近日，ACS Nano杂志发表了一篇关于非平面Fe基电催化剂的研究文章，为高效氧还原反应提供了新的思路。
研究背景：
过渡金属基催化剂在电化学反应中具有重要应用，其中调控自旋态被认为是提高其电化学活性的关键。然而，非平面金属配位环境与自旋态之间的关系尚待探索。
研究亮点：
1. 精确调控：研究人员通过引入P原子，将非平面Fe原子的d轨道能级调控为不规则的四面体晶体场配置。
2. 自旋磁矩变化：随着P配位数的增加，自旋磁矩从3.8 μB线性降低至0.2 μB，高自旋含量从31%线性降低至5%。
3. 火山曲线关系：基于热力学结果，建立了Fe基催化剂（Fe–NxPy）自旋态与氧还原反应（ORR）活性之间的火山曲线关系。
4. 最佳催化剂：实验结果表明，Fe–N3P1催化剂具有19%的中自旋态，展现出最优的反应活性，半波电位高达0.92 V。
通讯作者：
Qiquan Luo，安徽大学教授，硕/博导。物理学本科，材料学硕士，德国罗斯托克大学化学博士。专注于催化和二维材料研究，发表70篇论文，包括Nature系列，H指数26。
Tao Yao，中国科学技术大学教授，国家同步辐射实验室。专注于同步辐射原位谱学实验技术，发展新方法应用于能源材料研究。成果包括原位谱学技术进步、能源材料表征及构效关系解析。发表140余篇SCI论文，包括Nature系列期刊，总引用超14000次，30篇ESI高被引论文。
Tao Ding，中国科学技术大学特任研究员，博士生导师，专注于能量转换和能源催化研究。他在安徽师范大学和中科大取得学位，后在中国科学院大连化学物理研究所进行博士后研究。加入中科大后，利用先进光源技术开展原位谱学研究，解析能源催化过程。在知名期刊发表论文70余篇，获得多项奖励，负责多个国家级科研项目。
参考文献：Manipulation of d-Orbital Electron Configurations in Nonplanar Fe-Based Electrocatalysts for Efficient Oxygen Reduction. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.0c09328
