有机电化学晶体管（OECTs）因其具有类似于生物神经细胞的感应或模拟存储功能而备受关注。目前，基于有机电化学晶体管的逆变器研究通常是由单极性p型和n型有机混合离子-电子导体构成。与分别开发单极性p型和n型有机电化学晶体管相比，具备单组分双极性（既可以表现出n型又可以表现出p型）有机电化学晶体管的逆变器将大大降低制造复杂性和成本，特别是在复杂电路的集成方面拥有巨大优势。然而目前，单组分双极性有机混合离子-电子导体性能无法满足高性能有机电化学晶体管及其基于有机电化学晶体管逆变器的发展需求。因此，开发设计高性能单组分双极性有机混合离子-电子导体是目前有机电化学晶体管的科研难点。
中山大学岳晚教授与电子科技大学黄伟教授，牛津大学Iain Mcculloch教授携手合作，设计并合成了双极性有机混合离子-电子导体，p(gDPP-V)，同时将其应用在有机电化学晶体管以及基于有机电化学晶体管的逆变器。值得注意的是，p(gDPP-V)在平面（p/n型模式跨导为29/25 Scm−1）和垂直（p/n型模式跨导为297.2/292.4 μS μm−2）器件结构中表现出十分先进的双极性有机电化学晶体管性能。所制备的基于垂直结构有机电化学晶体管的逆变器拥有高度稳定性，在0.8 V的低驱动电压下显示出高达105 V V−1的电压增益。除此，发现该逆变器展示出一种前所未见的电压调控双模式：0.5V下表现非易失性，0.8 V下表现易失性。此外，在易失性模式下，研究人员对眼电信号以及NAND/NOR逻辑电路进行了研究；在非易失性行为下，研究人员探索了神经形态卷积神经网络的模拟和图像记忆能力。基于双极性有机电化学晶体管的逆变器，能够进行易失性和非易失性操作，这为新型神经形态计算范式中的可重构互补逻辑电路应用提供了可能性。
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图1：p(gDPP-V)的表征与氧化还原行为 (A) p(gDPP-V)的分子结构; (B) 优化后的分子几何结构和二面角；p(gDPP-V)在0.1 M NaCl水溶液中以Ag/AgCl作为参比电极，在不同偏压下的氧化(C) 和还原(D) 状态下的电化学吸收光谱。(E 和 F) p(gDPP-V)薄膜在氧化/还原条件下的AFM高度图像。(G 和 H) 氧化/还原状态下p(gDPP-V)的二维GIWAXS图，以及(I) 对应的曲线。图1结果表明了p(gDPP-V) 具有高度平面结构，这有利于其离子-电子在分子内/分子间传递；同时氧化还原电化学光谱表明 p(gDPP-V) 具备双极性；在经历氧化/还原之后，GIWAXS和AFM 均表明p(gDPP-V)保持高度分子结晶性。![]()
图2：基于p(gDPP-V)的双极性OECT器件特性(A) 传统平面OECT（cOECT）架构，通道宽度和长度分别为100和10微米；(B 和 C) 基于p(gDPP-V)的cOECT的双极性转移特性和跨导(gm)特性；(D) p(gDPP-V)的p型/n型μC*和归一化跨导(gm,norm)值与文献报道的cOECTs双极性OMIECs的对比；(E) 垂直OECT（vOECT）架构，电极宽度为30微米（顶部和底部电极均相同）；(F 和 G) 基于p(gDPP-V)的vOECT的双极性转移特性和gm特性。基于 p(gDPP-V)的双极性， 研究人员制备了平面结构cOECTs和垂直结构vOECTs (见图2)。与之前报导的双极性平面结构cOECTs相比，p(gDPP-V) 在n型/p型性能方面，均远超之前的报道水平。![]()
图3：具有易失性/非易失性行为的基于p(gDPP-V)的逆变器 (A) 垂直互补逆变器的顶视图，显示了Au电极的位置；(B) 在不同供电电压（0.5至0.8V）下，垂直互补逆变器的阈值电压(VTCs)变化，扫描速率为4.25 mV/s；(C) 在不同供电电压下，垂直互补逆变器的电压增益|Vout/Vin|；(D) 以10 Hz的切换频率测试的垂直互补逆变器的切换稳定性；(E) 在不同供电电压(VDD，0.5至0.8V)下的电压保持能力，其中实线表示输出电压(VOUT)，虚线表示输入电压(VIN)；(F) 随着供电电压(VDD)和输入电压(VIN)变化的离子电流(Ion)和电荷浓度变化；(G) 在0.5至0.8V和-0.5至-0.8V范围内的单个电压下获得的重量电容(Cg)。研究人员把p(gDPP-V)应用在基于垂直结构vOECT的逆变器中，该逆变器展示出一种前所未见的电压调控双模式：0.5V下表现非易失性，0.8 V下表现易失性。这种双模式源于在不同电压下，n型/p型离子浓度不匹配。在0.5V下，n型/p型离子浓度差别很大，表现非易失性；在0.8 V下，n型/p型离子浓度接近，逆变器表现出易失性。![]()
图4：具有易失性行为的逆变器 (A) 左右眼运动过程中监测的EOG信号；(B) 使用互补逆变器获得的相关EOG信号；(C) NAND逻辑门的照片；(D) NOR逻辑门的照片，以及相应的NAND和NOR逻辑门电路图；(E) 在0.8V供电电压(VDD)下，NAND和NOR逻辑门的电压输入-输出特性。基于逆变器的易失性行为，研究人员将其应用在眼电信号的捕捉， 以及在易失性模式下对NAND/NOR逻辑电路进行了研究。![]()
图5：具有非易失性特征的逆变器 (A) 用于模拟MNIST数据集分类准确性的卷积神经网络(CNN)算法理论模型；(B) 以垂直互补逆变器的输出电压(VOUT)作为权重，在不同供电电压(VDD)下的分类准确性；(C) 100 × 100像素的真实图像（中山大学），放大的部分为10 × 10像素的清晰视图；(D) 垂直逆变器阵列的示意图（每个逆变器设备独立操作，具有独立的分配和测量）；(E) 在VDD为0.8V和(F) VDD为0.5V时，模拟100 × 100突触阵列中图像感知和存储的动态过程，输入图像通过给每个100 × 100像素分配突触前电脉冲进行编码。基于逆变器的非易失性行为，研究人员探索了神经形态卷积神经网络的模拟和图像记忆能力。该研究设计并合成了具有双极性离子-电子混合导体p(gDPP-V)，基于p(gDPP-V)的平面/垂直有机电化学晶体管均表现出高性能；基于垂直结构的有机电化学晶体管逆变器拥有高度稳定性，在0.8 V的低驱动电压下显示出高达105 V V−1的电压增益。除此，发现该逆变器展示出一种前所未见的电压调控双模式：0.5V下表现非易失性，0.8 V下表现易失性。这种双模式源于在不同电压下，n型/p型离子浓度不匹配。在0.5V下，n型/p型离子浓度差别很大，表现非易失性；在0.8 V下，n型/p型离子浓度接近，逆变器表现出易失性。基于双极性有机电化学晶体管的逆变器，能够进行易失性和非易失性操作，这为新型神经形态计算范式中的可重构互补逻辑电路应用提供了可能性。
【参考文献】
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adq9405
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