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由HKUST-1衍生的一维Cu/N掺杂碳纳米纤维用于同时检测对乙酰氨基酚和磺胺
研究背景
对乙酰氨基酚(AP)和磺胺(SA)因其大量滥用和过量排放而引起越来越多的关注。各种分析方法被用于有效监测AP和SA，包括分光光度法、高效液相色谱法、化学发光法、固相萃取法和毛细管电泳法等，但普遍存在耗时长、仪器昂贵、操作复杂等缺点。电化学方法响应速度快、成本低、操作简便、设备简单、灵敏度高，在超低浓度和混合系统下对特定目标分子的敏感检测仍然有挑战。信号放大策略是提高电化学传感性能的关键，选择合适的功能修饰材料对于构建高灵敏度检测污染物的信号放大元件至关重要。
基于金属有机框架(MOF)的纳米材料由于其高表面积、优越的孔隙率、不饱和金属位点和可调节的化学功能而具有巨大的潜力来构建电化学信号放大.
研究方法
本研究采用静电纺丝法和碳化法合成了HKUST-1衍生的N掺杂铜碳纳米纤维(Cu-NCNFs)。
使用扫描电子显微镜(SEM)对催化剂的微观结构和形貌进行了表征；并进行x射线衍射(XRD)分析其理化性质；并采用差分脉冲伏安法(DPV)和循环伏安法(CV)研究了制备的Cu-NCNFs/GCE的电化学分析性能。
实验结果解析
图1. 构建的HKUST-1@PAN纤维表面粗糙且不均匀(图1a)。经过高温热解，原来的固体HUST-1颗粒在一维PAN通道下变成了铜碳骨架。XRD分析显示，Cu-NCNFs的XRD谱图中只有两个宽碳衍射峰，表明静电纺丝技术的引入和PAN的加入有利于抑制Cu颗粒的聚集，稳定Cu的形态，大大减少HKUST-1骨架的断裂。
图4. 采用CV测量和电化学阻抗谱(EIS)测试了不同电极的电化学行为。4d 显示，Cu-NCNFs/GCE在高频区域的半圆半径相对较小，在低频区域的Nyquist曲线斜率较大。Cu-NCNFs/GCE同时具有较低的电荷传递电阻，为72.2，和较快的扩散传质速率。结果表明，引入丰富的N元素和多维结构的耦合可以有效地提高Cu-NCNFs的电导率和传质率，有利于有效地测定微量污染物。
图6. 在最佳实验条件下，利用DPV技术进一步研究了构建的Cu-NCNFs/GCE检测AP和SA的传感性能。结果显示，AP和SA同时电分析的最小检出限分别为0.028 μM和1.26 μM (S/N = 3)
实验总结与结论
本研究通过静电纺丝技术和高温热解耦合工艺成功制备了多孔一维铜氮掺杂碳纳米纤维(Cu-NCNFs)。通过多过程耦合和杂原子的引入，将HKUST-1颗粒热解生成三维Cu掺杂碳八面体，并将其镶嵌在一维氮化碳通道内，在引入大量N种的同时获得小尺寸Cu颗粒，构建三维MOFs衍生的金属-碳杂化一维多级氮化碳结构。
制备的Cu-NCNFs催化剂具有优异的电导率和显著的信号放大效果，该传感器具有较宽的线性范围、较低的检出限、良好的重现性和良好的抗干扰能力。所构建的传感器在实际制药废水中AP和SA的测定中具有潜在的应用价值。
原文链接
https://doi.org/10.1016/j.pnsc.2023.12.015
期刊简介
Progress in Natural Science: Materials International(PNSMI)由中国材料研究学会主办，是一本综合类英文SCI学术期刊，刊登材料科学领域的基础研究和应用基础研究方面的高水平、有创造性和重要意义的最新研究成果。
2022年最新影响因子4.7，分区为中科院材料科学二区。入选2019年中国科技期刊卓越行动计划，2022、2023连续两年获评中国最具国际影响力学术期刊。
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