近年来，由于西部大开发、一带一路及东部经济结构调整等国家战略的不断推进，大量的工业、制造业向西北地区转移[1]，这些工业、制造业在为西北地区带来发展机遇的同时，也使西北地区的土壤污染问题日趋严重[2-3]。工业生产、矿业加工等人类活动使大量的铜、铅重金属进入到土壤中，导致土壤中的重金属含量严重超标，而单纯依靠土壤自身有限的净化能力，难以将这些重金属污染物降解或去除[3]。与此同时，土壤重金属污染的隐蔽性、累积性和滞后性的特点[3]，也使重金属极易通过食物链危害于人体健康。因此，如何高效地、经济地去除土壤中的重金属以减轻其对周边环境和人类的危害，已成为近些年的研究热点。
目前，现有的重金属污染土壤修复技术多种多样，如客土法、固化/稳定化、化学淋洗、植物修复等[3]。这些方法或处理范围有限，或易造成二次污染，或受限于污染物的类型，或修复成本高、周期长[4]。相比于上述方法，兴起于20世纪90年代的电动修复（EK）技术，以其高效、对环境友好、对无机污染物和有机污染物均适用的优点，在污染土壤修复领域备受青睐。重金属污染土壤电动修复技术的基本原理是通过施加的直流电场，使重金属离子在电场力的作用下实现定向迁移，从而达到将重金属从土壤中去除的目的[5]。在重金属污染土壤的电动修复过程中，重金属能否在电动修复过程中以离子态的形式存在是重金属能否迁移出土壤的关键。而中国西北地区的黄土，因其碳酸盐含量高而呈弱碱性，具有很强的酸缓冲能力，导致电动修复过程中H+促进重金属解吸现象难以向阴极推移，这在一定程度上也限制了电动修复技术在重金属污染黄土中的应用。因此，有必要对其开展系统性的研究，揭示导致电动修复铜铅金属污染黄土的修复效率劣化机理，从而试图强化电动修复效率。
目前电动修复重金属污染土壤电动修复的强化研究，主要从两个方面入手：一是对电动修复技术自身的强化，二是与其他修复技术联用。较常采用的电动修复技术自身的强化方法有：（1）调控土壤的pH。对土壤进行酸预处理、调控阴极电解液pH以及在阴极使用阳离子交换膜均可达到将土壤的pH调控在酸性范围以增强土壤中重金属的解吸的目的[6-8]。（2）使用增强剂，如螯合剂，以增加重金属的迁移能力。Apostolos Giannis等[9]分别研究了NTA、DTPA、EGTA 3种不同的螯合剂对电动去除Cd、Pb、Cu污染土壤电动修复的强化效果，结果显示，Cd、Cu的去除效果较好，最大去除效率分别可达95%，60%。Tasuma Suzuki等[10]使用螯合剂EDDS对Pb、Cd污染黏土的电动修复强化效果进行了研究，结果表明，EDDS的使用能较大地提升Pb的去除效率。与其他修复技术联用的强化方法有：电动联合植物修复、电动联合化学淋洗、电动联合渗透反应墙等[11]，其中针对电动联合渗透反应墙的研究较多。周书葵等[12]使用电动修复-渗透反应墙（填料为零价铁）联合技术，使铀的去除效率提高了46.5%。Ghobadi等[13]将堆肥、生物炭按不同的质量比掺和以作为渗透反应墙的填料，以此强化电动修复去除Cu污染高岭土的效果，结果显示，最高可有84.09%的Cu被去除。虽然国内外学者对污染土壤的强化电动修复有较多的研究，但针对重金属污染黄土的电动修复研究较少，导致修复效率发生劣化的内在机理鲜少被报道。调控土壤pH的强化方法主要针对砂土、高岭土等酸缓冲能力较弱的土壤，而针对黄土由于其碳酸盐含量高，酸缓冲能力很强，因此，该类强化方法并不适用于黄土。电动联合渗透反应墙的强化方法在土壤中的重金属能够较好地解吸并迁移时效果才较好。与上述强化方法相比，螯合剂能与大部分重金属发生络合反应，在不同的pH范围内生成可溶的、带电的络合物，使土壤中重金属的解吸和迁移能力显著提高[13]，因此，以螯合剂来强化重金属污染黄土电动修复效率是一个较好的选择。前人研究均聚焦于螯合剂强化电动的去除效果[11]，但不同形态重金属去除的难易程度存在显著差异，有关螯合剂强化电动修复中重金属形态转化的作用机理尚存在研究空白。
本研究以人工制备的铜、铅金属污染黄土为研究对象，采用电动修复与螯合剂联用技术，分别研究了酒石酸、柠檬酸、乙二胺四乙酸二钠（EDTA-2Na）3种螯合剂对电动修复铜、铅污染黄土电动修复的影响，分析了电动修复过程中的电流、电渗流、pH、电导率、去除效率以及重金属形态分布规律；明确传统电动修复过程中铜、铅金属去除的劣化机理，揭示螯合剂强化电动修复效率的形态转化机理，为电动修复铜、铅污染黄土的场地治理提供参考。
通过研究3种螯合剂强化电动修复铜铅金属污染黄土的效果影响，分析电动力学修复过程中pH、电导率、电流、电渗流、去除效率及离子赋存形态转化规律，主要得到以下3点结论。
（1）酒石酸、柠檬酸、EDTA均能通过络合反应促进铜铅金属从黄土试样解吸，生成的金属络合物极大地增强了重金属在黄土中的迁移能力，提高了土壤电导率，显著增加了电流，使重金属Cu、Pb的去除效率有了不同程度的提升，这一提升效果在阴极附近截面特别显著。
（2）采用EDTA作为阴极电解液时，重金属Cu、Pb在黄土试样中间剖面有一定程度的富集，其中以Pb的富集较为明显，但EDTA对Cu、Pb整体去除效率的提升仍较为明显，Cu、Pb的整体去除效率分别达到55.4%，27.2%。
（3）EDTA通过与铜铅金属进行六原子配位而形成稳定的络合物，可将碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、有机结合态、残渣态的重金属向迁移能力较强的可交换态转化，这种赋存形态转化助益于电动去除效率的提升。
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