Journal of the American Chemical Society杂志近日发表了一篇文章,通过调控自旋状态,高效激活单原子锰中心作为氧还原反应的实际活性位点。
针对氧还原反应(ORR),首次揭示了锰(Mn)单原子位点与N配体结构之间的关系。
通过精确调控吡咯和吡啶N4配位环境,实现了Mn单原子位点的高效激活。
实验与理论分析表明,Mn-pyrrolic N4中的长Mn–N距离有利于Mn中心保持高自旋状态,从而降低氧中间体的吸附强度,提高催化活性。
在酸性介质中,该催化剂实现了0.896 V vs RHE的半波电位,具有出色的稳定性。
作者:
Myeongjin Kim 是韩国庆北国立大学的助理教授,专注于电催化剂、光电催化剂等能源材料研究。他拥有高丽大学电气工程博士学位,曾在韩国中央大学和美国乔治亚理工学院担任博士后研究员。Kim 在相关领域发表了多篇重要论文,学术影响力显著。
文章链接:
Activating the Mn Single Atomic Center for an Efficient Actual Active Site of the Oxygen Reduction Reaction by Spin-State Regulation
Kiwon Kim, Gyuchan Kim, Taeyoung Jeong, Wonyoung Lee, Yunho Yang, Byung-Hyun Kim, Bubryur Kim, Byeongyong Lee, Joonhee Kang, and Myeongjin Kim
Journal of the American Chemical Society Article ASAP
DOI: 10.1021/jacs.4c13137