近日,Journal of the American Chemical Society发表了一篇关于CuFe协同作用在膜电极界面实现高效氧气还原反应(ORR)的研究成果。
研究发现,通过开发富含地球资源的金属中心的混合双层膜(HBM)电极,可以控制ORR过程中的质子耦合电子转移(PCET)。在此次研究中,氧化酶启发的CuFe活性位点被支撑在一种三(2-吡啶甲基)胺HBM上,作为一种独特的界面,实现了高效的ORR。
这种双金属HBM的ORR活性是单金属体系的1.4倍,而且在Cu、Fe、Ni和Co基HBM中,H2O的法拉第效率(FE)最高,达到约94%。与以往研究中金属中心嵌入疏水脂质环境导致ORR电流下降不同,此次研究通过在HBM界面引入腈基终止的质子载体,使ORR电流相较于直接暴露于溶液中的催化位点提高了1.7倍。
密度功能理论计算进一步揭示了这一有趣的双重改善现象,即在直接4e-途径的同时,还存在一个额外的2e-+2e-机制,凸显了CuFe HBM在促进高性能ORR方面的协同效应。
值得一提的是,这是首次将CuFe HBM应用于锌空气电池,进一步证明了从HBM技术中获得的知识在实际应用中的价值。
作者简介:
Edmund C. M. Tse 是香港大学化学系的助理教授,专注于生物无机化学领域。他的研究兴趣包括电催化、结构功能关系,以及全球健康和可再生能源问题。
参考文献:
https://doi.org/10.1021/jacs.4c10625