来源：科学温故在工业生产过程中，减少烟气二氧化碳排放和提升固体废弃物资源化利用，成为实现工业绿色低碳转型发展的重要因素。然而，现有二氧化碳捕集技术存在高能耗与高成本的问题，且工业固体废弃物资源化利率低和附加值低。因此，亟需寻求一种协同处理烟气二氧化碳和固体废弃物的一体化途径。作为一种过程强化技术，化学链为上述问题提供了高效解决方案。化学链二氧化碳捕集与原位转化（图1），通过吸附-催化双功能材料的循环反应与再生，将二氧化碳捕集与二氧化碳转化耦合在同一过程中，解决传统碳捕集利用与封存（CCUS）路径的长流程、低时效、高能耗、高风险等问题。与此同时，以工业固体废弃物为原料，可以获取高效低成本的吸附-催化双功能材料。由此可知，化学链二氧化碳捕集与原位转化（CL-ICCC）技术为工业绿色低碳转型发展提供了“一石二鸟”的突破口。图1 化学链二氧化碳捕集与原位过程示意图综上，湖南大学梁志武教授和金波副教授团队在《Carbon Capture Science & Technology》发表研究综述——“Chemical looping CO2capture and in-situ conversion as a promising platform for green and low-carbon industry transition: Review and perspective”，系统性总结了化学链二氧化碳捕集与原位转化技术在工业烟气净化升级、工业固废资源化利用、工业系统集成优化等方面的研究进展，前瞻性地提出了基于化学链二氧化碳捕集与原位转化的新型绿色低碳工业体系。本文第一作者为金波，通讯作者为金波副教授和梁志武教授。文章主要研究内容如下：一、化学链二氧化碳捕集与原位转化用于烟气净化升级在采用化学链二氧化碳捕集与原位转化技术实现烟气净化升级时，烟气杂质组分对双功能材料的反应性能产生显著影响（图2）。氧气引起双功能材料催化位点氧化，导致双功能材料在转化阶段催化活性延滞与衰减；水蒸气与CO2发生竞争吸附，且引起催化剂烧结，导致催化活性降低；由于竞争吸附与强碱性，NOx易与双功能材料形成硝酸盐，引起CO2吸附和催化活性变差；SOx在捕集阶段易与CO2发生竞争吸附，导致双功能材料吸附性能恶化，且形成金属硫化物，但有可能通过双功能材料的自再生机制加以恢复。图2 烟气杂质组分（a）O2，（b）H2O，（c）NOx，（d）SOx对双功能材料的影响二、化学链二氧化碳捕集与原位转化用于工业固废资源化利用天然矿物（石灰石、白云石、菱镁矿）或工业固废（电石渣、大理石）可以作为原材料，去获取高效低成本的双功能材料，且用于不同的化学链二氧化碳捕集与原位转化过程中（图3）。当采用菱镁矿和白云石为原材料，获取镁基双功能材料，可以用于化学链二氧化碳捕集与原位逆水煤气转化过程中。使用石灰石和白云石或添加铁基催化剂时，获取钙基双功能材料，用于化学链二氧化碳捕集与原位干重整过程中。石灰石或电石渣耦合镍基催化剂，获取钙基双功能材料，可以实现化学链二氧化碳捕集与原位干重整或逆水煤气转换过程。大理石可以直接用于化学链二氧化碳捕集与原位逆水煤气转换过程。图3 天然矿物/工业固废衍生双功能材料用于化学链二氧化碳捕集与原位转化过程三、化学链二氧化碳捕集与原位转化用于工业系统集成优化将化学链二氧化碳捕集与原位转化过程集成到工业系统时（图4），大多连接在烟气后端，不改变现有工业系统结构。与传统CCU相比，CL-ICCC在能耗与成本方面具有显著优势。当集成到电站和乙烯厂中时，CL-ICCC将增加能源效率，产生更多的CO，减少CaCO3使用量，降低总投资成本、CO生产成本和CO2减排成本。在CL-ICCC后续额外增加捕集工序，尽管提升了产品纯度，但将增加更多能源消耗。若耦合费托合成，将降低热量消耗，但增加能源效率。图4 集成（a）化学链二氧化碳捕集与原位转化或（b）贯序式二氧化碳捕集利用（CCU）的工业体系四、基于化学链二氧化碳捕集与原位转化的新型绿色低碳工业体系在基于化学链二氧化碳捕集与原位转化的新型绿色低碳工业体系（图5）中，工业源二氧化碳进入二氧化碳捕集反应器中，通过双功能材料的吸附位点将CO2从复杂烟气组分中分离出来；工业排放的固体废弃物通过转换工序转变为高效低成本双功能材料，为化学链二氧化碳捕集与原位转化过程提供材料；转化过程可以采用不同的还原介质（如甲烷、氢气、烷烃等），将捕集的CO2转化为高附加值化学品（如合成气、CO、烯烃）；这些产品可以售卖、为下游费托合成通过原料或者循环至工业体系等，进而实现工业体系绿色低碳转型。图5 基于化学链二氧化碳捕集与原位转化的新型绿色低碳工业体系通讯作者简介梁志武（教授）工作单位：湖南大学化学化工学院通讯邮件：zwliang@hnu.edu.cn梁志武，二级教授，化工学科博士生导师，国家高层次人才特殊支持计划领军人才-万人计划国家教学名师，岳麓学者领军岗特聘教授，湖南省委组织部高层次人才计划入选者，宝钢优秀教师特等奖获得者。湖南大学化学化工学院副院长、化石能源低碳化高效利用湖南省重点实验室主任，化石能源低碳化清洁利用教育部创新团队执行负责人，全国石油和化工教育教学名师和优秀教育团队带头人，教育部高等学校化工类专业教学指导委员会委员，中国工程教育认证专家。天津大学学士、湖南大学硕士、加拿大(Regina)里贾纳大学博士。主持国家自然科学基金重点项目、国家科技支撑计划课题等研究50余项，发表学术论文200余篇(AIChE J.-17篇、Chem. Eng. Sci.-12篇等)，二氧化碳捕获领域的创新技术成果已与陕西延长石油集团和华能电力集团实现产业化应用合作。获国家高等教育教学成果奖二等奖和湖南省高等教育教学成果奖一等奖各1项，Int. J. Greenhouse Gas Control、CJChE、Petroleum和《化工高等教育》等期刊编委。金波（副教授）工作单位：湖南大学化学化工学院邮件地址：kingjinbo1988@hnu.edu.cn湖南大学化学化工学院副教授。研究领域：主要从事化学链二氧化碳捕集与催化转化的相关研究工作，在AIChE J.、Chem. Eng. Sci.等发表高水平论文50余篇，合作出版中英文专著2部，申请/授权国家发明专利5项，主持与参与国家自然科学基金（重点、面上、青年）、国家重点研发项目子课题等10余项，担任Carbon Capture Science & Technology、Results in Engineering、过程工程学报、石油炼制与化工、Green Carbon、低碳化学与化工、Rare Metals、Resources, Environment and Sustainability期刊青年编委，获湖南省芙蓉计划芙蓉学者（青年）、湖南省青年骨干教师、湖南省化学化工学会“青年化学化工奖”、湖南省石油学会“石油化工优秀工程师”、IChemE & CCST Young Investigator Award、GSE Emerging Scientist Award、RINENG Young Investigator Award等荣誉。全文链接：https://doi.org/10.1016/j.ccst.2023.100169
