师从于吉红院士，新发JACS！分子筛催化性能新高度！

学术 2024-11-01 08:01 广东

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研究背景

随着全球对可再生能源和环保技术需求的快速增长，开发高效的储能和能量转换技术已经成为科学界和工业界的重要研究方向。当前，传统的电催化材料多以贵金属催化剂为主，如铂、钯等。然而，这些材料成本高昂且在环境影响等方面都存在显著缺陷，限制了它们的大规模应用。因此，开发具有良好催化性能且更加经济、环境友好的替代材料成为一种必然的趋势。

成果简介

基于此，孙启明教授与王炯教授联手设计了基于分子筛（Silicalite-1）的高效催化剂，该项成果以“To Investigate Electron Transfer Properties on Silicalite‑1 Zeolite for Potential Electrocatalytic Applications”为题，发表在国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society上。

本文详细探讨Silicalite-1在电催化反应中的电子转移能力，深入研究了其在不同条件下的反应活性和稳定性。通过该研究，期望为Silicalite-1在未来新能源技术中的应用提供理论支持，为电催化剂设计和储能系统开发提供科学依据。

作者简介

孙启明教授：2007 ~2016年，分别在吉林大学获得学士和博士学位，导师为于吉红院士。2016年~2020年，先后在吉林大学、香港中文大学及新加坡国立大学从事博士后研究。2020年9月加入苏州大学材料与化学化工学部担任特聘教授，博士生导师。其中以第一/共同第一作者或通讯作者在Chem、J. Am. Chem. Soc.（4篇）、Angew. Chem.（4篇）、Adv. Mater.（4篇）、Natl. Sci. Rev.、Adv. Sci.、Matter等重要学术期刊论文。2020和2021年先后荣获中国化学会“菁青化学新锐奖”和中国分子筛“新秀奖”。2021年获聘江苏省特聘教授，2022年荣获姑苏创新创业领军人才，并作为首席科学家主持国家重点研发计划青年科学家项目等。

王炯教授：2015年博士毕业于南京大学，导师夏兴华教授（长江学者、杰青)，2015-2019年在新加坡南洋理工大学从事博士后研究，合作导师新加坡工程院王昕院士，2020-2021年在西北工业大学化学制造研究院开展独立研究工作。2021年6月加入苏州大学材料与化学化工学部、化学科学国际合作创新中心，任特聘教授至今。研究兴趣包括设计异相分子电催化剂，探索电催化剂性能的普适性描述因子，应用于能源转化和存储。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Sci. Adv.等期刊发表顶级论文3。

研究亮点

1、Silicalite-1在电化学反应中展现出高效的电子转移效率。其三维孔道结构和Si-O-Si骨架提供了稳定的电子传输路径，能够有效促进氧化还原反应中的电子传递过程。

2、通过调控Silicalite-1的合成条件，如温度、模板剂用量、酸碱度等，能够显著提升其电子转移性能。这一发现具有重要意义，因为它表明可以通过简单的工艺调控来增强Silicalite-1的电化学性能，使其在不同的反应环境中均能表现出稳定的催化活性，适应广泛的应用需求。

3、Silicalite-1的独特分子筛结构赋予了其多孔性的表面特征，不仅有助于电子的传导，还有效提升了反应物分子的吸附与扩散能力。这种结构特性能够抵抗中毒效应，使Silicalite-1在长时间电化学反应中仍然保持稳定的催化性能，具有应用于长寿命催化反应的潜力。

图文导读

图1 Silicalite-1结构表征

图1展示了Silicalite-1的微观结构和电子分布特性。通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）的表征，清晰地揭示了其孔道的高度有序性和表面形貌。这些结构特征不仅增强了材料的物理稳定性，也为电子传导提供了有效的路径，保证了在电化学反应过程中的高效电子转移。结构表征显示，Silicalite-1在不同条件下具有优异的热稳定性，适合高温环境下的电催化应用。

图2 Silicalite-1与对照材料的循环伏安图：揭示内外球电子转移动力学

图2展示了硅铝酸盐-1 (S-1)、MCM-48、SBA-15和SiO₂ MS在不同内球和外球电子转移探针溶液中的循环伏安曲线，并对比了各材料的电子转移速率常数 (k₀)。通过使用K₃[Fe(CN)₆]、FeCl₃、Ru(NH₃)₆Cl₃和甲基紫精 (MV) 作为标准电化学探针，评估了这些材料在内球电子转移 (ISET) 和外球电子转移 (OSET) 途径上的表现。结果表明，在K₃[Fe(CN)₆]和FeCl₃溶液中，S-1的内球电子转移速率常数显著高于MCM-48、SBA-15和SiO₂ MS，表现出更优异的电子转移性能，尤其是在微孔结构的作用下。相反，对于外球电子转移探针 (Ru(NH₃)₆³⁺/²⁺和MV²⁺/¹⁺)，各材料之间的电子转移速率差异不大，表明S-1的微孔结构对外球电子转移影响较小。

图3 Silicalite-1及对照材料的能带结构与电导特性分析

图3展示了硅铝酸盐-1 (S-1)、MCM-48、SBA-15和SiO₂ MS的电导特性和能带结构分析。通过Mott-Schottky图、Tauc图和能带结构图来对比这些材料的本征电导率和半导体特性。结果表明，所有样品均为n型半导体，S-1的导带位置为-0.82 eV，其他材料如MCM-48、SBA-15和SiO₂ MS的导带位置略有不同。同时，通过Tauc图分析，所有材料的带隙均超过4 eV，显示出较大的能隙。此外，电阻测量表明，这些材料的本征电导率都不高，暗示S-1的电子转移增强并不是由本征导电性决定的，而可能与其独特的微孔结构和表面官能团有关。

图4 样品的循环伏安图

图4展示了Silicalite-1、MCM-48、SBA-15和SiO₂ MS在不同电化学探针溶液中的循环伏安图，分别针对内球和外球电子转移 (ISET 和 OSET) 行为进行对比。实验通过将样品在探针溶液中浸泡后，测试其在无探针溶液中的电化学响应，评估孔道内的电子转移特性。结果表明，Fe³⁺/Fe²⁺探针的内球电子转移动力学在S-1的孔道内部显著优于外表面，而对于没有孔道的SiO₂ MS，几乎没有观察到电子转移电流。这表明S-1的微孔结构在加速内球电子转移方面起到了重要作用。同时，对于外球探针MV²⁺/MV⁺，孔道内部和外部的电子转移行为并没有明显的差异，暗示孔道的结构特性对外球电子转移的影响较小。

结论与展望

本研究全面分析了Silicalite-1在电催化中的电子转移特性，确认了其在氧化还原反应中的高效催化潜力。实验结果表明，Silicalite-1的独特孔道结构和化学稳定性使其在电化学反应中具备优异的电子传输能力。这一发现为Silicalite-1作为低成本、绿色电催化剂的实际应用奠定了基础，展现出其在新能源领域的广阔前景。

未来的研究可以着重于进一步优化Silicalite-1的结构设计，特别是通过表面改性和引入金属杂原子等手段，增强其电化学性能。此外，还可以探索Silicalite-1在其他电化学反应中的应用潜力，如水裂解制氢和二氧化碳还原反应。通过这些研究，Silicalite-1有望成为下一代高效电催化材料，为清洁能源的发展提供创新解决方案。

文献信息

To Investigate Electron Transfer Properties on Silicalite‑1 Zeolite for Potential Electrocatalytic Applications，Journal of the American Chemical Society，https://doi.org/10.1021/jacs.4c10258

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