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研究背景
随着信息技术和雷达探测技术的发展，电磁波吸收材料在电磁防护、5G通信和军事隐身等领域方面发挥着越来越重要的作用。传统吸波材料单一的成分和结构设计限制了其性能的突破。而在微纳尺度下探索异质界面工程独特的电磁响应特性为设计高效电磁波吸收材料注入了新的活力。异质界面工程的主要优化策略包括成分调控和结构设计，特别是在成分调控作用有限的情况下，合理的多成分异质结构设计可以最大化界面效应。近年来，人们对通过合理设计异质结构促进界面极化给予了很大关注。与零维纳米颗粒和一维纳米线相比，二维纳米片有利于构建宽接触界面。特别是，二维/二维接触可以通过最大化负载和接触面积来充分地利用界面效应。然而，由于石墨烯和MXene等二维材料的组装受到层状物自堆积的限制，基于二维材料的异质结构的精确定制及其对界面电荷积累的影响很少被报道。并且，从微观角度理解界面效应增强的机理仍然存在挑战。
Ge Wang, Changfeng Li, Diana Estevez, Peng Xu*, Mengyue Peng, Huijie Wei , Faxiang Qin*
Nano-Micro Letters (2023)15: 152
https://doi.org/10.1007/s40820-023-01123-4
本文亮点
内容简介
图文导读
I GMX-MFe微球的制备与结构表征
如图1所示，在微观层面的结构设计方面，通过可扩展的喷雾冷冻干燥方法实现了二维GO和MXene的可控自组装，形成了由GO/MXene插层"花瓣状"结构单元组装成的多孔微球(GMX)。随后的微波辐照过程中，通过在微球的结构单元中引入半导体TiO₂和磁性Fe₂C纳米粒子，构建了2D/2D/0D/0D插层异质结构。
EDS图谱描显示了Ti、C、O和Fe元素的均匀分布，表明GO和MXene混合良好，纳米颗粒也均匀地固定在片状结构单元上。
图1. (a)具有周期性插层结构的GMX-MFe微球的合成示意图；不同微球形态图像：(b1)GMX1、(b2)GMX-M1、(b3)GMX-MFe1、(c1)GMX2、(c2)GMX-M2、(c3)GMX-MFe₂、(d1)GMX3、(d2)GMX-M3、(d3)GMX-MFe3、(e1)GMX4、(e₂)GMX-M4和(e3)GMX-MFe4 (插图是相应的元素映射图像)。
如图2所示，利用XRD、Raman、FT-IR、XPS等测试对不同微球样品的物相结构、化学组成等进行了系统表征。结果表明喷雾冷冻干燥过程在防止GO和MXene纳米片的随机自堆积，以及促进二维/二维交替插层异质结构的形成方面起到重要作用。当微球暴露在微波辐照下时，MXene纳米片与GO片层发生了原位氧化还原过程，生了大量的缺陷的同时引入半导体TiO₂颗粒，连同外部引入的磁性Fe₂C纳米粒子，极大的丰富了异质结构，为增强界面极化提供了基本条件。
图2. (a)喷雾冷冻干燥的GMX3、分散的GMX3-D、微波辐射的GMX-M3和GMX-MFe3样品的XRD图谱；(b)MXene微球MXS、GO微球GOS、微波照射的GOS-M、GMX3、GMX-M3、GMX-MFe3的拉曼光谱；(c)GMX3、GMX-M3 和GMX-MFe3的XPS光谱；(d)GMX-MFe3的Fe 2p光谱；GMX3、GMX-M3和GMX-MFe3的(e)C 1s和(f)Ti 2p光谱。
II 极化增强模型验证
为了分析不同插层单元的界面极化强度，根据成分设计和插层结构特征提出了四种简化的MXene/rGO插层模型(GM1-GM4)。基于Maxwell-Wagner界面极化模型，定性的计算了由于不同插层周期导致的界面电荷积累密度。同时，由于不同插层周期引起的界面两侧MXene和rGO的功函数差异也印证了Maxwell-Wagner界面极化模型的预测结果：单层MXene和rGO(GM3)组成的异质界面具有最高的界面极化损耗。最后，通过CST验证了不同插层结构中的界面效应水平。如图4(d-j)能损分布图表明GM3界面处的功率损失密度最大，并且在引入TiO₂和Fe₂C颗粒后，极化效应增加。将插层结构单元组装成微球后，功率损失强度进一步提高，此外，计算了不同插层周期结构模型的相对有效异质界面面积和异质界面电荷密度，同样得出结论GM3具有最高的界面极化强度。
图4. (a)不同微球结构单元的插层结构；(b)异质界面模型示意图；(c)各组分功函数差异示意图；CST仿真下不同插层模型的能损分布图:(d)GM1、(e) GM2、(f)GM3、(g) GM4、(h)GM3颗粒、(i)GM颗粒微球；(j)GM1-GM4模型的相对有效异质界面面积和电荷密度；(k)GM1-GM4模型界面处的能损密度值。
III 电磁参数的调控以及吸波性能的综合优化
对不同样品的电磁参数分析结果表明，在不同的MXene/rGO插层的影响下，复合介电常数的平均值和谐振峰的大小从GMX-MFe1到GMX-MFe4先增加后减少，GMX-MFe3样品达到最大值。根据之前的理论模型分析和仿真结果，这是由于MXene和rGO纳米片不同的插层程度导致的极化界面面积(EHA)和极化电荷密度(HCD)的差异：GMX-MFe3拥有最理想的插层程度，因此带来了最大的EHA和HCD，表现出最明显的极化。具有交替插层单元的GMX-MFe3具有最高比率的极化损耗，超过介电损耗的70%。通过比较各个样品的吸波性能，可以得出结论：通过合理设计插层异质结构，可以充分地利用界面效应，增强极化损耗，从而有效改善吸波性能。
IV RCS衰减特性及电磁波衰减机制
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撰稿：原文作者
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