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【论文摘要】
当氧气（O2）作为水系氧化还原液流电池（ARFBs）正极液的活性材料时，由于常规活性材料溶解度有限而导致的ARFBs容量低的问题可以通过O2在支撑电解质中的大溶解度得到缓解，更不用说活性材料的成本节约。然而，较大的过电位伴随着O2的直接电化学反应，这阻碍了正极液中O2的良好氧化还原反应和ARFB的稳定运行；为了克服这些困难，实验提出了铁-空气ARFB。
在这些ARFB中，使用蒽醌-2,7-二磺酸盐（AQDS）介质可以减轻氧还原反应（ORR）产生的大过电位，更具体地说，铁基配合物的氧化还原反应发生在负极液的循环中。现在，在正极液中，在ARFB电池的充放电过程中，发生了AQDS的OER和ORR。在放电步骤中，还原后的AQDS（AQDS2−）在正极槽中与O2发生反应，表明(i) AQDS2−对AQDS的自充电和（ii）随着HO2−和OH−的产生而发生ORR。这表明ORR在正极槽中发生化学反应，而不是在ARFB电池中发生电化学反应；因此，在ORR过程中发生的电化学过电位大大减少。在此基础上，使用O2和AQDS的ARFB在140个循环中以0.09%的低容量衰减率稳定运行。
【实验方法】
电解液制备：将2.665 g Fe2(SO4)3溶解于10 mL去离子水（DIW）中，搅拌10 min，合成负极电解液活性物质Fe(BIS-TRIS)。将3.203 g BIS-TRIS加入溶液中，再搅拌10 min，加入3.265 g NaOH搅拌24 h，最后调整溶液体积至20 mL。将0.644 g AQDS溶解于10 mL DIW中，搅拌10 min，制备正极电解液，再加入2.602 g NaOH，搅拌24 h，最后，将溶液的体积调整到25ml。
【图文摘取】
【主要结论】
本研究探索了使用O2作为正极电解液活性物质的ARFB，以提高其容量，这是传统ARFB的主要挑战。为了促进O2氧化还原反应的自发电子转移，采用AQDS作为氧化还原介质，通过紫外-可见光谱分析定量了AQDS与O2接触后的氧化还原反应活性，并对以Fe(BIS-TRIS)和O2为活性物质、AQDS为氧化还原介质的ARFB性能进行了电化学评价。
分析表明，AQDS2−（还原AQDS）能与O2自发反应生成AQDS（氧化AQDS），反应活性高，可用于建立ARFB体系。电化学评价表明，AQDS与Fe(BIS-TRIS)耦合良好，可稳定运行ARFB的放电步骤。当进一步进行ARFB循环试验时，使用(i)Fe(BIS-TRIS)和O2或（ii）Fe(BIS-TRIS)和AQDS的ARFB效果不佳，而使用Fe(BIS-TRIS)、O2和AQDS的ARFB效果良好。此外，无论AQDS浓度如何，O2与AQDS反应良好；这表明ARFB的容量不依赖于供应的AQDS浓度。关于使用Fe(BIS-TRIS)、O2和AQDS的ARFB的长期稳定性，实验的640 h（140个循环）测试表明，容量和效率稳定保持，这意味着ARFB系统是可行的，可用于实际应用。然而，本研究设计的ARFB容量并不比其他ARFB好，其EE也相对较低；这些结果表明ORR介导的AQDS与O2之间的反应尚未完全发挥作用。此外，OER和AQDS的氧化还原电位仍然存在差距，这导致放电电压较低。为了解决这些问题，未来的研究应集中在以下几个方面：1)开发具有更高氧化还原电位的介质，以获得比AQDS更高的放电电压；2)建立能够促进AQDS与O2平滑接触的ARFB系统；3)寻找增加单位时间供氧量的方法；4)探索在低氧密度条件下，如高海拔地区，ARFB也能工作的方法。通过这些努力，预期性能的改善将提高使用AQDS和O2的ARFB系统的竞争力。
综上所述，本研究表明，以Fe(BIS-TRIS)和O2为氧化还原偶，在适当氧化还原介质的帮助下，可以实现低溶解活性物质ARFB体系，并为进一步研究提高氧化还原介质的性能提供启发。
【论文链接】
https://doi.org/10.1016/j.apenergy.2024.125225
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