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材料的电子结构和性质，理论上可以通过求解薛定谔方程来精确获得波函数。然而，求解基态多体波函数是一个极其复杂的任务，最大的难点在于多体波函数的指数级复杂度。近年来，神经网络量子态（NNQS）算法凭借其强大的表达能力被提出，成为突破多体量子系统困境的一大创新，能够显著扩展多体波函数的计算范围。尽管NNQS方法已经在分子系统的研究中取得了成功，但其在周期性系统中的应用仍处于起步阶段，目前大多数研究仍集中在简单的固体系统上。至于更复杂的材料，尤其是强关联材料，NNQS方法的探索还非常有限，亟待进一步推进。
Fig. 1 | The ab initio DMET-QiankunNet (DMETNNQS) framework.
中国科学技术大学杨金龙院士和商红慧教授课题组创新性地将基于Transformer的神经网络量子态求解器——QiankunNet集成到DMET方法中，推出了一种全新的框架QiankunNet-DMET，用于复杂材料的电子结构计算。该框架在复杂材料系统中实现了计算效率和精度的双重平衡。
Fig. 2 | Structures of TMOs included in this study.
具体来说，QiankunNet-DMET将整体系统拆分为多个较小的子系统（即“杂质”），每个子系统被嵌入到更大的环境中，同时精确考虑了它们与周围环境之间的相互作用。通过QiankunNet对每个子系统的电子结构进行高精度求解，同时结合其他部分的影响因素，达到了全局与局部的协同处理。研究团队将QiankunNet-DMET应用于多个周期性系统，从简单到复杂，覆盖了如一维氢链、金刚石晶体、过渡金属氧化物和二硒化钛等材料。在计算基态势能面、磁序和二硒化钛的电荷密度波状态等方面，均取得了令人瞩目的成果。
Fig. 3 | Structure and the corresponding schematic band structure.
他们的研究表明，QiankunNet求解器与DMET方法的结合，为大规模强关联材料的精确模拟提供了强有力的工具，展示了其出色的计算精度和广泛适用性。研究团队创新性地采用自洽的周期性量子嵌入方法，实现了热力学极限（TDL），并通过周期性量子化学技术有效处理了长程相互作用问题。
Fig. 4 | The schematics of three different transfer learning scenarios used in this study are presented, along with the corresponding histogram showing the number of epochs required for convergence with the transfer learning strategy.
基于他们观察到的量子嵌入迭代过程中哈密顿量结构的相似性，团队进一步开发了一种迁移学习策略，使得在算法迭代中，大多数哈密顿量仅需对神经网络进行微调即可精准确定其基态，极大提升了算法的效率和速度。这一成果标志着人工智能与量子科学的深度融合迈出了重要一步，为未来解决更多复杂的量子材料问题提供了新的思路和工具。
该文近期发表于npj Computational Materials 10:220 2024，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。
Quantum embedding method with transformer neural network quantum states for strongly correlated materials
Huan Ma, Honghui Shang* & Jinlong Yang*
The neural network quantum states (NNQS) method is rapidly emerging as a powerful tool in quantum mechanism. While significant advancements have been achieved in simulating simple molecules using NNQS, the ab initio simulation of complex solid-state materials remains challenging. Here in this work, we have adopted the periodic density matrix embedding theory to extend the NNQS method to deal with the complex solid state systems. Our approach notably reduces the computational problem size while remaining high accuracy. We have validated the accuracy and efficiency of our method against traditional methodologies and experimental data in extended systems, and have investigated the magnetic ordering and charge density wave state in transition metal compounds. The findings from our research indicate that the integration of quantum embedding with intuitive chemical fragmentation can significantly enhance the NNQS simulation of realistic materials.
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