可溶液加工的半导体材料因其低成本和可大规模制造的潜力，备受电子器件领域的关注。然而，现有的溶液沉积半导体在制造过程中易产生结构缺陷，这严重限制了其性能，尤其是在高效逻辑电路和高分辨率显示等应用中。为克服这一挑战，研究者们探索了通过调整前驱物化学或沉积条件来减少缺陷的方式，然而效果有限。
美国伊利诺伊大学Qing Cao课题组提出了一种通过引入并自组织多种缺陷来提高半导体材料性能的策略，打破了传统上减少缺陷以提升性能的思路。作者利用CuIn5Se8这种有序缺陷化合物半导体，证明了高浓度的结构缺陷可以通过形成稳定的缺陷复合体，实现对缺陷的容忍，显著改善电子器件的电学性能。该材料展现出优异的电流输出、场效应迁移率和低功耗特性，并能够与碳纳米管晶体管集成，成功应用于三维互补逻辑电路和高分辨率显示器的制备。
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图1：展示了Cu-In-Se化合物薄膜的制备及其结构表征，揭示了CuIn5Se8薄膜通过溶液旋涂法制备后，具有高成分均匀性和纳米晶结构，且其有序缺陷形成稳定的结构。这些特性支持了CuIn5Se8薄膜在电子器件中实现高性能的潜力，特别是通过控制缺陷分布改善了载流子传输性能。![]()
图2：展示了基于Cu-In-Se化合物薄膜的薄膜晶体管的电学性能。通过对CuIn5Se8、CuIn3Se5、CuInSe2和In2Se3等不同材料的晶体管进行测试和对比，结果显示CuIn5Se8晶体管表现出显著优异的电学性能，包括较高的迁移率（高达93 cm²/V·s）、低亚阈值摆幅（最低135 mV/decade）、高输出电流密度（35 μA/μm），以及稳定的开关比（大于10⁶）。这些性能远优于其他材料，尤其是In2Se3和CuInSe2。证实了有序缺陷化合物CuIn5Se8能够显著改善载流子传输特性，使得其在低功耗、高性能电子器件中具有巨大潜力。![]()
表1：对比了基于不同溶液沉积半导体材料的薄膜晶体管的关键性能参数，包括迁移率、输出电流密度、跨导、开关比、亚阈值摆幅等。结果显示，CuIn5Se8晶体管在各项性能指标上均表现出极佳的表现，尤其是在迁移率（高达93 cm²/V·s）、输出电流密度（35 μA/μm）、和亚阈值摆幅（135 mV/decade）等关键参数上，优于大多数其他材料，包括氧化物、CdSe薄膜及量子点等。表1的主要结论是，CuIn5Se8作为有序缺陷化合物，在低温可溶液加工的半导体材料中展现出卓越的电学性能，具备显著的应用优势。![]()
图3：展示了CuIn5Se8、CuInSe2和In2Se3三种材料的电子能带结构及其载流子迁移率的计算结果。通过密度泛函理论（DFT）计算，CuIn5Se8相比CuInSe2表现出更大的带隙，同时具有较低的有效质量，表明其具备更好的载流子传输特性。计算结果显示，CuIn5Se8的迁移率范围在100至400 cm²/V·s，显著优于In2Se3和CuInSe2。该图的主要结论是，CuIn5Se8由于其独特的电子结构和有序缺陷，自然具备高迁移率和优异的电学性能，从而支持其作为高效半导体材料在电子器件中的应用。![]()
图4：展示了CuIn5Se8晶体管在不同条件下的电学性能，包括温度依赖的传输特性、场效应迁移率以及不同栅极电压下的通道电阻。此外，图中还显示了晶体管在暴露于空气32周后仍无性能退化的长时间稳定性数据，突显了该器件的稳健性和长期稳定的电学表现。
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表2：展示了基于溶液沉积和真空沉积半导体制备的薄膜晶体管在偏置应力下的稳定性。它比较了不同材料的迁移率、使用不同电介质的应力场强度、栅极应力电压、偏置应力下的阈值电压变化等性能数据。通过这些比较，CuIn5Se8晶体管在溶液沉积半导体中表现出优越的性能，迁移率高达58±10 cm²/V·s，在104秒的应力测试中阈值电压变化为1.2V，表明其在偏置应力下的稳定性较好。这些数据进一步支持了CuIn5Se8在低温溶液可加工电子器件中的应用潜力。
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图5：展示了CuIn5Se8晶体管与碳纳米管晶体管集成的单片三维逆变器。图中包含了器件的结构示意图、传输特性以及NOR和NAND门的输出-输入特性。集成后的逆变器具有高电压增益和噪声裕度，能够实现可靠的布尔逻辑功能，展示了其在复杂逻辑电路中的潜力。![]()
图6：展示了一个五级环形振荡器和一个缓冲电路，在6伏低电压下实现了1.33 MHz的振荡频率。输出波形与其他可溶液加工半导体进行了对比，显示出CuIn5Se8晶体管的更高迁移率和更快的开关速度，突显其优越性能。
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图7：展示了由CuIn5Se8晶体管驱动的有源矩阵微型LED显示器。图中包含显示器的结构示意图、阵列显微图、I-V特性以及二极管电流的调制结果。显示器实现了高亮度和高分辨率（508 PPI），并具备快速开关能力，表明CuIn5Se8晶体管在高分辨率显示中的应用前景。
作者展示了通过引入有序缺陷对的方式提升CuIn5Se8半导体电学性能的创新策略，突破了传统避免缺陷的思路。该材料表现出优异的迁移率、亚阈值摆幅和开关比，且可通过溶液加工实现低成本制造，具有广泛的应用潜力，尤其在高性能电子器件和微型LED显示驱动中表现出色。论文通过实验验证了其稳定性和可行性，为低成本、高性能电子器件的发展提供了新的研究方向。
【参考文献】
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adr8636
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