Cs/SiO2-ZrO2催化丙酸甲酯与甲醛缩合反应性能研究
杜海岗1,2, 王兴永3, 孙培永1,2, 陈和3, 傅送保3, 姚志龙1,2
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Doi：10.19964/j.issn.1006-4990.2024-0114
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本文引用格式：杜海岗, 王兴永, 孙培永,等.
图文摘要
在SiO2-ZrO2复合氧化物中，SiO2质量分数的增加有利于促进m-ZrO2向t-ZrO2的转化和t-ZrO2的晶型稳定。SiO2-ZrO2复合氧化物表面总碱性和弱碱性位点数量随着SiO2质量分数的增加而减少，但中强碱性位点和酸性位点数量分别在SiO2质量分数为50%和60%时出现最小值。
在SiO2-ZrO2复合氧化物上浸渍Cs2CO3会导致其比表面积大幅降低，表面酸性位点数量减少甚至基本消失，碱性位点数量大幅缩减，且碱强度分布集中于弱碱性范围。
在催化丙酸甲酯与甲醛缩合制备MMA的反应中，催化剂表面的弱碱性位点构成了适宜的活性中心。此外，中强碱位点的减少和酸性位点的去除都有助于提高目标产物MMA的活性和选择性。
创新性发展
通过多种技术手段研究了载体表面酸碱性对催化剂表面酸碱位点分布及其对丙酸甲酯与甲醛缩合反应影响，为开发高效丙酸甲酯甲醛缩合催化剂提供支持。
全文导读
甲基丙烯酸甲酯简称MMA,可作为合成有机玻璃（聚甲基丙烯酸甲酯，PMMA）和甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯-丁二烯共聚物（MBS）等的单体。目前，生产甲基丙烯酸甲酯的工艺路线主要包括乙烯-丙醛-MMA法、乙烯-丙酸甲酯-MMA法、丙酮氰醇法和异丁烯氧化法。乙烯经由丙酸甲酯制备甲基丙烯酸甲酯是一种极具应用前景的MMA工艺路线，关键在于设计高性能的催化剂实现丙酸甲酯和甲醛的缩合反应。
目前，国内外已对影响丙酸甲酯与甲醛缩合反应的催化剂进行了大量研究，尚未有报道探讨载体表面酸碱性如何影响催化剂表面酸碱性位点的分布，以及如何影响丙酸甲酯与甲醛缩合反应的催化性能。尚城城等报道了SiO2-ZrO2复合氧化物表面的酸强度和酸量与复合氧化物中SiO2的质量分数相关。冯裕发等和贾鑫等以SiO2作为载体，分别考察了不同Cs源和含量对Cs/SiO2催化剂催化丙酸甲酯与甲醛羟醛缩合反应的影响，研究结果表明以Cs2CO3作为Cs源，负载质量分数为10%时的催化剂具有最佳催化活性。基于此，本研究采用共沉淀法制备了不同SiO2质量分数的SiO2-ZrO2复合氧化物，然后采用浸渍法引入了不同质量分数的Cs2CO3，制得了Cs/SiO2-ZrO2催化剂。该研究旨在探讨载体表面酸碱性对催化剂表面酸碱位点分布及其对丙酸甲酯与甲醛缩合反应影响规律的研究，以期为开发高效丙酸甲酯甲醛缩合催化剂提供支持。
主要作者
作者简介：杜海岗（1998— ），男，硕士生，研究方向为工业催化。
通讯作者：姚志龙（1971— ），男，博士，研究员，硕士生导师，长期从事生物质转化和精细化学品生产催化剂和催化工艺开发。以第一完成人获得中国石油和化学工业联合会科技进步二等奖、三等奖和科技图书二等奖，发表论文60余篇，SCI/EI收录20余篇，申请国家发明专利70余件获得授权50余件，出版专著2部，参编专著3部。2014年入选北京市“长城学者”。
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监 制│邢淑建
资讯来源：无机盐工业
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