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光电应用中大面积双层WSe2的控制气相生长和相位工程
研究背景
WSe2作为二维层状过渡金属二硫族化合物(TMDs)的典型成员，因其独特的光学和电子特性，有望成为高灵敏度光电探测器的理想半导体。前研究中，3R堆叠WSe2除了破坏反转对称性外，还由于堆叠引起的层间强耦合而表现出铁电性、谷电子性、电导等多种不寻常的物理现象。虽然许多研究证明3R相WSe2比2H相WSe2具有更强的层间耦合，对电子能带结构的影响不同，但关于3R相和2H相WSe2光电性能差异的研究很少。
研究方法
使用物理气相沉积(PVD)来实现大面积AA'和AB堆叠WSe2原子层的可控生长。通过光学显微镜、光致发光(PL)、拉曼光谱、原子力显微镜(AFM)、选择区域电子衍射(SAED)、扫描透射电子显微镜(STEM)和光电性能测试等进行了深入表征。
实验结果解析
图1. 生成了同时具有单层和双层部分的WSe2岛，如图1a和b所示。其中，较大的外层等边三角形和内层区域呈现两种方向之一:旋转排列或60度角。这两种样品分别为3R和2H，它们匹配不同的堆叠顺序[21,22]。在3R和2H双层堆叠中，没有宏观缺陷或变形的区域很容易接近。
图2. 具有3R和2H堆叠的双层WSe2的典型拉曼光谱如图2a所示。与之前对双层WSe2的研究结果一致，在247 cm−1处存在平面E'2g和平面外A1g一阶拉曼模式的简并，在258 cm−1处存在双共振2LA(M)模式。在相同的激发条件下，3R双层WSe2的A1g强度(红线，图2a)大约是2H双层WSe2(蓝线，图2a)中观察到的强度的三分之二。3R和2H叠加的双层WSe2的PL光谱如图2b所示。在770 nm处，两种多型均出现明显的峰，2H叠加的WSe2强度比3R叠加的WSe2高约1/7。
图2(g)和(h)显示了在770 nm处获得的3R-和2h -堆叠双层WSe2结构域的PL强度图。PL强度图在强度对比上的波动证明了薄片的层数是波动的:更高的PL强度尺度确实意味着层数的减少，反之亦然。
图3. 图3(a)和(e)显示了在铜网格上具有AB和AA'堆叠形式的转移态双层WSe2的低放大STEM图像。图3(b)和(f)显示了具有AB和AA'堆叠形式的双层WSe2的SAED图案。
2H相双层WSe2的原子分辨率STEM图像显示，在六边形图案的中心没有观察到原子，并且来自一层的Se原子与W原子重叠，导致所有点的亮度均匀，并且验证了AA'堆叠(图3g, h, l)。
图4. 图4a、b为代表性的3R和2H相双层wse2光电探测器示意图。当暴露在638 nm光下时，这两种器件表现出优异的光敏特性，具有正的功率强度依赖趋势。随着入射光功率密度P的增大，其光电流Iph也随之增大。图4c、d显示了3R和2H相双层WSe2的ldr随激光功率强度的变化。当638和532 nm激光下功率强度增大时，3R相双层WSe2纳米片的LDR明显高于2H相双层WSe2纳米片。因此，与2H相WSe2相比，基于3R相WSe2的光电探测器表现出更高的光响应性能和优越的功率依赖行为。
实验总结与结论
本文采用直接气相沉积技术构建了可控3R和2H堆叠的双层WSe2，并测试了这些材料的光电特性和光传感能力。通过PL、Raman、SAED和STEM-HAADF分析验证了与不同堆叠模式相关的各种相。研究发现，3R堆叠表现出明显更好的光探测(R3R = 2.54 a /W和R2H = 0.013 a /W，在780 nm, 82.7 mW cm - 2)，这可能是由于比2H堆叠配置更强的层间耦合。3R堆叠技术是向高性能二维材料光电子器件迈进的一项进展，该技术提高了二维半导体材料的光探测性能，具有更快的响应速度。
原文链接
https://doi.org/10.1016/j.pnsc.2024.01.012
期刊简介
Progress in Natural Science: Materials International(PNSMI)由中国材料研究学会主办，是一本综合类英文SCI学术期刊，刊登材料科学领域的基础研究和应用基础研究方面的高水平、有创造性和重要意义的最新研究成果。
2022年最新影响因子4.7，分区为中科院材料科学二区。入选2019年中国科技期刊卓越行动计划，2022、2023连续两年获评中国最具国际影响力学术期刊。
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