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摘要
武汉理工大学的尤雅教授与浙江大学大学的陆俊教授从热力学这一全新视角出发，通过使用物理量熵扩展了极端条件下电解质设计的讨论。在水，非水和固态电解质熵调谐的作用进行了深入的讨论。熵调节是改善电解质特性的可行策略。最后，对该策略给出了合理的设计思路和展望。
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图1. 熵调谐的基础理论。(A) 电解质形成过程的示意图。(B) 与电解质形成过程相对应的热力学能量参数。(C) 溶剂化结构及其涉及的相互作用，包括离子-偶极、离子-离子和偶极-偶极相互作用。
图2. 水系电解液的主要弱点、相应的熵调控设计概念及方法。主要弱点：(A) 原始水分子在0摄氏度时通过氢键形成四面体网络结构和(B) 水分子具有较窄的电化学稳定窗口。(C) 防冻水系电解液的设计指导思想。(D) 水系电解液的高熵溶剂化壳层。(E) 水系电解液的理论方向：平衡水分子之间的氢键与水分子与其他组分（如分子、离子）之间的氢键。
图3. 非水系电解液面临的主要挑战及相关的高熵调控策略。主要挑战：(A) 动力学缓慢 和 (B) 低温下的盐析问题。(C) 以传统稀溶液电解液为例，竞争性配位相互作用与由此产生的溶剂化结构之间的相互作用。(D) 阳离子溶剂化物种之间的平衡，即SSIPs（溶剂分离离子对）、CIPs（接触离子对）和AGGs（聚集体）。(E) 熵驱动的溶剂化温度适应性；通过混合 (F) 多种盐类，(G) 多种弱溶剂化溶剂，以及 (H) 多种盐和多种溶剂来制备高熵非水系电解液。
四：固态电解质
在本部分中，首先介绍了高熵化合物的起源和高熵固态电解质的定义。接下来讨论了固态电解质中的离子扩散机制以及针对氧化物、聚合物和硫化物电解质的相应熵调节策略。本部分重点强调了高熵效应对固态电解质中相形成和离子扩散机制的重要性。
图4. 固态电解质的关键问题及相应的熵调控策略。(A) 固态电解质面临的问题与挑战。(B) 固态电解质的通用扩散机制。(C) 设计高熵固态电解质的方法1：掺杂金属阳离子以形成无序的渗透通道。(D) 传统的代表性固态电解质与已报道的高熵固态电解质离子电导率的总结比较。(E) 设计高熵固态电解质的方法2：设计碎片化聚合物链的分子结构。
文章信息
High-entropy electrolyte toward battery working under extreme conditions
Meilong Wang, Mengting Zheng, Jun Lu*, Ya You*
Joule
DOI:10.1016/j.joule.2024.07.019
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