基于石墨烯的离子敏感场效应晶体管（ISFET）由于其高灵敏度和可扩展性，在化学传感领域中具有广泛应用，如环境监测、医疗诊断和工业过程控制。然而，传统ISFET的稳定性易受到循环间、传感器间以及芯片间的非理想性影响，导致传感器在不同条件下的响应不一致，这阻碍了其在商业化领域的广泛应用。此外，食品工业中日益增加的食品掺假和安全性问题，尤其是食品成分复杂且随时间变化的化学组成，给基于ISFET的检测提出了挑战。尤其是pH、掺假物检测以及食品新鲜度的实时监测等任务，对传感器灵敏度、抗干扰能力以及数据处理能力提出了更高要求。
宾夕法尼亚州立大学的Saptarshi Das提出了一种结合石墨烯基离子敏感场效应晶体管 (ISFET) 和机器学习的新型化学传感方法，用于食品安全监测和质量控制。通过使用未功能化的石墨烯 ISFET 传感器阵列收集大量数据，并借助神经网络模型处理信号，这项方法不仅解决了传感器间的性能不一致问题，还提高了传感器对化学环境变化的检测能力。尤其是在食品掺假、食品新鲜度检测等复杂场景中，机器学习能够准确分类并量化食品的化学特征，展现了石墨烯传感技术与智能算法结合在化学检测领域的巨大潜力。
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图1：展示了基于石墨烯的离子敏感场效应晶体管 (ISFET) 在 pH 传感中的性能和非理想因素对其响应的影响。图1a是石墨烯 ISFET 的结构示意图，图1b显示了ISFET在不同 pH 条件下的传输特性，表明传感器具有良好的 pH 灵敏度。图1c-e进一步分析了由制造偏差和使用条件引起的传感器间差异、循环间漂移等非理想因素对 pH 敏感性和一致性的影响。研究发现，不同图形参数（如 Dirac 电压）会因非理想性而产生波动，但通过使用多种参数组合，仍能获得稳定的 pH 分类准确率，从而表明 ISFET 在不进行校准的情况下也可用于多样化的化学传感应用。![]()
图2：展示了人工神经网络 (ANN) 在基于石墨烯 ISFET 的 pH 传感任务中的应用与优势。图2a概述了 ANN 的网络结构，包括一维卷积层和全连接层，用于提取和分类 ISFET 数据中的特征。图2b-c为混淆矩阵，分别比较了基于人工特征（FOM）和原始 ISFET 特性数据的模型性能，表明使用原始数据直接训练的 ANN 模型表现出更高的分类准确率。图2d 的 SHAP 分析显示了 ANN 能识别出与 pH 相关的重要特征区域，超越了基于人工特征的解析方法。这表明 ANN 在传感数据的特征提取和分类中具有高度的敏感性和精度，有助于提升 ISFET 的 pH 传感性能。![]()
图3：展示了基于石墨烯 ISFET 和人工神经网络 (ANN) 的牛奶掺假检测与量化方法。图3a和3b分别展示了不同掺水比例的牛奶样品及其 ISFET 响应特性。图3c的混淆矩阵显示 ANN 可准确分类不同掺假水平的牛奶，且 SHAP 分析 (图3d) 指出特定的传感特征对分类的重要性。为了实现掺假程度的精确量化，研究团队设计了一个 ANN 回归模型，通过计算传感数据之间的余弦相似度，成功预测了不同样本间的掺假差异。该结果表明，这种基于机器学习的传感方法在食品质量监控中具有高度的灵敏度和准确性，能够检测并量化食品掺假程度。![]()
图4：展示了基于石墨烯 ISFET 和人工神经网络 (ANN) 的饮料和乳制品的身份认证方法。图4a-c展示了不同种类的软饮料、咖啡和牛奶样品，图4d-f展示了这些样品在 ISFET 测量中的传输特性。图4g-i为 ANN 训练后的分类混淆矩阵，显示了模型对不同软饮料、咖啡和牛奶种类的高准确率分类能力。通过 SHAP 分析 (图4j-l)，研究识别了每种样品的关键传感特征。该结果表明，基于石墨烯 ISFET 和机器学习的传感技术可以实现饮料和乳制品的快速、准确的身份认证，具有广泛的食品追溯与防伪应用潜力。![]()
图5：展示了基于石墨烯 ISFET 和多任务神经网络 (ANN) 的果汁种类及其新鲜度检测方法。图5a-d分别显示了不同种类果汁（橙汁、菠萝汁、葡萄汁、西瓜汁）在连续4天的 ISFET 传输特性变化，表明果汁随着时间的推移其传感特性发生变化。图5e展示了用于果汁种类与新鲜度分类的多输出 ANN 结构，图5f-g的混淆矩阵显示该模型能以高精度同时识别果汁种类和新鲜度。该结果表明，基于石墨烯 ISFET 和 ANN 的检测方法可以实现食品新鲜度的精确监测，为食品安全和质量控制提供了有效的解决方案。研究者通过将石墨烯 ISFET 与机器学习相结合，创新性地应用于食品安全、鉴定和掺假检测等多个领域。作者巧妙地利用 ANN 模型消除了传统传感器的校准需求，增强了传感器的可靠性和实用性。该方法展示了石墨烯传感器与深度学习在复杂化学传感应用中的巨大潜力，尤其在食品行业中可以实现快速、精准的监测。总体而言，论文为传感技术和智能算法的结合开辟了新路径。
【参考文献】
https://www.nature.com/articles/s41586-024-08003-w
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