此外，锆石还可以开展Lu-Hf同位素和O-Si同位素的分析，由于这些元素在锆石中的扩散速率非常低，可以得到可靠的锆石结晶时的同位素组成，为寄主岩石性质和成因提供重要约束。在碎屑沉积岩中，锆石是最常见的重矿物之一，鉴于其在地表风化剥蚀、搬运和沉积成岩等地质过程的稳定性，碎屑锆石可以有效记录物源区母岩的时代和性质，对多颗粒碎屑锆石进行微区测试，并进一步开展统计分析，可以对碎屑沉积岩的沉积时代、物质来源和沉积构造背景等信息提供重要约束。对现代沉积物中碎屑 锆石开展U-Pb-Lu-Hf-O 多同位素体系的综合分析，可以限定物源区的地壳生长演化历史。随着锆石微区分析技术的发展，碎屑锆石分析方法被广泛应用于沉积学、大地构造学、地球化学等多个学科领域，取得了一系列丰硕的成果。沉积岩通过风化剥蚀再次进入沉积系统的过程被称为沉积再循环作用。有几点重要的事实或普遍现象，可以说明沉积再循环作用在碎屑沉积系统中普遍存在，并且对碎屑沉积岩的矿物组成和化学成分有重要影响：（1）现代海岸的沉积物、碎屑岩地层，以及逆冲褶皱带中的古老地层，正在或已经发生了大规模的侵蚀风化，产生大量的沉积物进入沉积系统，例如墨西哥湾盆地的西北部大陆架上的沉积物在海退期间发生了大规模的侵蚀，相关河流对三角洲的沉积物输送量高达海退期的数倍；（2）沉积岩和未固结的沉积物占地球表壳面积的大部分（73%～75%），为现代大陆尺度河流系统提供沉积物。即使在地质历史时期，沉积岩/物的地表占比也不容忽视，与超大陆聚合裂解相关的全球构造活动相关可能会加剧沉积岩的形成和风化；（3）碎屑沉积岩中经常有一定比例的沉积岩岩屑，例如在砾岩和岩屑砂岩中可以直接观察到沉积岩的碎屑，而一些碎屑矿物的结构和形成时代信息（如碎屑石英和长石残留胶结边、沉积自生矿物碎屑）可以证实该沉积岩中有风化剥蚀的产物，即发生过沉积再循环作用。锆石具有极强的物理化学稳定性，相对于其他碎屑矿物，更容易在沉积再循环的过程中保留下来，甚至经历多次沉积再循环作用。沉积再循环锆石被认为普遍存在于碎屑沉积岩中，并且对于碎屑锆石数据的理解有非常重大的影响：（1）碎屑锆石U-Pb年代学分析最广泛的应用之一是可以用来限定地层的最大沉积年龄，尤其是对于缺乏化石记录的前寒武纪地层。大陆边缘沉积盆地周缘可能有大量火山活动，其产生的火山物质可以散落到相邻的沉积中心，此时地层中最年轻的碎屑锆石U-Pb年龄几乎与地层的沉积年龄相当。通过多颗粒的锆石U-Pb 年龄测试，获得地层中最年轻的火山锆石结晶年龄，可以限定地层的最大沉积年龄。在汇聚板块边缘的沉积盆地内，俯冲和碰撞背景下的岩浆作用较为强烈，碎屑锆石可能反映同沉积时代的主要年龄峰值。但在离散板块边缘沉积背景下，同时期的中酸性岩浆记录相对较少，以拉张背景下的幔源基性岩浆为主，因此碎屑锆石通常来源于大陆表壳岩石的风化剥蚀。如果沉积岩中存在大量沉积再循环锆石，同沉积时代的火山锆石的信号可能被严重稀释，可能需要大量（large-n）的碎屑锆石U-Pb年代学分析才能检索到接近沉积时代的锆石U-Pb 年龄；（2）碎屑锆石可以记录物源区岩石的时代和性质，通过对沉积岩中多颗粒碎屑锆石U-Pb 年代学测试，获得碎屑锆石年龄分布的峰值，与可能的源地体主要岩浆作用时代进行比较，可以确定沉积物中碎屑锆石的来源，并限定地层的碎屑物质来源。值得注意的是，锆石在地表过程中可以保持其结晶时的U-Pb-Hf-O 同位素组成，因此碎屑锆石分析揭示的是锆石的初始物源区岩石的时代和性质，而并非直接物源区。如果样品对应的汇水盆地中的沉积岩含有来源于盆地之外的锆石颗粒，并且再循环进入沉积系统，那么基于碎屑锆石的物源分析将出现误判。沉积岩碎屑锆石的年龄组分不一定能代表其汇水盆地内存在该时期的岩浆事件，再循环碎屑锆石的存在对基于碎屑锆石分析的“源-汇系统”重建是一个重大的挑战；（3）地质历史时期的沉积岩和现代沉积物中的碎屑锆石为大面积的大陆地壳提供了代表性样品，是理解大陆地壳的长期生长演化模式的关键材料。地球早期的地质体可能在长期的构造活动中被改造或者风化剥蚀，得益于锆石稳定的物理化学特性，这些演化历史可以在碎屑锆石记录中保留。统计大陆尺度或者全球范围的碎屑锆石U-Pb-Hf-O同位素数据，是重建大陆地壳生长曲线的重要依据。然而，近年来现代河沙样品中锆石U-Pb-Lu-Hf 和独居石、磷灰石和榍石U-Pb-Sm-Nd同位素分析的研究显示，碎屑锆石所记录的主要地壳生长期次明显更老，与汇水盆地内的岩石记录解耦，而难以在沉积再循环过程中保存下来的其他副矿物则主要记录了较为晚期的地壳生长事件，与岩石记录的统计结果一致。这种差异说明现代河沙中可能存在大量沉积再循环的锆石，这些锆石可能导致基于碎屑锆石记录的地壳生长历史严重偏向早期的事件，使区域大陆地壳生长曲线有显著偏差。综上所述，再循环碎屑锆石可能对基于碎屑锆石年代学和同位素分析数据的解读产生巨大影响。但是，这个影响因素在绝大多数目前的研究中还没有被充分评估，最主要的原因在于再循环碎屑锆石往往难以用简单直接的方式识别。锆石在地壳表层的沉积再循环过程中十分稳定，几乎不留下明显的形貌和结构特征，不改变其正常的U-Pb-Lu-Hf-O同位素体系，难以与包括岩浆岩和变火成岩在内的结晶基底来源的锆石进行有效区别。前人分别从碎屑矿物结构、沉积岩矿物组成和化学成分、锆石多种年代学分析、多种碎屑矿物联合示踪以及锆石放射性损伤强度评估等角度来论证沉积再循环物质的影响，鉴别沉积再循环碎屑锆石并评估其对相关地质解释的影响。本文将对以上方法的原理和经典案例做一概述性总结，分析不同方法的优势和适用条件，供今后的研究者参考。此外，本文系统收集了长江流域基底的岩浆锆石、沉积盖层和主要河流河沙的碎屑锆石U-Pb年代学数据，采用源归一化α-dose方法对长江流域干流和支流的碎屑锆石开展分析，探讨再循环碎屑锆石的存在及其对物源示踪的影响。判定沉积再循环的一个最简单、最直接的方法是观察沉积物（岩）中是否出现沉积岩碎屑，例如泥岩、砂岩碎屑等，这些沉积岩来源的碎屑表明沉积物/岩一部分组分至少经历了一次沉积压实成岩和抬升风化剥蚀的再循环过程。沉积岩的压实成岩过程中可能在碎屑矿物之间形成胶结物，或在表面生长沉积自生矿物，例如石英、磷钇矿和独居石。如果在沉积物的碎屑矿物表面识别到前一世代的残留胶结外皮或者自生边缘，可以作为判别该矿物来自沉积岩的重要证据。然而，由于风化剥蚀和搬运过程中的磨损，这类证据很少能完整保留下来。对于沉积岩而言，确定沉积自生矿物的形成时代需要精细的矿物学和年代学分析工作。Moecher et al.（2019）对北美Appalachian晚古生代沉积盆地中的碎屑沉积岩中独居石进行了详细的研究，根据独居石的形态特征和年代学结果可以将其分为两类：一类为斑杂状、叶状的独居石或独居石和石英长石的复合晶，Th含量较低，主要年龄分布在600～400 Ma；另一类为等轴状、次圆状颗粒，年龄峰值为1150～1050 Ma。作者认为第一类独居石具有沉积自生或沉积岩低级变质成因的特征，但其U-Pb 年龄明显早于晚古生代地层的沉积时代，而与该地区的早古生代至晚新元古代地层的沉积时代相对应，代表这些早期沉积岩风化剥蚀的产物。地层中大量存在的太古宙至古元古代碎屑锆石，也可能来自于老的沉积岩的风化剥蚀，综合该地区沉积记录和低温热年代学的证据，部分锆石可能至少经历了五次沉积再循环作用。除了可用于年代学分析的沉积自生矿物，地层中出现明显早于沉积时代的孢粉化石也可以提供沉积再循环的证据。孢粉是陆相地层中最为常见的一类化石，被用作地层划分与对比的化石标志。由于具有稳定且坚硬的外壳，能够较好地保存，有研究证明在河流以及沿海沉积系统中孢粉的运输距离可以达到数百千米。Hadlari et al.（2015）发现加拿大Cordillera造山带的白垩纪地层中存在高达23%的孢粉，为典型的泥盆纪、二叠-三叠纪或侏罗纪化石，明显早于地层的沉积时代，证明这些孢粉化石可能来自于对应时代的碎屑沉积岩的风化剥蚀。结合这些地层中碎屑锆石U-Pb 年龄分布的相似性，作者认为加拿大Cordillera造山带白垩纪地层中存在大量的沉积再循环锆石。经历过长期沉积搬运或再循环的碎屑矿物不可避免地趋向于较高的成熟度，包括矿物形态与构成组分。在强烈风化剥蚀和搬运等过程中，或压实成岩和再风化剥蚀作用影响下，不稳定碎屑成分（如橄榄石、辉石、角闪石和长石）会较快消耗分解，而较稳定的锆石、金红石和石英等矿物得以保留，矿物形态上为磨圆度较高。随着沉积物成熟度升高，矿物组分的变化也会引起化学组成（如SiO2/Al2O3）的变化。但是，无论是矿物成熟度还是化学成熟度，不可避免地受到多个因素的控制，对水动力分选、化学风化强度等因素进行排除从而揭示沉积再循环作用是比较困难的。Shukri（1949）研究表明：在从尼罗河支流Atbara到地中海的运输过程中，沉积物中矿物丰度基本没有改变，即使是橄榄石等不稳定的重矿物也是如此。Kuenen（1959）通过模拟实验证实了常见造岩矿物（如长石、石英等）在河流运输中的机械磨蚀导致的磨圆度以及粒径的变化可以忽略不计。上述两份研究表明，河流运输中机械磨蚀对矿物成熟度的影响微乎其微，而碎屑颗粒在多次沉积再循环过程中物理磨损的累积效应可能是矿物成熟度升高的原因，再循环碎屑锆石通常比第一周期碎屑锆石颗粒磨圆度更高。但是，地表过程通常更为复杂，不同风化和搬运条件下该方法的有效性还值得检验。变质成因锆石可能具有次圆状或等浑圆状的晶型，火成岩经历变质改造也可能造成部分岩浆成因锆石发生部分溶解而改造其晶体形态，单从锆石形态上鉴别再循环锆石很可能会造成误判。岩浆过程中Sc、Th和Zr的元素行为相近，大陆地壳火成岩石中Zr/Sc和Th/Sc比值沿成分演化线呈正相关关系，而在地表过程中它们同属惰性元素，比值不受化学风化和水动力搬运的影响。在沉积再循环过程中，锆石相对于其他富Th的重矿物（如独居石、磷灰石等）更加稳定，再循环碎屑锆石的大量存在导致Zr/Sc 比值显著增加，从而偏离火成岩演化线（图1a）。该方法是目前鉴别碎屑沉积岩中是否存在再循环锆石最常用的方法之一。化学风化指数通过计算易迁移元素（K、Na、Ca和Mg）与不易迁移的元素Al的相对比值，可以反映沉积物中黏土矿物（例如高岭石、蒙脱石、绢云母等）的富集程度。Garzanti et al.（2013b）认为碎屑石英的富集不会显著影响化学蚀变指数CIA以及αAlNa，但是可以导致帕克风化指数WIP 明显降低（图1b），因此可以联用多个风化指标判断碎屑石英的富集效应，来指示沉积岩风化再剥蚀的产物（图1c）。此外Garzanti et al.（2013b）将石英砂混入具有大陆上地壳平均成分的碎屑沉积物中，以模拟沉积过程中随着石英稀释作用的加强，碎屑沉积物化学成分逐渐向再循环沉积物演化的地球化学特征（图1d），并同时导致碎屑沉积物CIA/WIP值逐渐升高，表现出与图1c 中相似的向再循环组分演化的过程。需要注意的是，相较于密度较小的黏土矿物，密度较大的粒状碎屑矿物（如石英、锆石）沉降速度更快，因此不同风化指标之间的差异可能是水动力分选的结果。图1 沉积再循环作用对沉积物地球化学成分的影响
a.Th/Sc-Zr/Sc图解，修改自Roser and Korsch（1999）；b.CIA、αAlNa和WIP受石英稀释作用的影响情况，修改自Garzanti et al.（2013b）和Guo Y L et al.（2018）；c.使用化学风化指数区分强风化的第一周期与再循环沉积物，再循环沉积物的WIP值通常≤10，并且CIA指数变化范围较大，因此其CIA/WIP通常＞10，相反，第一周期沉积物CIA/WIP比率相对较低，分布范围一般在8以下，并且大部分沿风化线分布.图中“+”表示采样点与大陆上地壳的平均CIA/WIP比率，引自Garzanti et al.（2013b）;d.石英砂混入具有大陆上地壳平均成分的碎屑沉积物引起的化学成分变化模拟（灰色虚线），再循环沉积物（灰色实线）和碎屑石英（黑色实线）成分对比，修改自Garzanti et al.（2013b）CIA=（Al2O3）/（Al2O3+CaO*+Na2O+K2O）×100;αAlNa=（Al/Na）sed/（Al/E）UCC;WIP=100×（2Na2O/0.35+MgO/0.9+2K2O/0.25+CaO*/0.7）;UCC-upper continental crust（大陆上地壳）
由于碎屑锆石具极强的抗机械磨蚀以及化学腐蚀的能力，容易在一次或者多次沉积再循环的过程中保存下来，相较而言，钾长石、独居石、磷灰石、榍石、白云母等矿物更容易在压实成岩、变质作用、再次风化剥蚀和搬运过程中发生分解或磨蚀（Chew et al.,2020）。此外，这些矿物也可以开展年代学（如独居石U-Th-Pb定年）和/或同位素（如钾长石Pb 同位素）分析，提供物源示踪依据。Barham et al.（2021）提出可以通过对比两种稳定性不同的碎屑矿物分别来自结晶基底和沉积岩对沉积岩的贡献比例，来评估沉积再循环作用的强度，以R值来度量。其中，x、y 分别代表来自结晶基底和沉积岩的物源比例，角标1和2分别代表稳定矿物相和相对不稳定的矿物相。如果碎屑矿物全部来自结晶基底，且样品中两种矿物的比例与源岩中矿物丰度的比例相当，得到的R值应接近1，表示碎屑矿物全部来自结晶基底的风化剥蚀。而随着稳定性更强的矿物相的沉积再循环作用增加，R值将呈指数增长。值得注意的是，各种矿物在不同结晶基底岩石中的丰度可能有非常大的差异，并且地表风化和沉积搬运过程也会导致不同物性的矿物发生分选。因此，联合不同碎屑矿物的物源分析虽然可以揭示更丰富的源区信息，但是两种不同的矿物在矿物成因学、物理化学特性本质上的差异，使得这种对比难以直接评估沉积再循环强度。更可靠的做法是在现代源-汇系统中，将多种碎屑矿物分析与源区岩石信息相结合，并且对比汇区内沉积岩的碎屑锆石信息，结合区域沉积历史和构造隆升历史做综合评判。锆石除U-Pb年代学之外，还可以开展（U-Th）/He热年代学以及锆石裂变径迹等低温热年代学分析。锆石裂变径迹封闭温度为240±50 ℃，与U-Th/He体系的封闭温度相当，明显低于U-Pb体系的封闭温度。近年来，碎屑锆石的双定年分析（Double Dating）成为鉴别具有相同U-Pb年龄但不同来源碎屑锆石的有效手段，得到了较为广泛的应用。经历埋藏加热和变质过程的岩石，可能造成其中锆石的低温热年代学和U-Pb 年代学结果的解耦。锆石U-Pb年龄和U-Th/He年龄之间的差值（ΔT）取决于锆石的结晶寄主岩石性质、抬升剥蚀速率和后期埋藏变质历史。对于快速结晶冷却的火山岩，其岩浆锆石U-Pb 年龄和U-Th/He年龄基本一致，ΔT在地质年代上可以忽略不计；侵入岩具有相对较慢的冷却抬升速率，其岩浆锆石的ΔT 相对较大；沉积岩中的锆石在深埋藏和可能的低级变质事件后，都会出现（U-Th）/He同位素体系的重置，导致该年龄不同程度地小于其结晶年龄。Campbell et al.（2005）在对喜马拉雅造山带锆石的研究中提出可以大致用ΔT ≤300 Ma 的标准来区分直接由侵入岩剥蚀而来的碎屑锆石和经历过沉积再循环的碎屑锆石，并且认为对于不同的构造热事件，根据需要可以使用不同的值。显然，这一标准在不同地质背景的区域并不通用，需要结合潜在物源区的沉积记录和构造历史多角度论证分析。 锆石较高的U、Th 含量导致α衰变事件数量（α-dose）的积累，使锆石晶体结构发生晶格错位和晶体损伤。放射性损伤的积累使得锆石晶体逐渐出现蜕晶化，物理化学稳定性下降，在相同的条件下，较高α-dose 的锆石颗粒更加容易在沉积物运输和再循环过程中磨蚀或者分解。因此，通过对比结晶基底锆石和碎屑锆石α-dose，可以揭示这种选择性剔除高α-dose锆石的程度，进而评估锆石是否经历了长距离搬运或再循环过程。碎屑锆石α-dose计算公式由Murakami et al.（1991）提出，经Holland and Gottfried（1955）更正，Dröllner et al.（2022）在后者的基础上进行修改得到：D（α-dose）对应于每毫克样品中α衰变的次数（单位：次/mg）。XU和XTh分别代表U和Th浓度（单位:×10-6）；t为样品年龄（单位:Ma）；NA是阿伏加德罗常数；M238、M235、M232分别为238U、235U、232Th 的化学计量数；λ238、λ235和λ232 分别是238U、235U 和232Th 的衰变常数（单位:yr-1）。该计算假设238U（c.0.9928）和235U（c.0.0072）同位素的自然丰度基于238U/235U比率为137.88。通过U、Th 含量和锆石结晶年龄计算得到的α-dose 值为锆石自结晶之后发生放射性衰变事件次数的理论值，在后期的变质加热过程中锆石可能发生放射性损伤愈合，导致理论上的α-dose值与锆石真实保存的放射性损伤不一致。锆石保存的α-dose积累量可以通过拉曼光谱分析得到。随着放射性损伤的增加，锆石化学键键长和键角发生变化，所有主要拉曼峰强度降低、峰形变宽，并向较低的峰值移动。Nasdala et al.（2001）发现轻度-中度蜕晶化锆石的α-dose 积累量与拉曼光谱的主峰半峰宽度呈线性关系，通过测量锆石拉曼光谱，可以反算放射性积累量。值得注意的是，锆石从结晶态到非晶态的转变是可逆过程，加热过程可以使原子在晶格中迁移，位错数量减少，加热淬火后的锆石在冷却时会重新结晶，使锆石蜕晶化区域愈合，恢复晶体结构（Zhang M et al.,2000）。在考虑地质时代的退火时会出现不确定性，Mezger and Krogstad（1997）认为蜕晶化锆石在600～650°C的条件下可以发生完全重结晶，α-dose 归零。拉曼光谱半峰宽得到的α-dose结合U、Th含量可以计算α-dose积累时间，即锆石最后一次加热淬火的时间。与锆石低温热年代学的思路类似，该方法可以得到独立于锆石U-Pb 年龄的地质信息，为单颗粒碎屑锆石的来源提供更多制约。 为了判别碎屑锆石与源区岩浆岩锆石的α-dose值差异，Balan et al.（2001）和Dröllner et al.（2022）提出了源归一化α-dose值指标：将碎屑锆石划分为不同的年龄组分，确定对应的岩浆岩源区，将碎屑锆石计算得到的α-dose 值与对应岩浆岩中岩浆锆石的α-dose 值的比值作为源归一化α-dose值。经历过再循环的锆石或具有长期沉积历史的锆石种群会表现出源归一化α-dose 值＜1，因为相同年龄相同来源的锆石中，放射性积累较低的颗粒具有更低的蜕晶化程度、更高的物理化学稳定性，因而更容易保存下来。源归一化α-dose值接近1则表示碎屑锆石和源区锆石的α-dose剂量值相似，可能直接来源于岩浆岩的风化剥蚀，没有经历明显的沉积再循环过程。该方法相对于其他方法的优势是锆石的U、Th含量可以在U-Pb年龄测定中同时获得，不需要额外的实验。但是，这一方法最主要的前提是需要确定碎屑锆石的初始来源，因此在现代沉积物中可以得到一定应用，而在地质历史时期沉积岩的物质来源不明确的情况下，需要谨慎看待。同时，蜕晶化锆石在长距离的沉积搬运过程中可能也会损失蜕晶化较严重的组分，影响该方法的有效性。2 长江流域沉积物中再循环碎屑锆石及其对物源示踪的意义长江发源于青藏高原东部，注入东海。它是亚洲最长、最大的河流，其流域包含羌塘地块、松潘-甘孜地块、秦岭-大别造山带、华南地块等多个不同构造单元（图2）。华南地块由扬子地块和华夏地块组成，扬子地块占据了长江及其支流近70%的流域面积。上游羌塘地块发育古生代基岩，上覆地层有奥陶系至白垩系，而松潘-甘孜地块则为复理石盆地，其中沉积物的主要来源为秦岭造山带和扬子地块。秦岭-大别造山带记录了华北地块和华南地块之间的古生代弧陆碰撞、早中生代陆陆碰撞以及晚中生代碰撞后伸展。华南地块由零星出露的太古宙至古元古代结晶基底以及上覆的新元古代至显生宙地层构成，古老的变质结晶主要出露在扬子板块北缘的崆岭、鱼洞子、钟祥、陡岭等地区，西南缘的措科等地区，这些地体的岩石以晚太古代TTG片麻岩和花岗岩以及古元古代花岗质岩石及中高级变质岩为主。扬子地块的新元古代岩浆岩沿绍兴-江山-萍乡（简称江绍）和东乡-德兴-歙县（也称赣东北）两条构造带广泛分布，江南地区东段出露岛弧岩浆岩以及华夏地块东南缘新元古代晚期镁铁-超镁铁岩）。 图2 长江流域构造单元简图
长江流域覆盖了上述复杂地质单元，自西向东众多的支流汇入干流，且流域内呈现西高东低的地理格局。前人对长江流域的碎屑锆石记录开展了大量的研究，通过锆石形态学和U-Pb 年代学分析对长江不同流域的碎屑物质来源进行了详细分析，结合锆石U-Pb 年龄和Lu-Hf 同位素数据，对华南地块的地壳生长和演化历史进行重建。但是关于长江流域的沉积来源还存在较大争议。He M Y et al.（2014）对比了长江干流与主要支流河沙中碎屑锆石U-Pb 年龄图谱的差异，认为长江中上游流域的支流是向长江干流提供砂质沉积物的重要源区，包括汉江、湘江、嘉陵江以及攀枝花与宜宾之间的金沙江干流区域。而碎屑钾长石Pb 同位素和石英Be同位素的研究则发现，长江中游河沙中的碎屑钾长石有约50%颗粒具有非放射成因的铅同位素，与上游支流中的碎屑钾长石Pb 同位素一致，而中下游的支流对干流的物质贡献则不明显。Wissink and Hoke（2016）对长江流域的碎屑锆石年龄分布进行定量相似性对比和锆石来源量化模拟，发现长江干流样品碎屑锆石的U-Pb年龄分布和物源比例具有高度相似性，并且与上游的雅砻江、岷江、大渡河和嘉陵江等支流的碎屑锆石记录相似，因此认为长江干流的碎屑锆石主要来源于青藏高原东部边缘。长江流域沉积物和流域内沉积岩盖层的碎屑锆石主要年龄峰值与基底的主要岩浆作用时代一致。值得注意的是，虽然流域内古老结晶基底的出露十分有限，但是碎屑锆石年龄谱中存在明显的2900～1800 Ma 的峰值，这一年龄组的占比与对应时代的岩石出露面积明显不匹配，特别是在缺乏太古宙至古元古代岩石记录的长江干流和部分支流的沉积物中，2900～1800 Ma 的碎屑锆石年龄组分都以相似的比例存在（图3）。图3 长江流域现代河流沉积物碎屑锆石年龄谱
此外，Liu X C et al.（2017）通过对长江和汉江沉积物的碎屑锆石和独居石对比研究，发现在同一样品中碎屑锆石记录了更高比例的太古宙至古元古代年龄信息，而独居石的记录与流域内的显生宙造山作用历史相匹配，考虑到在沉积再循环过程中锆石相对于独居石的矿物稳定性更强，这两种碎屑矿物记录可能不同程度地受到了再循环碎屑的影响。华南板块广泛分布的新元古代至显生宙的巨厚沉积地层中记录了显著的太古宙至古元古代的碎屑锆石U-Pb年龄峰值信息，这些沉积岩的风化剥蚀，可能为流域现代沉积物提供大量的再循环锆石。为了验证这一推测，本文系统收集了长江流域内基底岩石中岩浆锆石和沉积盖层中碎屑锆石，以及长江干流及主要支流河沙的碎屑锆石U-Pb 年龄数据，计算了不同时代的这三类锆石的α-dose值，采用源归一化法评估长江流域内再循环锆石的存在，讨论其对碎屑锆石数据解读的影响。通过收集整理前人的数据并取其中谐和度大于90%的数据进行后续计算，数据来源见表1。表1 长江流域现代河流沉积物、沉积盖层及对应结晶基底锆石U-Pb年龄数据来源来自长江流域现代河流沉积物中的碎屑锆石颗粒，记录了约2900～2480 Ma、2100～1850 Ma、1200～750 Ma、560～410 Ma 和250～180 Ma 的五次主要岩浆事件（图3）。对不同年龄段的碎屑锆石以及对应基底岩浆锆石数据使用Dröllner et al.（2022）的方法进行α-dose计算，结果见表2。表2 长江干流现代河流沉积物、沉积盖层碎屑锆石和结晶基底岩浆锆石不同年龄段的α-dose计算结果
对于同一锆石年龄组的结果来说，潜在源区基底岩石的锆石、沉积岩地层中碎屑锆石和长江干流现代沉积物中碎屑锆石计算得到的α-dose 均值逐步减小（图4），归一化的α-dose 值显示三类锆石的最低值变化不大，而最高值明显下降（图5）。如果这些碎屑锆石的最初来源是流域内的基岩，那么这种现象说明基岩锆石在进入沉积系统后可能经历了沉积再循环过程，导致具有相对高U、Th含量（具有更高的放射性损伤）的颗粒分解或磨蚀。不同年龄组锆石的对比可以发现，年龄段较年轻的锆石源归一化α-dose 值差异较小，例如250～180 Ma 和560～410 Ma 年龄段的锆石源归一化α-dose 值分布范围、均值以及中位数差异很小；而年龄段较老的锆石在不同来源的数据集中源归一化α-dose 值变化更为明显。这可能是因为较年轻的碎屑锆石由年轻的岩浆岩风化剥蚀而来，它们经历多次再循环过程的次数相对于古老的锆石偏少，而古老结晶基底风化剥蚀的锆石经历（多次）沉积再循环的可能性更高。图4 长江干流现代河流沉积物、流域内沉积盖层的碎屑锆石和流域内结晶基底不同年龄段锆石U-Pb年代学数据计算的α-dose值分布、均值以及中位数图5 长江干流现代河流沉积物和流域内沉积盖层碎屑锆石，以及结晶基底的岩浆锆石中不同年龄段的颗粒源归一化α-dose值分布、均值和中位数此外，前人对扬子地块西部和东部结晶基底的对比研究发现，扬子地块西部晚太古代至古元古代的岩浆变质事件的时代和性质与东部陆核区有显著差别。碎屑锆石U-Pb年龄的统计对比和结晶基底的研究进一步揭示了扬子地块西部有强烈的2.40～2.05 Ga的岩浆活动。但是，在扬子地块东部（长江中下游地区）的结晶基底中记录较少，且碎屑锆石的记录也较少，仅在支流嘉陵江上游后河地区和干流的宜昌地区有报道。因此，早古元古代的碎屑锆石可以作为识别长江上游物质贡献的一个重要依据。统计结果显示长江上游地区结晶基底中2.40～2.05 Ga的岩浆锆石α-dose值分布范围为1.9×1014～2.5×1016，均值为3.4×1015，中位数为2.5×1015；长江流域沉积物中2.40～2.05 Ga的岩浆锆石α-dose值分布范围为3.1×1014～2.8×1016，均值为3.2×1015，中位数为2.5×1015；长江上游干流中2.40～2.05 Ga的碎屑锆石α-dose 值分布范围为7.5×1012～8.1×1016，均值为1.8×1015，中位数为1.5×1015；长江中下游干流中2.40～2.05 Ga 的碎屑锆石α-dose 值分布范围为3.9×1014～9.5×1015，均值为2.3×1015，中位数为1.6×1015。对比长江上游内措科地区结晶基底的2.40～2.05 Ga锆石和沉积盖层中这一年龄段的碎屑锆石α-dose 和源归一化α-dose 值，二者的差异不大，最高值略有降低（图6）。但是在长江上游干流中，该河段的碎屑锆石同一年龄组的锆石α-dose 和源归一化α-dose 值的均值和最高值都有明显降低。2.40～2.05 Ga的碎屑锆石主要出现在中元古代的沉积盖层中，是这一地区目前发现最古老的沉积记录，对应中元古代的构造拉伸阶段的沉积盆地，因此，早古元古代的岩浆结晶基底经历风化剥蚀后可能没有经历多次的沉积再循环作用。相较而言，现代沉积物中该年龄段碎屑锆石源归一化α-dose 值的显著降低说明了这些锆石不太可能是由结晶基底或者古元古代地层直接风化剥蚀的产物。此外，长江上游距离措科地区和中元古代沉积岩出露地区距离较近，也不太可能存在由于距离搬运导致的高放射性损伤锆石组分丢失。因此，我们统计的数据结果显示长江上游的早古元古代碎屑锆石可能经历了多次的沉积再循环作用。长江中下游地区2.40～2.05 Ga 的碎屑锆石的源归一化α-dose 值相对于中上游有明显升高，这种现象说明它们不太可能全部来源于现代长江上游，而是有其他的物源区提供高α-dose 值的碎屑锆石。宜昌地区的崆岭杂岩可能是提供这些锆石的一个重要物源区，这说明长江下游水系的碎屑锆石不是全部直接来源于上游高海拔地区的风化剥蚀。虽然整个长江流域的碎屑锆石U-Pb 年龄谱具有高度的相似性，但是这种相似性可能是受到沉积再循环作用的影响：在不同时期的沉积盆地内，各种来源的锆石充分混合，经历多次的沉积再循环后进入长江流域现代水系沉积物。图6 长江干流现代河流沉积物、流域内沉积盖层的碎屑锆石和长江流域上游措科地区结晶基底2.40～2.05 Ga锆石α-dose值分布和归一化α-dose值对比
沉积再循环作用普遍存在，是严重影响碎屑锆石数据解释的重要因素。近年来，越来越多的研究通过不同手段揭示了地质历史时期和现代沉积物中存在大比例的、经历多次沉积再循环的锆石。通过检查碎屑矿物的沉积自生边以及对沉积自生矿物进行精细的年代学分析，可以确定沉积岩风化剥蚀的物质来源。沉积岩的矿物成熟度和地球化学指标不同程度地受到水动力分选、风化搬运磨蚀和源区化学风化强度的影响，联合多个地球化学指标可能是证明再循环碎屑锆石存在的有效方法。锆石的低温热年代学结合U-Pb年代学研究可以重建锆石结晶之后的热历史，为锆石来源提供更多的制约，但大部分情况下可能不能准确辨别沉积再循环锆石和变质结晶基底来源的锆石。联合其他碎屑矿物和锆石记录的研究手段可以提供更丰富的物源信息，但是鉴于不同矿物在矿物成因、不同岩石中的丰度和地表过程中稳定性的差异，对沉积再循环锆石的鉴别需要结合区域沉积历史和构造演化历史进行充分地论证。通过计算碎屑锆石的放射性损伤强度（α-dose值）与物源区的基岩数据对比，揭示沉积再循环过程中的蜕晶化锆石的选择性丢失，可以评估碎屑锆石经历沉积再循环作用的强度，不过该方法的前提是能够明确锆石结晶的寄主岩石信息。总之，虽然很多研究在不同地区的沉积岩中识别出了沉积再循环碎屑锆石，但是目前还没有十分通用有效的判别方法。本文系统收集了长江干流和支流的碎屑锆石、流域内基岩的岩浆锆石和沉积盖层的碎屑锆石U-Pb 年代学数据，通过计算α-dose 值，并进行比对，论证了长江流域内的碎屑锆石中可能存在大量的来自沉积盖层的再循环锆石，这些锆石的存在使得利用碎屑锆石U-Pb分布的物源分析存在很大的不确定性。![]()
原文来源：宋仁龙, 秦拯纬, 周光颜, & 鲍波. (2024). 沉积再循环碎屑锆石的地质意义及其识别——以长江流域的碎屑物源研究为例. 华南地质, 40(1), 1-27.
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