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摘要
北京大学刘开辉团队系统总结了二维范德华材料及其同质结构外延生长的关键策略，重点包括面内单层单晶的高质量生长以及面外均质多层和转角同质结构的精细制备，为领域内未来先进材料的按需制造提供了指导。
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自2004年石墨烯被首次剥离以来，二维材料体系迅速成为了科研界关注的焦点，掀起了一股研究热潮。2009年，铜基石墨烯的合成引领了二维材料制备的第一波浪潮；随后十年内，石墨烯在金属衬底上的外延生长机制得到了深入研究，目前已实现米级单晶石墨烯薄膜的制备，并逐步迈向工业化生产。同时，二维六方氮化硼和过渡金属硫族化合物（TMDCs）由于其独特的物理性质，推动了第二波研究浪潮的到来，近年来，其晶圆级单晶制备也取得了突破性进展。此外，对于二维同质结构层数、堆垛等自由度的精准控制及其物性的研究引发了第三波浪潮的来临。展望未来，新型二维材料的外延生长（包括单元素材料、非过渡金属硫族化合物、二维硼化物、碳化物和氮化物等）即将引领新一轮研究浪潮的兴起。因此，有必要总结当前领域发展现状，为新型二维材料的外延制备提供关键指导。
近日，北京大学刘开辉教授团队系统地总结了二维材料及其同质结构外延生长的研究进展和技术路线，并对未来的研究与应用进行了前瞻性展望。文章从二维材料外延生长的基本原理出发，深入探讨了沿面内方向的单层单晶高质量生长和沿面外方向点同质结构精准构筑等关键科学问题。
针对二维材料面内单层单晶的生长，研究重点集中在单畴成核控制、多畴协同生长以及点缺陷控制等问题上。单畴成核控制通过降低成核密度、加快晶畴生长速率等策略，可有效地将单个单晶畴尺寸扩大至微米乃至厘米量级。为了进一步扩大二维单晶的尺寸，研究者发展了多畴协同生长调控策略：利用衬底表面晶格的周期性势场，可以诱导中心反演对称型二维晶畴取向一致（如石墨烯，已实现米级单晶）；利用衬底表面台阶，可以引导非中心反演对称型二维晶畴在台阶边缘进行单一取向生长，最终无缝拼接成大尺寸单晶薄膜（如六方氮化硼，已实现分米级单晶；TMDCs，已实现晶圆级单晶）。在缺陷控制方面，单元素材料如石墨烯的质量已经达到了常规二维电子器件的应用要求，而多元素二维化合物的缺陷密度仍然较高。未来的研究需进一步提升其质量，以推动其向工业级应用发展。
对于二维材料面外同质结构的制造，研究重点集中在均匀厚层的层数控制、层间堆垛和转角控制上。利用偏析原理，通过增加生长源在衬底中的溶解量，可实现少层二维薄膜的外延生长；而通过开发全新的“晶格传质-界面生长”生长范式，可以突破衬底溶解度的限制，实现二维晶体的制备（如石墨可达十万层，菱方氮化硼可达四千层，菱方TMDCs可达一万五千层）。在转角二维材料的制造中，领域内先后发展出了同位成核和异位成核策略，实现了不同转角双层结构的制备；通过最新提出的预堆叠生长策略，还能实现特定转角双层石墨烯的精准制造，角度精度可达1°。
目前，二维范德华材料的制备研究已经取得了显著进展。本综述系统总结了其外延生长策略，并期待将其扩展到其他材料体系的外延制备研究中。随着二维材料的制造技术及器件构筑技术的不断进步，二维材料有望实现按需定制的原子制造，从而推动高质量规模化制造技术的进一步发展。相关论文已在线发表于《Nature Nanotechnology》（DOI: 10.1038/s41565-024-01704-3）。
文章信息
Understanding epitaxial growth of two-dimensional materials and their homostructures
Can Liu, Tianyao Liu, Zhibin Zhang, Zhipei Sun, Guangyu Zhang, Enge Wang, Kaihui Liu*
Nature Nanotechnology
DOI:10.1038/s41565-024-01704-3
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